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論文

Laser ablation absorption spectroscopy for isotopic analysis of plutonium; Spectroscopic properties and analytical performance

宮部 昌文; 大場 正規; Jung, K.; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 音部 治幹; Khumaeni, A.*; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 134, p.42 - 51, 2017/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.6(Spectroscopy)

炉心溶融事故により生成された燃料デブリやデブリで汚染された廃棄物の核種組成分析では、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質の分析性能が重要である。本研究ではプルトニウムの同位体分析のため、レーザーアブレーションと共鳴吸収法を組み合わせて、プルトニウム原子種の分光特性を調べた。Puの中性原子およびイオンの17個の光学遷移について、測定した吸収スペクトルのフォークトプロファイル近似から、吸光度、同位体シフト、超微細構造分裂幅を求め、分析に適した遷移として3つの候補を選定した。これらの遷移を利用して得られる分析性能を評価し、吸光度とプルトニウム濃度の相関係数として0.9999、プルトニウム濃度の検出下限値として30-130ppm、濃度2.4%の$$^{240}$$Pu信号に対する相対標準偏差として約6%を得た。これらの結果から、レーザーアブレーション吸収分光法が、複数のアクチノイド元素を含む高い放射能を有する燃料デブリや廃棄物の遠隔同位体分析に適用可能であることが分かった。

論文

Dynamics of spallation during femtosecond laser ablation studied by time-resolved reflectivity with double pump pulses

熊田 高之; 乙部 智仁; 錦野 将元; 長谷川 登; 林 照剛*

Applied Physics Letters, 108(1), p.011102_1 - 011102_4, 2016/01

AA2015-0725.pdf:1.07MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.85(Physics, Applied)

ダブルパルスを用いた時間分解反射率測定法により、フェムト秒レーザーアブレーションにおける非熱効果によって膜状に試料が剥離するダイナミクスを調べた。アブレーション閾値以上のポンプ光照射後、剥離膜と母体試料表面におけるプローブ光反射波の干渉による振動が現れる。その振幅は、第1ポンプ光の直後に第2ポンプ光を照射すると増大するが、両光の時間間隔とともに減少し、20ps以上では消滅した。この結果は、第1ポンプ光直後の第2光が膜剥離前の母体試料表面を励起するのに対して、20ps以上離れた第2光は既に剥離した膜を励起したものと考えられる。剥離膜は試料母体との機械的接触を持たないために、膜に付与されたエネルギーは試料母体に散逸することなく、膜表面から激しい蒸発を促し、膜自体を破壊したのであろう。本結果から決定される膜剥離時間は10ps程度と決定され、この値は膜厚と音速によって決定される構造緩和時間20psと実験結果と近い値となることが見出された。

論文

The Observation of a transient surface morphology in the femtosecond laser ablation process by using the soft X-ray laser probe

長谷川 登; 錦野 将元; 富田 卓朗*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 井筒 類*; 南 康夫*; 馬場 基芳*; et al.

X-Ray Lasers and Coherent X-Ray Sources; Development and Applications XI (Proceedings of SPIE, Vol.9589), p.95890A_1 - 95890A_8, 2015/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:33.7

フェムト秒レーザーポンプ・軟X線レーザープローブ計測法を開発し、フェムト秒レーザーアブレーション過程の観測を開始している。レーザーアブレーション過程は、初期過程における変化が高速(~ピコ秒)である反面、粒子が飛散する過程はマイクロ秒程度と長い時間をかけて行われる。我々は、この様な現象を同一の装置で観測するため、ポンプ光とプローブ光を異なる発振器で発生させることで両者の遅延時間を数ピコ秒の時間精度を保ちつつ、マイクロ秒以上の幅広い時間に対応させた。今回は本システムを用いることで、金属のフェムト秒レーザーアブレーション過程において、その初期(数ピコ秒)に金属表面から剥離した薄膜が、マイクロ秒程度まで膜としての形状を保持したまま膨張することを新たに見いだした。

論文

Ablation plume structure and dynamics in ambient gas observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; Khumaeni, A.*; 加藤 政明; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 110, p.101 - 117, 2015/08

AA2015-0183.pdf:3.11MB

 被引用回数:15 パーセンタイル:17.79(Spectroscopy)

レーザー誘起蛍光撮像法を用いて雰囲気ガス中のアブレーションプルームの動的挙動を調べた。YAGレーザーの2倍高調波光をガドリニウムの酸化物や金属試料上に照射し、生成したプルームにはシート状の紫外色素レーザー光を交差させて、様々な時刻の蛍光像をICCDカメラによって撮影した。得られたプルームの断面画像から、ガドリニウムの基底状態の原子やイオンが、プルームとガスの境界の半球層内に蓄積されることや、プルームの中心部に粒子密度の少ない空洞が生じることが明らかになった。膨張の初期段階では、その空洞内を別の明るい成分が膨張し、半球層と合流する様子も観測された。このようなプルームの分離や合流は、イオンに比べて原子の方が遅く現れた。また半球層の出現もイオンに比べて原子の方が遅いが、出現位置はほぼ同じであった。このような出現位置の一致や出現時間のずれは、半球層の原子が、イオンとガスの衝突による三体再結合反応によって生じることを示唆している。得られたプルームの膨張ダイナミクスやプルームの詳細構造に関する知見は、レーザーアブレーションを利用する様々な遠隔分光分析法の実験条件を決める上で有用である。

論文

Soft X-ray laser observation of femtosecond-laser-driven ablation of tungsten

錦野 将元; 長谷川 登; 石野 雅彦; 越智 義浩; 河内 哲哉; 山極 満; 加藤 義章*

Chinese Optics Letters, 13(7), p.070002_1 - 070002_3, 2015/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.76(Optics)

Ablation dynamics of tungsten irradiated with a 70-fs laser pulse is investigated with X-ray interferometry and X-ray imaging using 13.9 nm soft X-ray laser of 7 ps pulse duration. The evolution of high density ablation front of tungsten is presented. The ablation front expands to around 120 nm above the original target surface at 160 ps after fs-laser irradiation with the expansion speed of approximately 750 m/s. These results will provide important data for understanding ablation properties of W, which is a candidate material of the first wall of magnetic confinement fusion reactors.

論文

軟X線レーザープローブによるフェムト秒レーザーアブレーション機構の照射強度・物質依存性の観測

長谷川 登; 富田 卓朗*; 錦野 将元; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 南 康夫*; 馬場 基芳*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 河内 哲哉; et al.

JAEA-Conf 2015-001, p.17 - 20, 2015/07

軟X線レーザーをプローブとした干渉計を構築することで、フェムト秒レーザーアブレーション過程におけるexpansion frontとablation frontの同時計測に成功した。これにより、フェムト秒レーザーアブレーションのダイナミクスの全体像を実験的に得ることに成功した。更に金とタングステンのexpansion frontの形状を比較することにより、アブレーション過程が局所的な照射強度と加工閾値に強く依存していることが示された。これは、照射レーザーのプロファイルの制御により、expansion frontの形状が制御可能であることを示しており、過渡的な光学素子の形成等への応用が期待される。

論文

Non-thermal effects on femtosecond laser ablation of polymers extracted from the oscillation of time-resolved reflectivity

熊田 高之; 赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 錦野 将元; 横山 淳

Applied Physics Letters, 106(22), p.221605_1 - 221605_5, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.73(Physics, Applied)

時間分解反射率測定法を用いて透明高分子のフェムト秒レーザーアブレーションダイナミクスを追ったところ、アブレーション閾値以上の強度のポンプ光入射後に反射率の振動を観測した。本振動は試料表面と、非熱効果によって試料から剥離した薄膜において反射したプローブ光の干渉によるものであると結論付けた。

論文

タングステンにおけるフェムト秒レーザーアブレーション過程の軟X線レーザー反射・干渉観測

錦野 将元; 長谷川 登; 富田 卓朗*; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 馬場 基芳*; 南 康夫*; 河内 哲哉; et al.

レーザー学会第471回研究会報告; 短波長量子ビーム発生と応用, p.9 - 12, 2014/12

フェムト秒レーザーアブレーションによるリップル形成、ナノスケールアブレーションやナノ粒子生成などに関する興味深い現象が数多く報告されているが、その基礎的なメカニズムは理解されていない。これまでの金や白金に加えて融点の高いタングステンを用いて実験を開始した。フェムト秒レーザー照射によるタングステンのアブレーション過程の解明のために、フェムト秒レーザー(波長795nm、パルス幅80fs)ポンプ・ピコ秒軟X線レーザー(波長13.9nm、パルス幅7ps)プローブを構築し、ピコからナノ秒スケールで起きる金属のフェムト秒レーザーアブレーション過程の観測を行った。レーザー照射の数ピコ秒後から数ナノ秒後の時間領域のサンプル表面でのアブレーション面の膨張過程について軟X線による反射及び干渉計測を行い、アブレーションフロントの表面状態について解析を行った。また、講演ではタングステンと他の金属のアブレーション過程の違いについて考察を行う。

論文

Surface nano-structuring produced by spallation of metal irradiated by an ultrashort laser pulse

Inogamov, N. A.*; Zhakhovsky, V. V.*; Ashitkov, S. I.*; Emirov, Y. N.*; Faenov, A. Y.*; Pikuz, T. A.*; 石野 雅彦; 神門 正城; 長谷川 登; 錦野 将元; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 500(11), p.112070_1 - 112070_6, 2014/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:0.84

超短パルスレーザーの照射によって金属表面に形成される構造とその形成機構についての報告である。複雑な形状のナノ構造はレーザーの照射によって融解した表面層の破砕的アブレーションによって形成されることが、実験結果および理論計算から示された。破砕的アブレーションは照射レーザーによって加熱融解された表面層の内部に形成される泡状構造の成長を伴っている。融解層はレーザーの照射後数ナノ秒後には凝固し、表面には泡状構造由来の複雑な形状のナノ構造が残ると考えられる。

論文

Spectroscopic study of reaction mechanism of laser-ablated silicon ions and neutrals with benzene molecules

佐伯 盛久; 大場 弘則; 横山 淳

Journal of Physics; Conference Series, 59, p.732 - 735, 2007/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

ネオン・ベンゼン蒸気中でシリコンのレーザーアブレーションを行い、アブレーションにより生成するシリコン原子・イオンとネオン原子及びベンゼン分子との反応を空間・時間分解した発光分光法により調べた。その結果、シリコン+ネオン系では、ネオン原子はシリコンイオンからの電子-電子エネルギー移動または並進-電子エネルギー移動により、入射エネルギー(1.17eV)よりもはるかに高いエネルギー準位(18-19eV)まで励起されることがわかった。一方、シリコン+ベンゼン系では、ベンゼン分子はシリコン原子・イオンとの反応によりC2ラジカル及びCHラジカルまで分解されることがわかった。

論文

Laser ablation of silicon in neon gas; Study of excitation mechanism of neon neutrals by ablated silicon ions

佐伯 盛久; 平田 紘一*; 作花 哲夫*; 大場 弘則; 横山 淳

Journal of Applied Physics, 98(4), p.044912_1 - 044912_6, 2005/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:85.04(Physics, Applied)

Nd:YAGレーザーの基本波を用いてネオンガス中でシリコンのレーザーアブレーションを行い、アブレーション生成物であるシリコンイオンによるネオンの励起過程を分光学的手法により調べた。その結果、ネオンは入力エネルギーの数十倍のエネルギー準位まで励起されており、その励起過程は早い成分($$<$$100ns)と遅い成分($$<$$300ns)に分類できることがわかった。さらに、早い成分は特定の励起状態においてのみ観測された。シリコンイオンとネオンで発光の時間変化を比較した結果、早い成分はシリコンイオンとネオンの電子状態間での共鳴的なエネルギー移動過程によるものであり、遅い成分はシリコンイオンの衝突エネルギーによりネオンが励起される過程であることが明らかになった。

報告書

共鳴レーザーアブレーションを用いた超高感度中性子ドジメトリー手法に関する基礎研究,原子力基礎研究H12-035(委託研究)

井口 哲夫*; 渡辺 賢一*; 河原林 順*; 瓜谷 章*; 榎田 洋一*; 渡部 和男

JAERI-Tech 2004-010, 62 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-010.pdf:2.6MB

短パルス・高繰り返し率で適切な出力強度の得られる波長可変レーザーを用いて、中性子ドジメトリーへ共鳴アブレーション(RLA)現象を効果的に活用するため、理論モデルにより最適条件、すなわち、高感度性と元素選択性の両立を図ることのできる条件を探索した。その結果、従来の低繰り返しレーザーと比べ、約100倍検出感度を改善できることを実証した。さらに、改良型RLA-質量分析システムにより、14MeVDT中性子照射を行った高純度Al試料中に生成された極微量長半減期核種Al-26を明瞭に検出することに成功し、本分析手法に基づく中性子ドジメトリー手法の実現可能性を示すことができた。

論文

Optical spectroscopy of plasma plume induced by pulsed laser deposition of TiO$$_{2}$$ thin films

北澤 真一; 山本 春也

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 28(4), p.1133 - 1136, 2003/12

減圧酸素雰囲気下のTi及びTiO$$_{2}$$ターゲットに高出力パルスレーザー光を照射し、発生した蒸気を堆積させて単結晶TiO$$_{2}$$薄膜を作製する(パルスレーザー蒸着法)。このときに発生する(Ti蒸気の)プラズマ柱の可視領域の発光を分光解析し、プラズマ柱の構成分子がTiO$$_{2}$$単結晶膜の結晶構造に与える影響を調べた。その結果、発生するプラズマ内には、TiばかりでなくTiOが含まれていることがわかった。ターゲットがTiの場合には酸素の分圧に比例してTiOが増加したが、ターゲットがTiO$$_{2}$$の場合には、比例関係が失われた。得られたTiO$$_{2}$$単結晶膜のX線解析を行って結晶構造を調べた結果、その結晶構造とTiO分子数との間には関係があることがわかった。

論文

Nanoparticle formation by pulsed laser ablation of TiO$$_{2}$$

八巻 徹也; 伊藤 久義; 松原 正和*; 阿部 弘亨*; 浅井 圭介*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 28(3), p.879 - 882, 2003/10

本研究では、KrFエキシマーレーザー(波長248 nm)パルスをTiO$$_{2}$$ペレットに照射し、その直後に誘起されるプラズマ内反応を利用することによって、室温でナノ微粒子を作製した。1Torr以上に圧力を制御したO$$_{2}$$とAr混合ガス(5:5)中で作製すると、低次酸化物の混入のない高純度なTiO$$_{2}$$微粒子が生成し、これはルチル,アナターゼ結晶相から成っていることが明らかになった。また、雰囲気ガスの圧力を10Torrまで増加させるにつれて、含有するルチル相の重量分率は大きくなった。このことは、本手法がTiO$$_{2}$$微粒子中のルチル/アナターゼ混合比を制御可能であることを示している。結晶相の制御性について、レーザープラズマの物理モデルに基づいて考察を行った結果、高圧下でのプラズマ密度の増大が反応系内の温度(ここでは電子温度に相当)を上昇させ、このことが高温相であるルチル体の結晶化を促進していると考えられた。透過型電子顕微鏡観察によれば、微粒子の粒径は10-14nmであり、光触媒材料としての高い応用性が示唆された。

論文

Emission spectrum of the C$$_{2}$$ radical embedded in superfluid helium around 1.5 K

和田 晃; 荒殿 保幸

Chemistry Letters, 32(2), p.200 - 201, 2003/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:68(Chemistry, Multidisciplinary)

超流動ヘリウム中において炭素分子ラジカル(C$$_{2}$$)のレーザー蒸発により誘起された発光(d$$^3$$$$Pi$$$$_u$$-a$$^3$$$$Pi$$$$_g$$, スワンバンド)を観測した。観測された発光はa状態の振動基底状態を始状態とする遷移のみであり、超流動ヘリウム中において速い振動緩和が起こっていることを示唆している。

論文

レーザープラズマ軟X線吸収分光を用いたアブレーション粒子の時間分解測定

宮下 敦巳; 依田 修; 村上 浩一*

表面科学, 20(3), p.180 - 185, 1999/00

LAPXAS(Laser Plasma Soft X-ray Absorption Spectroscopy)装置の構成と、それを用いたアブレーション粒子計測への応用について述べた。X線吸収分光を用いることにより、中性原子、荷電粒子にかかわらず、基底状態、励起状態のいずれの状態であっても測定可能であるなど、従来法では困難であった測定が可能になった。LAPXASを用いて炭素、ホウ素、シリコンのレーザーアブレーション粒子の時間空間分解測定を行った結果、正イオンの最大速度は中性原子や負イオンより速いことがわかった。局所希ガス雰囲気でのレーザーアブレーション粒子の分布を測定した結果、ヘリウムガス雰囲気ではアブレーションプルームの先端に生じたヘリウムガスの高密度領域によってアブレーションプルームは押し縮められるがアルゴンガス雰囲気ではレーザーアブレーション後15$$mu$$sまでの時間帯ではシリコンクラスタの生成はないことがわかった。

論文

Forward-transfer laser implantation of pyrene molecules in a solid polymer

D.M.Karnakis*; 後藤 真宏*; 一ノ瀬 暢之; 河西 俊一; 福村 裕史*

Applied Physics Letters, 73(10), p.1439 - 1441, 1998/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:61.25(Physics, Applied)

従来の方法とは異なった、レーザー光進行方向にそって分子を移動させ、高分子固体中に注入する方法を試みた。ピレン分子が分散されたPMMA高分子を原料フィルムとして用い、被注入フィルムにはPBMAを使用した。分子注入後のフィルム表面の状態を原子間力顕微鏡で測定し、ある薄膜では表面にクレーター状の構造が見え、部分的にアブレーションが起こっていることがわかった。また、注入された分子の量を蛍光分光法を用いて測定した結果、原料フィルムの膜厚が分子注入量に大きく影響していることがわかった。これらの結果を光熱過程及び熱・分子拡散を取り入れたメカニズムにより議論する。

論文

高分子材料の表面改質

鈴木 伸武; 河西 俊一

放射線科学, 39(9), p.337 - 343, 1996/00

レーザーを用いた高分子の表面改質について研究の現状をまとめ、解説した。まず、高出力の紫外光を発振することができるエキシマレーザーを用いた場合に期待される化学反応の特徴をまとめ、それらを高分子の表面改質に応用した時の従来法との比較を述べた。次にレーザー光化学反応を利用した表面改質、レーザーアブレーションを用いた表面改質の研究現状について解説した。さらに、旧大阪支所で行った光増感剤によるフッ素系高分子の表面改質の反応機構と技術的な特徴を紹介した。

論文

Excimer laser irradiation effects on fluoropolymer and aromatic polymer

河西 俊一; 杉本 俊一; 清水 雄一; 鈴木 伸武

J. Photopolym. Sci. Technol., 5(2), p.271 - 278, 1992/00

エキシマレーザーからの高出力紫外光照射によるエチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)とポリエーテルエーテルケトン(PEEK)の表面化学状態変化をXPSを用いて検討した。ETFEでは、KrF光照射により炭化が起こり、ArF光照射によりカルボニル基、二重結合が生成した。この照射波長依存性は、KrF光照射では照射波長近傍にピークを持つ吸収バンドが生成することによるレーザーアブレーションが起こったためと結論した。またPEEKでは、ベンゼン環、エーテル基が減少し、代わってカルボキシル基が生成した。このうちベンゼン環(ポリマー単位中に3個)は、KrF光照射で一個開裂し、150J以上の照射でも変わらなかった。ArF光照射では、ベンゼン環は、KrF光照射よりも大きい速度で単調に減少した。

口頭

Photomechanical effects on femtosecond-laser ablation of fused silica studied using time-resolved reflectivity

熊田 高之; 赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 横山 淳

no journal, , 

石英の時間分解反射率測定において周期60psの明瞭な振動を観測した。振動周期はプローブ光波長に正比例することから、この振動はコヒーレントフォノンのような反射面の物理的な振動ではなく、試料表面と非熱効果により剥離した薄膜表面における反射波の干渉であることを突き止めた。

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