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報告書

堆積岩類及びセメント系材料に対する収着・拡散データの調査・評価(NUMO-JAEA共同研究報告書; 2016-2017年度)(共同研究)

浜本 貴史*; 松原 竜太*; 澁谷 早苗*; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2017-014, 31 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2017-014.pdf:2.1MB
JAEA-Data-Code-2017-014-appendix(CD-ROM).zip:0.61MB

現在、原子力発電環境整備機構(NUMO)と原子力機構(JAEA)の双方で、地層処分の安全評価手法の開発を進めている。これら安全評価に資するため、国内外の最新の知見を踏まえたパラメータ設定手法の構築を、NUMOとJAEAで共同研究として実施している。本報では、この共同研究の一環として実施した、収着・拡散データベースの拡充のための国内外の最新の収着・拡散データの調査と信頼度評価の結果を報告する。今回の調査では、堆積岩とセメント系材料を中心に調査と信頼度評価を行い、収着データとしては、文献数19件、データ数1、746件、拡散データとしては、文献数25件、データ数593件分について、収着・拡散データベースの中で利用可能な形式でデータを整備した。

論文

地層処分性能評価のための岩石に対する収着分配係数の設定手法の構築; 花崗岩を対象とした適用性評価

舘 幸男; 陶山 忠宏*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(2), p.109 - 133, 2017/12

性能評価解析において、収着分配係数K$$_{rm d}$$は、地球化学条件の変動範囲や不確実性を含む具体的な性能評価条件を考慮して設定する必要がある。性能評価のための岩石へのK$$_{rm d}$$設定手法を、(i)収着データベースから抽出されるデータ群の直接的利用、(ii)データ取得条件と性能評価条件の差異を補正する半定量的条件変換手法、(iii)熱力学的収着モデルの3つを組み合わせることにより構築した。この設定手法の適用性を評価するため、これら3つの手法を適用して、花崗岩に対するCs及びAmのK$$_{rm d}$$値と不確実性の導出と比較を行った。その結果、データやモデルについて十分な情報が利用可能な場合、異なる手法間で整合的な設定値を導出可能であることを確認した。この手法間の比較を踏まえ、性能評価対象の25元素を対象に、実測データ群に基づく分配係数と不確実性の設定を試み、最近の海外の性能評価プロジェクトにおけるK$$_{rm d}$$データセットと比較した。本手法によって、実際のサイト条件への適用を含む段階に応じた分配係数及び不確実性を設定することが可能となる。

論文

Sorption behavior of thorium onto montmorillonite and illite

飯田 芳久; Barr, L.; 山口 徹治; 邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.3 - 8, 2016/06

高レベル放射性廃棄物処分の安全評価において、Th-229は重要核種の一つである。モンモリロナイトおよびイライトを対象としたThのバッチ収着試験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。モンモリロナイトに対する分配係数はイライトに比べ高い値を示した。分配係数は炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH10付近で極小値を示した。Thの収着挙動を、静電項を考慮しない表面錯体モデル(NEM)により解析した。モデル計算は実験結果をよく説明し、分配係数の減少は、Thの水酸化炭酸錯体形成による溶存種の安定化によるものであることが示唆された。

論文

奨励賞を受賞して

邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), P. 113, 2016/06

日本原子力学会バックエンド部会誌「原子力バックエンド研究Vol.22, No.1」に掲載された研究論文「花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数」が評価され、同部会平成27年度奨励賞を受賞した。今回の受賞に関する所感を同部会誌に寄稿する。

論文

花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数

邉見 光; 山口 徹治; 飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.3 - 10, 2015/06

ヨウ素とスズは、地層処分の安全評価上重要な元素である。ヨウ素の分配係数として有意な値を期待できるのかどうかを見極めるために中性付近にてNaNO$$_{3}$$濃度を0-0.5mol dm$$^{-3}$$の範囲で変化させて収着試験を実施した。誤差を評価して分配係数を求めた結果、凝灰質砂岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$の条件を除きゼロではない有意な値を持ち、花崗閃緑岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$以上の条件では有意な値を持つことが示された、スズについては、加水分解により生成する陰イオン種の増加とともに分配係数が著しく低下する可能性が考えられるため、高pH条件にて収着試験を実施した。花崗閃緑岩の分配係数はpH10.4で9.79$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$となり、pH12.4で2.46$$times$$10$$^{-3}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$の値となった。凝灰質砂岩については、pH12.4付近で花崗閃緑岩より1桁程度高い分配係数(約2$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$)が得られた。

論文

Sorption and migration of neptunium in porous sedimentary materials

田中 忠夫; 向井 雅之; 中山 真一

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

再処理施設等から発生するTRU廃棄物のうち、アルファ核種濃度が低い廃棄物の相当量は浅地中処分が対象となる。TRU核種は浅地中環境で種々の化学形態をとるばかりではなく、土壌や岩石との相互作用も複数のメカニズムが関与しているとされている。このようなTRU核種の移行現象は、固液間相互作用として従来から用いられている単一の分配係数を用いるモデルでは十分に説明できない。本研究では、種々の土壌を対象としてネプツニウムの移行挙動をカラム実験で調べ、さらにカラム内移行メカニズム及び収着メカニズムを検討した。実験結果に基づき、移行現象を説明するための現象解析モデルを提案し、その適用性を検証した。

論文

Evaluation of uncertainty associated with parameters for long-term safety assessments of geological disposal

山口 徹治; 水無瀬 直史; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.150 - 155, 2005/08

この発表は、地層処分の地下水シナリオ評価の不確かさのうち、パラメータ不確かさを定量するための実験的研究について、その現状をとりまとめ、解決すべき課題を見極めるものである。はじめに不確かさの発生源,パラメータ不確かさと確率論的安全評価の関係,実験研究の優先順位の考え方を紹介した。次に、溶解度評価の不確かさ,ベントナイト系緩衝材中拡散係数評価の不確かさ,岩石への分配係数評価の不確かさについて、研究の現状を紹介した。溶解度評価の不確かさは、熱力学データの不確かさと、地下水化学環境条件評価の不確かさとから見積もられる。ベントナイト系緩衝材中拡散係数の不確かさは、それを決定する因子すなわち緩衝材の密度,モンモリロナイト含有量,間隙水化学組成,温度の評価の不確かさを総合することで見積もられる。岩石への分配係数の不確かさは、岩石の比表面積,地下水のpH,イオン強度,炭酸イオン濃度,コロイド生成,平衡からのずれの評価の不確かさを総合することで見積もられる。このような検討をベースに、今後の課題を抽出した。

論文

Elution curve of Rutherfordium (Rf) in anion-exchange chromatography with hydrofluoric acid solution

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 雑賀 大輔*; 松尾 啓司*; 佐藤 渉*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 5(2), p.45 - 48, 2004/12

フッ化水素酸溶液系での陰イオン交換クロマトグラフィーにおける104番元素ラザホージウムの溶離曲線を、単一原子レベルで初めて測定した。5.4モルフッ化水素酸中での分配係数を溶離曲線のピーク容量から28$$pm$$6mL/gと決定した。

論文

ウラン除染用吸着剤の評価

瀬古 典明; 玉田 正男; 吉井 文男

日本原子力学会和文論文誌, 3(4), p.340 - 345, 2004/12

放射線グラフト重合技術を用いてキレート吸着剤を合成し、pH0.5から12までの領域でウラン吸着特性を評価した。アミドキシム型,イミノ二酢酸型,リン酸型の吸着剤は、それぞれアクリロニトリルとメタクリル酸の混合液,メタクリル酸グリシジル,リン酸エステルモノマーを用いてグラフト重合し、アミドキシム型,イミノ二酢酸型については、グラフト重合後の化学処理により官能基を導入した。グラフト重合時間が2, 1.5, 8時間で各々3.5, 2.0, 2.0mol/kgの官能基が導入された。ウラン溶液に吸着剤を入れ、吸着性能を分配係数により評価した結果、市販樹脂と比較して、pH0.5ではリン酸型が200倍、pH8以上のアルカリ領域ではアミドキシム型が500倍の性能を有することがわかった。キレート吸着剤は強固に金属を吸着するため、ウランの脱着による二次汚染が生じることはなく、スラッジ廃棄物の処理材料としての応用が期待できる。

論文

グラフト重合不織布による水中の鉄・マンガンの吸着除去法の開発

高橋 学*; 田中 和也*; 玉田 正男; 青井 透*

環境工学研究論文集, Vol.41, p.229 - 235, 2004/11

放射線を用いるグラフト重合法により、グリシジルメタクリレートを不織布にグラフトさせ、化学処理により金属捕集機能を持つイミノ二酢酸型捕集材を合成した。40$$^{circ}$$Cで2時間グラフト重合させ、グラフト率は170%に増加した。合成したイミノジ酢酸基量が2.1mmol/g-捕集材の捕集材を用いて、鉄イオンとマンガンイオンの吸着性能を評価した。鉄イオンとマンガンイオンの各分配係数は共存イオンの増加によって減少した。鉄イオンとマンガンイオンは、捕集材を充填したカラムを用いて空間速度SV=1000h$$^{-1}$$で完全に除去できた。両イオンの吸着容量は、5回の繰り返し吸脱着試験で80%に減少することがわかった。

論文

Applicability of sorption data determined by laboratory experiments for evaluation of strontium-85 mobility in subsurface field

田中 忠夫; 向井 雅之; Li, Z.*; Li, S.*

JAERI-Conf 2003-010, p.142 - 149, 2003/09

Sr-85の環境中移行試験を中国輻射防護研究院の野外試験場における不飽和黄土層中で実施し、Srの移行挙動を2年間にわたって観測した。また、移行評価用収着データを取得するための室内実験として、野外試験場から採取した黄土を用いて、カラムシステムによるSrの移行実験及びバッチシステムによる収着実験を実施した。室内実験から取得した収着データが野外試験場におけるSrの移行を評価するために適用か否かを検討した。野外試験場におけるSrの移行挙動は室内実験から取得した分配係数と平衡収着モデルで評価できた。したがって、環境中におけるSrの移行評価のための分配係数は、室内実験から選定可能であることがわかった。

論文

収着分配係数の測定方法について; これまでの経緯と原子力学会における標準化の状況について

武部 愼一; 藤原 啓司*; 森山 裕丈*

日本原子力学会「施設・環境放射能動態」研究専門委員会報告書, p.1 - 9, 2003/03

収着分配係数(Kd)は測定条件等により大きく影響を受ける特性からデータ間の相互比較が難しく、データの範囲を示すことは可能であるが、その信頼性を評価することは容易ではない。そこで、現在までに得られているデータをもとにバッチ法による測定の基本的な条件について標準的と考えられる条件を検討した。この標準的な測定条件は、最新の知見に基づき、その測定方法の化学的・技術的な合理性について検討したうえで、安定した測定値が得られる推奨条件として標準を規定した。このような標準を作製することにより、データの相互比較が容易になることや、データの信頼性,適用性等の判断が容易になり、より信頼性の高い安全評価に繋がるものと考えられる。ここでは、国内外の研究者等の取り組みや日本原子力学会における標準化の状況等について解説報告する。

論文

Migration behavior of stable and radioactive strontium in natural aquifer

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 宗像 雅広; 松本 潤子; 小川 弘道; 馬場 恒孝*; Wang, Z.*; Yang, Y.*; Zhao, Y.*

Proceedings of International Symposium on Radioecology and Environmental Dosimetry, p.179 - 184, 2003/00

実際の帯水層における安定同位体Sr及び放射性同位体$$^{90}$$Srの移行挙動を比較し、安定同位体を利用した野外核種移行試験の成立性について検討した。同位体移行試験は中国輻射防護研究院の野外試験場の地下30mに位置する帯水層中において実施した。安定同位体を用いる試験では検出感度の問題から高濃度領域で試験を行う必要があるが、そのような場合は放射性同位体を用いるトレーサ量領域とは生起する反応が必ずしも同一ではない可能性がある。実際に、環境中Srより高い濃度条件で実施する安定同位体Srの移行は$$^{90}$$Srの移行より大きかった。この違いは、元素濃度や共存イオン濃度等に起因し、それらを考慮した分配係数を用いることにより吸着現象を定量的に解釈できることを明らかにした。我が国では、安定同位体元素を用いた野外試験や大型カラム試験によって環境中における放射性核種の移行挙動を立証している場合があるが、これらの試験結果は核種移行の予測の信頼性を検証する手法として有効であることを支持するものである。

論文

Direct evidence for enchanced inner-sphere chloro complexation of Eu(III) and Cm(III) in anion exchange resin phase studies by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

有阪 真*; 木村 貴海; 菅沼 英夫*; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 90(4), p.193 - 197, 2002/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:36.19(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

塩化リチウム-メタノール水混合溶媒を用いる陰イオン交換分離系におけるEu(III)とCm(III)の樹脂相での存在状態を解明するために、時間分解レーザー誘起発光分光法を適用した。発光寿命測定により決定した内部水和数及び発光スペクトルの解析からイオンの存在状態を評価し、(1)Eu(III)とCm(III)の内圏型クロロ錯形成は塩化リチウム及びメタノール濃度の増加により促進されること、(2)両イオンともに溶存種に比べて吸着種の方がより高次の内圏型クロロ錯体であること、(3)Eu(III)に比べCm(III)の方がより高次の内圏型クロロ錯体を形成しやすいことを明らかにした。以上の結果はそれらの分配係数($$K_{d}$$)とも良い相関を示し、Eu(III)とCm(III)の$$K_{d}$$は(1)と(2)によって増加し(3)によってその相互分離が達成されることを見いだした。

報告書

セメント系材料に対する核種の収着データベースの整備

加藤 大生*; 嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 本田 明

JNC-TN8400 2001-029, 63 Pages, 2002/01

JNC-TN8400-2001-029.pdf:1.81MB

TRU廃棄物の処分システムにはセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料には収着により核種の移行を遅延させる機能が期待されている。このため、TRU廃棄物の処分システムの評価においては、セメント系材料に対する核種の分配係数Kd が重要なパラメータとなる。セメント系材料に対する核種の収着に関する研究は、国内外で数多く報告されている。したがって、既存の知見を整理し、核種の分配係数を把握しておく必要がある。本報告では、性能評価上重要となるC, Cl, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Sn, I, Cs, Sm, Pb, Ra, Ac, Th, Pa, U,Np, Pu, Am, Cm 等の元素を対象として、セメント系材料に対する分配係数を文献及び内部実験結果から抽出・整理し、収着データベース(SDB)としてまとめた。SDB 整備の過程で、Se, Tc, Pa, U, Pu, Np 等といった実験雰囲気や酸化還元電位により化学形態が変化すると考えられる元素について、実験雰囲気が制御された条件で得られた分配係数はいくらかあるももの、酸化還元電位が制御された条件で得られた分配係数はほとんどないことを把握した。また、Se, Mo, Sm, Cm, Ac の分配係数がこれまで測定されていないことが分かった。これらの元素のうち、Se及びMo について、OPC(普通ポルトランドセメント)に対する分配係数をバッチ収着実験により取得し、SDB に反映した。

論文

浅地中環境下におけるウラン系列核種の分配係数測定,2; 分配係数のpH依存性

坂本 義昭; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

原子力バックエンド研究, 8(1), p.65 - 76, 2001/09

ウラン廃棄物の浅地中処分の安全評価において必要となる通気層環境(ローム-雨水系)及び帯水層環境(砂-地下水系)でのウラン及びウラン娘核種である鉛,ラジウム, アクチニウム,トリウム,プロトアクチニウム,ウランの分配係数のpH依存性を求め、これらの元素の吸着形態について検討を行った。 鉛,ラジウム,アクチニウム,トリウム,プロトアクチニウム,ウランの分配係数のpH依存性に対して,各元素の存在形態と土の陽イオン交換容量及び表面電位特性を基にして、イオン交換吸着及び表面錯体形成による吸着を組み合わせた吸着反応のモデル計算を行った結果、各元素に対する吸着挙動とその分配係数をおおむね表すことが可能であることを示した。

論文

浅地中環境下におけるウラン系列核種の分配係数測定, 1

石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 坂本 義昭; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

原子力バックエンド研究, 8(1), p.55 - 64, 2001/09

ウラン廃棄物の浅地中処分の安全評価に必要となるウラン系列核種(鉛,ラジウム,アクチニウム,トリウム,プロトアクチニウム,ウラン)の分配係数を通気層環境及び帯水層環境で求めた。通気層環境としてはローム等の4種類の土と雨水の組み合わせ、帯水層環境としては砂等の3種類の土・岩石と地下水の組み合わせで各元素の分配係数をバッチ法により測定した。通気層環境と帯水層環境での分配係数を比べると、アクチニウム以外の元素で通気層環境での分配係数が帯水層環境よりも10倍~100倍大きい値が得られた。また、土の代表的な物性値である陽イオン交換容量(CEC)及び比表面積と各元素の分配係数の関係を求めた結果、鉛,ラジウム,プロトアクチニウムについてはおおむねこれらの物性値と分配係数に相関が認められた。

報告書

分配係数の測定条件に関するアンケート調査

武部 愼一; 木村 英雄; 松鶴 秀夫; 高橋 知之*; 保田 浩志*; 内田 滋夫*; 馬原 保典*; 佐伯 明義*; 佐々木 規行*; 芦川 信雄*; et al.

JAERI-Review 2001-015, 81 Pages, 2001/05

JAERI-Review-2001-015.pdf:5.94MB

分配係数は環境中における放射性核種の移行挙動を評価するためのさまざまな移行評価モデルに用いられており、放射性廃棄物の処分における安全評価上極めて重要なパラメータである。しかし、測定条件や方法などが既定されておらず、データの相互比較ができないなどの問題が指定されている。分配係数の標準的な測定方法の提案に役立てることを目的にアンケート調査を実施した。本報告は、国内の各研究機関における、試料の採取方法や保管、前処理方法、試料の物理化学的特性に関する分析項目、並びに分配係数の測定方法とその条件等についてアンケート調査した結果をまとめたものである。

報告書

感度解析による地層処分安全評価生物圏モデルのパラメータの不確実性に関する検討

加藤 智子; 石原 義尚; 鈴木 祐二*; 内藤 守正

JNC-TN8400 2001-014, 212 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-014.pdf:8.21MB

地層処分安全評価の生物圏モデルに適用されるレファレンスバイオスフィアの考え方は、生物圏を、地層処分の安全性を判断するうえで線量などの適切な指標に変換するための道具としてとらえるものであり、予測が困難な将来の人間の環境や生活様式の想定に伴う不確実性に対して有効となる。一方、モデルで用いるパラメータには、分配係数の測定などデータ取得に伴う不確実性、統計値などに含まれるデータ加工に伴う不確実性、さらに蓄積された多くのデータで構成されるデータ範囲の中からデータを選択する際の判断に伴う不確実性などが存在し、結果としてモデル特性の不確実性として内在することになる。これらの不確実性については、感度解析を行うことによってモデル全体に与える影響を定量的に把握することが可能である。本検討では、一例として地形が平野にあり地下水が降水系の場合で河川に放射性核種が流入することを想定した生物圏モデルを取り上げ、各パラメータの取りうる範囲に基づく感度解析を行い、モデル全体に与える影響を定量的に求めることによって、各パラメータの重要度を把握することを試みた。

報告書

分配係数に関するデータベースの開発,2; データベースの作成

武部 愼一; 阿部 昌義

JAERI-Data/Code 2001-006, 96 Pages, 2001/03

JAERI-Data-Code-2001-006.pdf:5.96MB

分配係数は研究所等廃棄物の処分における環境影響評価上極めて重要なパラメータである。原研では、安全評価における分配係数値の利用に関して合理的な値を選定することを目的におもに国内を対象にした文献調査を実施し、得られた分配係数の値や測定方法や測定条件等に関する文献情報データから電磁情報であるデータベースを作成した。本報告は、この電磁情報として作成した「分配係数に関するデータベース」の作成概要について解説を加えるとともに、このデータベースの使用手引としてまとめたものである。

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