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論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.97(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

報告書

Zr-93の質量分析を目的としたZr-91濃縮安定同位体標準液の調製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明

JAEA-Technology 2015-054, 22 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-054.pdf:3.44MB

ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法(IDMS)により、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物中に存在する長寿命核種Zr-93を定量するためのスパイクとする標準液を、Zr-91濃縮安定同位体標準(以下、Zr-91標準)を金属の状態で入手し溶解して調製することとした。Zr-91標準を溶解する前に、模擬金属Zr試料を用いて溶解条件を検討した。最適な条件であった3v/v% HF-1 M HNO$$_3$$混合溶媒0.2mLによってZr-91標準2mgを溶解し、1M HNO$$_3$$を用いて希釈して濃度を約1000$$mu$$g/gとした。市販のZr元素標準液をスパイクとして、ICP-MSを用いたIDMSによりZr-91標準溶解液の濃度を(9.6$$pm$$1.0)$$times$$10$$^2$$$$mu$$g/gと決定した。定量結果が予測したZr濃度と一致したことから、Zr-91標準溶解液は化学的に安定な状態で存在していること、及びZr-91標準溶解液中の不純物測定結果から不純物の有意な混入がないことを確認した。これらの結果から、調製したZr-91標準溶解液は、Zr-93分析用の濃縮安定同位体標準液として十分な品質を有していることが示された。

論文

硫酸2-ペリミジニルアンモニウムの熱分解を利用する同位体希釈質量分析法による硫黄の定量

渡部 和男; 大内 操

分析化学, 36(7), p.T77 - T80, 1987/07

質量分析法による硫黄の同位体比測定のため、硫酸塩硫黄から二酸化硫黄の簡便な調整法を確立した。硫黄を硫酸ペリミジニルアンモニウムの沈澱として回収した後、真空中、450$$^{circ}$$Cに5分間加熱して熱分解し二酸化硫黄を得た。確率した方法を鉄鋼に含まれる硫黄の同位体希釈定量に応用した。実際試料では、硫酸ペリミジニルアンモニウムの生成に先立ち主成分の鉄などを除去する必要があることが分かった。本法の精度は、硫黄含有率が(0.0014~0.019)%の試料に対して相対標準偏差で5%以内であった。

論文

封管溶解-同位体希釈質量分析法による鉄鋼中の硫黄の定量

渡部 和男

分析化学, 30, p.T103 - T105, 1981/00

鉄鋼中の硫黄の定量には,迅速かつ高精度の燃焼法が一般に用いられているが,その定量値の正確さは校正に用いる標準試料に大きく依存する。そのため硫酸バリウム重量法は依然として基準法として重要視されているが,低含量(0.01%以下)の試料に適用するのは困難である。微量硫黄にも適用できる還元蒸留-吸光光度法が新しくJISに採用されることになった。後二者とも,硫黄を性格に定量するには,試料の溶解時に硫黄を完全に硫酸塩に酸化しなければならない。著者は先に耐熱合金中の硫黄の定量に同位体希釈質量分析法(ID-MS)を適用し,微量領域の硫黄も正確かつ精度良く定量できることを報告した。IDMSにおいても,試料の溶解時に硫黄を完全に硫酸塩として捕そくしなければならない。しかしこの方法には,試料中の硫黄が完全に硫酸塩となり,硫酸塩硫黄スパイクと完全に混合され,同位体平衡となれば,後の操作は必ずしも定量的である必要がなく,又感度も高い利点がある。従ってIDMSは試料溶解時における硫黄の酸化条件を検討するには最適な方法の一つであると考えられる。先に著者は,炭素鋼の溶解時に臭素を加えると硫黄の酸化に効果的であることを確認した。しかし鋼の中には,臭素を加えても一部の硫黄が揮散し,低い定量値を与えるものがあることが分かった。気体硫黄化合物を完全に捕そくすることは,溶解装置も複雑となり,空試験値の制御も難しい。そこで試料を高温,高圧の密閉系の下に溶解する封管溶解法を適用し,硫黄を完全に硫酸塩として捕そくする方法を検討したので報告する。

口頭

同位体希釈質量分析のための$$^{91}$$Zr濃縮同位体標準液の調製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の安全かつ合理的な処分の実現には廃棄物中に含まれる放射性核種のインベントリを正確に把握することが重要である。我々はインベントリ評価の信頼性を実測値により検証することを目的とし、処分安全評価上重要な長半減期核種$$^{93}$$Zrの分析法を開発し同位体希釈誘導結合プラズマ質量分析法(ID-ICP-MS)を用いて定量することとした。その際スパイクとする濃縮同位体標準液が必要となるため、金属$$^{91}$$Zr濃縮同位体標準($$^{91}$$Zr標準)を溶解して調製することとした。金属ZrはHFには溶解することが知られているが、HFはガラス腐食性かつ強い毒性を有し、装置内部のガラス製品や人体に影響を及ぼすことから使用量を抑え、操作を簡便にすることが望ましい。そこで、まず金属Zr標準チップを用いて金属Zr溶解法を検討した。その結果から得られた最適な溶解条件で$$^{91}$$Zr標準を溶解し、$$^{91}$$Zr標準液を調製した。$$^{91}$$Zr標準液の濃度決定にID-ICP-MSを用いることにより、信頼性の高い値を得ることができた。

口頭

グラフト重合法により作製した小型陰イオン交換フィルタのZr分離性能評価と使用済燃料中Zr-93分析への適用

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

使用済燃料や高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種$$^{93}$$Zrは、HLW処分における長期安全性評価対象核種の1つであり、その放射能量の正確な積算が必要とされている。しかしながら、分析実績が希少であり、実測データ蓄積のためには効率的な分析法整備が不可欠である。我々は、透水性に優れた多孔性フィルタの細孔表面に、陰イオン交換基を高密度に結合することによって高吸着容量・迅速処理を実現する小型分離カートリッジを作製し、その分離性能を実証してきた。本研究では、このカートリッジをICP-MSによる$$^{93}$$Zr測定前処理に適用するため、模擬試料を用いて、Zrおよび共存元素の溶出プロファイルを作成し、測定妨害核種($$^{93}$$Nb, $$^{93}$$Mo等)を除去するための分離条件を決定した。さらに、作製したカートリッジを使用済燃料溶解液中のZr分離に適用したところ、Zrは共存元素から効率よく分離され、共存元素の干渉を受けることなく正確に測定できた。ICP-MS測定結果から算出した試料中$$^{93}$$Zr含有量は、98.2$$pm$$5.1ngとなり、理論計算結果に概ね一致した。

口頭

ICP-MSによる使用済燃料中ジルコニウム同位体の定量

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海

no journal, , 

使用済燃料中にはUの核分裂によって生成した様々なZr同位体が存在する。そのうち$$^{93}$$Zrは、半減期が150万年と極めて長く、長期にわたって環境に影響を及ぼす可能性がある。したがって、分析値に基づく$$^{93}$$Zr放射能の推算が、放射性廃棄物の処分安全評価には不可欠となっている。$$^{93}$$Zrの定量には、高感度同位体測定が可能な質量分析計ICP-MSが有効である。本研究では、ICP-MSの測定前処理条件と定量条件を最適化することによって、簡便かつ確実な分析方法を提案することを目的とした。測定前処理については、1回の陰イオン交換操作によって、測定妨害元素(Sr, Nb, Mo等)、放射性核種を含む元素(Cs, Ba, Pu等)、および主成分Uを全て除去できる条件を見出した。また、天然Zr元素を既知量添加した試料における$$^{93}$$Zr/$$^{91}$$Zrと試料中$$^{93}$$Zr /$$^{91}$$Zrの測定値の比較から$$^{93}$$Zr濃度を簡便に算出する手法を適用し、使用済燃料中$$^{93}$$Zrの正確な測定値を得た。

口頭

同位体希釈質量分析法のためのスパイクの調製-U-Pu混合酸化物粉末測定のための235U,239Pu混合比の最適化-

堀籠 和志; 鈴木 快昌; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

no journal, , 

日本原子力研究開発機構の東海再処理施設では、高精度な分析結果が要求される核物質計量管理のためのU, Pu濃度分析に、同位体希釈質量分析法(IDMS)を採用している。本分析法において高精度な分析結果を得るためには、試料の組成(同位体比、U, Pu濃度比)に応じた標準試料(スパイク)を適用することが重要となる。これまで、U, Puの濃度比が1:1のU-Pu混合酸化物(MOX)粉末の溶解液試料に対しては、汎用的なスパイクがなく、前処理の段階で希釈調整などを行うことにより対応してきた。そこで、今回、スパイクとMOX溶解液試料の各同位体比、原子数比及びスパイクとMOX溶解液試料の混合物の原子数比により算出される誤差の大きさ(Error Magnificent Factor: EMF)を評価することで、測定値の不確かさが最小となるスパイク中のU, Puの含有量を求め、MOX溶解液試料に対して最適化したスパイクを調製した。

口頭

Determination of Zr and Mo isotopes in spent nuclear fuel solution by isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for validation of calculated values

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海

no journal, , 

長寿命核種$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moは、使用済燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの同位体であり、高レベル放射性廃棄物の長期的な安全性を評価する観点から、廃棄物中存在量を推算する必要がある。本研究では、ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法によって、使用済み燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの全同位体を定量した。分析試料は、国内PWRで使用された燃焼度51GWd/tのUO$$_{2}$$燃料を用いた。$$^{90}$$Zr, $$^{91}$$Zr, $$^{92}$$Zr, $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Zrおよび$$^{96}$$Zr実測濃度は、ORIGEN2が与える予測値とよく一致した。しかしながらモリブデンについては、それぞれの同位体存在度は予測値と一致したものの、濃度は予測値より約30%少ない結果となった。したがって、一部のモリブデンは不溶解残渣中に存在していることが示唆された。

口頭

国内におけるPu標準物質調製技術開発の成果と課題

芝野 幸也; 岡崎 日路; 角 美香; 茅野 雅志; 松山 一富; 影山 十三男; 藤原 英城*; 古田 紘野*; 山口 和哉*; 齊藤 信悟*

no journal, , 

核燃料物質中に含まれるUやPuの分析手法として、同位体組成分析には質量分析(MS)法、また濃度分析にはIDMS法が広く採用されている。現在、日本国内においては、IDMS法に必要なPu標準物質の供給機関がないため海外からの輸送に頼っているが、今後国内需要の増加が見込まれることから入手が困難になると予想される。そこでプルトニウム燃料技術開発センターでは、国内でPu標準物質を調製する技術の確立を目的として、MOX粉末からPu標準物質を調製してきた。これまでに得た知見に基づき、日本原燃からの委託研究としてLSD(Large Sized Dried)スパイクの量産技術の確立を目的とした試験を実施しており、その試験の一環でLSDスパイクの調製に必要なPu標準物質(MOX-Pu)を調製した。これまでの成果と今後の課題について報告する。

口頭

質量分析装置立上げに係る健全性評価及び保管溶液のU,Pu同位体分析

大野 真平; 川野邊 崇之*; 綿引 博美; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

高レベル放射性物質研究施設(CPF)では、U, Puを取扱う試験を実施するため核物質含有試料が発生し保管されている。これらを取扱う施設では、核物質の増減と在庫量を伝票と実物確認で正確に管理する必要がある。そのためには、表面電離型質量分析装置による核物質を含む試料の濃度及び同位体組成比の確定が不可欠である。しかし、CPFでは質量分析装置更新後、健全性の確認が実施されていない。そこで本発表では、U, Pu保管試料の濃度及び同位体組成比確定を目的とし、質量分析装置の立上げに係る健全性評価を実施した。有意差検定及びU, Pu標準試料の測定により、装置の健全性及び測定値の信頼性が保証され立上げ作業が完了した。実際にU, Puを含む試料を測定した結果、本装置により濃度及び同位体組成比を確定することが可能となった。

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