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Cs/
Cs isotope ratio島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 武田 聖司
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(12), p.6297 - 6310, 2024/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)Since the Cs and Cs concentration level of environmental soil in prefectures adjacent to Fukushima is low at about 5.5
10
610
g g
, a large amount of soil is required to obtain sufficient amount to measure them precisely. Two Cs separation methods which allow to treat large amounts of leached soil solution was developed: 1) a continuous butch extraction method using calix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6) and 2) a combination method of selective Cs adsorption using ammonium phosphotangstate and anion-cation exchange resins. These methods were applied to low Cs concentration samples, and good precision of 0.82.1% in the measurement of Cs/Cs isotope ratio was obtained.
山本 悠介*; 渡邊 隆広; 丹羽 正和; 島田 耕史
JAEA-Testing 2023-003, 67 Pages, 2024/02
JAEA-Testing-2023-003.pdf:4.63MB
東濃地科学センター土岐地球年代学研究所では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として、地質環境の長期安定性に関する研究を進めている。一般に将来の自然現象に伴う地質環境の変化の予測・評価は、自然現象に関する過去の記録や現在の状況に関する調査結果に基づき行われる。岩石試料等の水素及び酸素の安定同位体比(
D、
O)は試料に含まれる水の供給源や混合過程等に関する情報が得られるため、過去に発生した自然現象を明らかにする上で重要な基礎データの一つとなる。東濃地科学センターでは、岩石試料等のD及びOを把握するため熱分解型元素分析装置(TC-EA)及び安定同位体比質量分析装置(IRMS)を組み合わせたTC-EA/IRMSによる分析手法を整備した。本稿ではTC-EA/IRMSを用いた岩石試料等のD及びOの分析手法を作業手順書として示すとともに、標準試料を用いた補正式の評価、標準試料の繰り返し測定による分析精度の評価及び岩石試料等を用いた試験測定結果の一例について報告する。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
Cs/Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11
被引用回数：7 パーセンタイル：61.36(Nuclear Science & Technology)土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10
g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、Cs/Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高いCs/Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている
Cs/Csの放射能比の分布と一致しており、Cs/Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。
佐野 亜沙美; 伊藤 正一*; 鈴村 明政*; 上野 雄一郎*; 八木 晃*; 井上 徹*; 川添 貴章*
高圧力の科学と技術, 30(2), p.85 - 94, 2020/10
鉱物や岩石は、その起源や歴史によって様々な同位体組成を示す。温度などの環境パラメータに依存する平衡同位体分配係数はこれらの同位体組成を解釈する上で重要な鍵となる。これまでは温度に比べて無視できると考えられていた同位体分配係数への圧力の影響が、地球内部の条件では有意であることが最近の研究により明らかになってきた。本論文では、数GPa以上の高圧下での鉄と水素の同位体分配係数を決定するための最近の実験研究の進展をまとめ、その課題と今後の展望について議論する。
田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦
分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11
表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体(
U/
U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体(U/U)の測定精度も改善された。
Pu/
Pu in individual U-Pu mixed oxide particles by means of a combination of alpha spectrometry and ICP-MS江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明
Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04
被引用回数：20 パーセンタイル：52.05(Chemistry, Analytical)本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、
Pu/Pu、
Pu/Puおよび
Pu/Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、Pu/Pu同位体比については、アルファ線計測により求めたPu/(Pu+Pu)放射能比とICP-MSにより求めたPu/Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 306(2), p.393 - 399, 2015/11
被引用回数：6 パーセンタイル：42.34(Chemistry, Analytical)単一粒子の溶解、UTEVA樹脂を用いたウラン,プルトニウム,アメリシウムの分離、誘導結合プラズマ質量分析法による測定を組み合わせた新規分析法の開発を行った。この方法を用いて、単一ウラン-プルトニウム混合粒子(U/Pu比: 170)のプルトニウム同位体比分析を行ったところ、Pu/Pu同位体比は、質量数238の操作ブランク値を低く抑えることができず測定できなかったものの、Pu/Pu、Pu/Pu、Pu/Pu同位体比については精確に測定することに成功した。
國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 273(1), p.183 - 186, 2007/07
被引用回数：8 パーセンタイル：45.97(Chemistry, Analytical)われわれはこれまで黒い雨が降ったと言われる長崎西山貯水池堆積物中のPu/Pu比及び
Pu濃度を測定し、長崎原爆由来のPuが今もなお貯水池に流れ込んでいることを報告した。続いて、長崎原爆中心地周辺半径約10km範囲から採取した土壌の分析により、長崎原爆由来のPuの平面分布を明らかにし、原爆中心地から東約3km離れた西山地区に局所的に蓄積していることを示した。またさらに東の地域では、Pu濃度は日本の他の地域の値と同程度であったが、Pu/Pu比はグローバルフォールアウトの値より低く、調査地域より東側の地域にも長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆した。このため、本研究では調査地域をさらに東側に広げ、Pu/Pu比に注目し、長崎原爆由来のPuの蓄積地域を明らかにすることを試みた。これまでわれわれは原爆中心地から北東約100km以内から8つの試料を採取した。そのうち、原爆中心地から約25km離れた地点及び約45km離れた地点の土壌中のPu/Pu比は0.154
0.017及び0.1110.004で、グローバルフォールアウトの値より低い値が見られた。これは長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆する。発表では、さらに遠い地域から採取した土壌の結果についても報告する。
Cs found in the surface soils of Nagasaki, Japan國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 三田村 宗樹*; 吉川 周作*
Journal of Geosciences, Osaka City University, 50, p.7 - 13, 2007/03
原爆由来のPuの分布を明らかにするために、長崎原爆中心地から約10km以内の範囲で採取した土壌中のPu濃度,Cs濃度及びPu/Pu比を測定した。原爆中心地より北,南及び西の地域では、Pu濃度及びCs濃度はほぼ一定であり、またPu/Pu比はグローバルフォールアウトと同程度だった。一方、東側の地域では距離に従ってPu濃度は減少したのに対し、Cs濃度はほぼ一定であった。またPu/Pu比は東側の地域でも、特に西山地区で、グローバルフォールアウトより低い値が得られ、長崎原爆由来のPuが局所的に蓄積していることがわかった。
早川 岳人; 岩本 信之; 静間 俊行; 梶野 敏貴*; 梅田 秀之*; 野本 憲一*
European Physical Journal A, 27(S1), p.123 - 128, 2006/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Nuclear)ビックバンで、水素からリシウムまでの軽元素が生成された。より重い元素は、銀河系内に存在した、さまざまな恒星の中の核反応で生成され、星間物質に蓄積されていった。その中から、約46億年前に太陽系が誕生した。そのため、太陽組成には過去に行われた銀河系内の元素合成が記録されている。鉄より重い重元素の約99%は、2つの中性子捕獲反応過程で生成されたことが判明している。その一方で、中性子では生成できないp核と呼ばれる原子核が存在しており、過去50年間にわたり天体起源が研究されてきた。これまで提案された仮説は、高エネルギー宇宙線により破砕反応,中性子のX線バーストによる急速な陽子捕獲反応,超新星爆発の光核反応による生成,超新星爆発のニュートリノ反応による生成等である。われわれは、太陽組成から、このp核が、中性子で生成された種となる原子核から、超新星爆発のような膨大な光による光核反応で生成された証拠を発見した。
間柄 正明
核物質管理センターニュース, 34(11), P. 18, 2005/11
第46回核物質管理学会に出席し原研の環境試料分析に関する研究成果を報告するとともに、米国のオークリッジ国立研究所,TRANSCOMセンター,サンデイア国立研究所,ロスアラモス国立研究所を訪問し米国における核物質管理や核不拡散・保障措置に関する開発の現状を調査した。学会における国際保障措置:環境サンプリング及び情報解析のセッションでのレポートと、サンデイア国立研究所を訪問したときのレポートである。
北村 敏勝; 甲 昭二*; 鈴木 崇史; 天野 光; 北田 慶信*; 渡部 幸也*
第17回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.52 - 55, 2004/12
日本原子力研究所むつ事業所では、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的として、平成9年4月にタンデトロン加速器質量分析装置(JAERI-AMS:High Voltage Engineering Huropa製 Model 4130-AMS)を設置した。本装置は、最大加速電圧3MVのタンデム型加速器と炭素及びヨウ素同位体比測定用の2本のビームラインから構成される。炭素ラインは、平成11年12月に
C定常測定を開始してから海洋環境における物質循環の解明等に関する研究に利用され、これまでに約4000試料の測定を行った。一方、ヨウ素ラインは、再現性及び感度試験を行い、
Iを高精度で測定できることを確認し、昨年5月から定常測定を開始した。本講演では、平成15年度の運転状況等のほか、I測定の現状について紹介する。
江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1027 - 1032, 2004/11
被引用回数：61 パーセンタイル：95.25(Nuclear Science & Technology)保障措置スワイプ試料中に含まれる個々のウラン粒子の同位体比を効率的に分析するために、新たな粒子回収法及び高感度なスクリーニング法を開発した。スワイプ試料中に含まれる粒子を真空吸引-インパクト捕集法により試料台上に回収した。試料台にグリースを塗布した場合、その回収効率は48%であり、従来の超音波を用いた粒子回収方法よりも優れていた。また、二次イオン質量分析法(SIMS)による同位体比分析に先立って、試料中のウラン粒子の存在を確認するスクリーニング手段として全反射蛍光X線分析法(TXRF)を適用した。その結果、試料台にSiを用いることによりウランを高感度(検出限界22pg)で測定することができた。これらの方法とSIMS法を組合せることにより、個々のウラン粒子のU/U同位体比を効率的に分析することが可能となった。
江坂 文孝; 渡部 和男; 間柄 正明; 臼田 重和
Instrumentation Science & Technology, 32(2), p.103 - 114, 2004/03
二次イオン質量分析法による個々の粒子の鉛同位体比測定の有効性を調べるために、都市粉塵,自動車排出粒子,石炭フライアッシュの3種類の試料中の鉛同位体比を測定した。電子線プローブマイクロアナライザーで鉛含有粒子を特定した後、二次イオン質量分析法で
Pb/
Pb, 
Pb/Pbを測定した。その結果、測定したすべての粒子で相対標準偏差1.6%以下での測定が可能であり、それぞれの試料で、同位体比の違いを明らかにすることができた。
江坂 文孝
ぶんせき, 2003(11), p.688 - 691, 2003/11
保障措置環境試料中に含まれる個々の核物質粒子の同位体比分析のために、二次イオン質量分析法を適用し、検討した。また、試料からの粒子の回収方法について検討するとともに、あらかじめ試料中の核物質の量を高感度に調べるために全反射蛍光X線分析法を適用した。その結果、粒径1um程度の粒子の同位体比を効率的に分析する方法を確立した。
臼田 重和
化学と教育, 51(10), p.612 - 613, 2003/10
本報告では、日本化学会化学教育協議会 化学と教育編集員会からの要請により、主として中・高等学校教員を対象に、保障措置環境試料のために開発した極微量分析法について解説した。主に、(1)環境試料分析手法がIAEAによって保障措置の強化策として導入された背景,(2)保障措置環境試料を分析するために、原研がIAEAネットワーク分析所の一員として認定された経緯,(3)環境試料中の極微量核物質を主対象に開発した同位体比分析技術,(4)そのために整備したクリーンルーム施設「高度環境分析研究棟(CLEAR)」などについて紹介する。
高橋 正人; 間柄 正明; 桜井 聡; 黒沢 節身; 江坂 文孝; 田口 拓志; 高井 木の実; 福山 裕康; Lee, C. G.; 安田 健一郎; et al.
第23回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2002/09
未申告の原子力施設及びその活動を検知することを目的としたIAEAの保障措置強化・効率化策の一つとして、原子力関連施設の内外で採取したスワイプ試料中のU及びPuに対する分析技術の開発を原研は行っている。スワイプ試料に採取されるU及びPuは極微量のため、クリーンルーム内での分析により外部からの汚染等を十分に管理し、分析結果の信頼性を確保することが必要である。試料を化学処理し各試料の平均値としての核物質量及び同位体比を求めるバルク分析においては、測定の簡易性の観点から少量多検体の試料分析に有効であるICP-MSを導入し、極微量のU及びPu同位体測定手法について検討している。現在までに、分析環境からの対象元素の混入や分析上妨害となる因子等について評価した。その結果、プロセスブランクの低減により100pgまでのU同位体分析が、またPuについてはU-Pu混合試料による回収率とUによる妨害を評価することにより100fgまでのPu同位体分析が可能であることが明らかとなった。本発表では、バルク分析を中心に保障措置環境試料分析にかかわるこれまでの開発状況についても報告する。
間柄 正明; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 桜井 聡; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 渡部 和男; 臼田 重和
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 17(9), p.1157 - 1160, 2002/09
被引用回数：11 パーセンタイル：43.51(Chemistry, Analytical)国際原子力機関によって導入された保障措置環境試料分析は、主にスミヤ試料中の核物質の同位体比を測定し分析することによって、未申告施設や未申告の核物質を検知しようとするものである。現在、同位体組成の分析には、表面電離型質量分析装置を使うのが主流であるが、試料作成が煩雑であるなどの問題点がある。最近、試料作成の容易な誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)が使われてきている。しかし、質量弁別効果の補正などの課題があり、今回は質量弁別効果の共存元素依存性を検討したので報告する。
桜井 聡; 半澤 有希子; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 安達 武雄
空気清浄, 39(6), p.404 - 410, 2002/03
IAEAが導入を決定した新たな保障措置手法である環境試料分析に対応するため、原研ではクリーンルーム施設「高度環境分析研究棟」(CLEAR: Clean Laboratory for Environmental Analysis and Research)を整備し、保障措置を主な目的とした環境試料中の極微量核物質の分析技術を開発する計画を進めている。本報告は空気清浄度協会からの要請により、CLEARの概要を紹介するとともに、そこで行われている極微量核物質の分析技術開発(スクリーニング,バルク及びパーティクル分析)の現状と極微量分析の将来計画についても述べる。
