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論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Analysis of plutonium isotope ratios including $$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu in individual U-Pu mixed oxide particles by means of a combination of alpha spectrometry and ICP-MS

江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:46.36(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puおよび$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については、アルファ線計測により求めた$$^{238}$$Pu/($$^{239}$$Pu+$$^{240}$$Pu)放射能比とICP-MSにより求めた$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Determination of plutonium isotope ratios in individual uranium-plutonium mixed particles with inductively coupled plasma mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 306(2), p.393 - 399, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:42.58(Chemistry, Analytical)

単一粒子の溶解、UTEVA樹脂を用いたウラン,プルトニウム,アメリシウムの分離、誘導結合プラズマ質量分析法による測定を組み合わせた新規分析法の開発を行った。この方法を用いて、単一ウラン-プルトニウム混合粒子(U/Pu比: 1$$sim$$70)のプルトニウム同位体比分析を行ったところ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比は、質量数238の操作ブランク値を低く抑えることができず測定できなかったものの、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については精確に測定することに成功した。

論文

Geographical distribution of plutonium derived from the atomic bomb in the eastern area of Nagasaki

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 吉川 周作*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 273(1), p.183 - 186, 2007/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:56.56(Chemistry, Analytical)

われわれはこれまで黒い雨が降ったと言われる長崎西山貯水池堆積物中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{239+240}$$Pu濃度を測定し、長崎原爆由来のPuが今もなお貯水池に流れ込んでいることを報告した。続いて、長崎原爆中心地周辺半径約10km範囲から採取した土壌の分析により、長崎原爆由来のPuの平面分布を明らかにし、原爆中心地から東約3km離れた西山地区に局所的に蓄積していることを示した。またさらに東の地域では、$$^{239+240}$$Pu濃度は日本の他の地域の値と同程度であったが、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比はグローバルフォールアウトの値より低く、調査地域より東側の地域にも長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆した。このため、本研究では調査地域をさらに東側に広げ、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比に注目し、長崎原爆由来のPuの蓄積地域を明らかにすることを試みた。これまでわれわれは原爆中心地から北東約100km以内から8つの試料を採取した。そのうち、原爆中心地から約25km離れた地点及び約45km離れた地点の土壌中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は0.154$$pm$$0.017及び0.111$$pm$$0.004で、グローバルフォールアウトの値より低い値が見られた。これは長崎原爆由来のPuが蓄積していることを示唆する。発表では、さらに遠い地域から採取した土壌の結果についても報告する。

論文

Distribution of plutonium isotopes and $$^{137}$$Cs found in the surface soils of Nagasaki, Japan

國分 陽子; 安田 健一郎; 間柄 正明; 宮本 ユタカ; 桜井 聡; 臼田 重和; 山崎 秀夫*; 三田村 宗樹*; 吉川 周作*

Journal of Geosciences, Osaka City University, 50, p.7 - 13, 2007/03

原爆由来のPuの分布を明らかにするために、長崎原爆中心地から約10km以内の範囲で採取した土壌中の$$^{239+240}$$Pu濃度,$$^{137}$$Cs濃度及び$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を測定した。原爆中心地より北,南及び西の地域では、$$^{239+240}$$Pu濃度及び$$^{137}$$Cs濃度はほぼ一定であり、また$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比はグローバルフォールアウトと同程度だった。一方、東側の地域では距離に従って$$^{239+240}$$Pu濃度は減少したのに対し、$$^{137}$$Cs濃度はほぼ一定であった。また$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比は東側の地域でも、特に西山地区で、グローバルフォールアウトより低い値が得られ、長崎原爆由来のPuが局所的に蓄積していることがわかった。

論文

Evidence for p-process nucleosynthesis recorded at the solar system abundances

早川 岳人; 岩本 信之; 静間 俊行; 梶野 敏貴*; 梅田 秀之*; 野本 憲一*

European Physical Journal A, 27(S1), p.123 - 128, 2006/03

 パーセンタイル:100(Physics, Nuclear)

ビックバンで、水素からリシウムまでの軽元素が生成された。より重い元素は、銀河系内に存在した、さまざまな恒星の中の核反応で生成され、星間物質に蓄積されていった。その中から、約46億年前に太陽系が誕生した。そのため、太陽組成には過去に行われた銀河系内の元素合成が記録されている。鉄より重い重元素の約99%は、2つの中性子捕獲反応過程で生成されたことが判明している。その一方で、中性子では生成できないp核と呼ばれる原子核が存在しており、過去50年間にわたり天体起源が研究されてきた。これまで提案された仮説は、高エネルギー宇宙線により破砕反応,中性子のX線バーストによる急速な陽子捕獲反応,超新星爆発の光核反応による生成,超新星爆発のニュートリノ反応による生成等である。われわれは、太陽組成から、このp核が、中性子で生成された種となる原子核から、超新星爆発のような膨大な光による光核反応で生成された証拠を発見した。

論文

サンディア研究所訪問

間柄 正明

核物質管理センターニュース, 34(11), P. 18, 2005/11

第46回核物質管理学会に出席し原研の環境試料分析に関する研究成果を報告するとともに、米国のオークリッジ国立研究所,TRANSCOMセンター,サンデイア国立研究所,ロスアラモス国立研究所を訪問し米国における核物質管理や核不拡散・保障措置に関する開発の現状を調査した。学会における国際保障措置:環境サンプリング及び情報解析のセッションでのレポートと、サンデイア国立研究所を訪問したときのレポートである。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 甲 昭二*; 鈴木 崇史; 天野 光; 北田 慶信*; 渡部 幸也*

第17回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.52 - 55, 2004/12

日本原子力研究所むつ事業所では、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的として、平成9年4月にタンデトロン加速器質量分析装置(JAERI-AMS:High Voltage Engineering Huropa製 Model 4130-AMS)を設置した。本装置は、最大加速電圧3MVのタンデム型加速器と炭素及びヨウ素同位体比測定用の2本のビームラインから構成される。炭素ラインは、平成11年12月に$$^{14}$$C定常測定を開始してから海洋環境における物質循環の解明等に関する研究に利用され、これまでに約4000試料の測定を行った。一方、ヨウ素ラインは、再現性及び感度試験を行い、$$^{129}$$Iを高精度で測定できることを確認し、昨年5月から定常測定を開始した。本講演では、平成15年度の運転状況等のほか、$$^{129}$$I測定の現状について紹介する。

論文

Efficient isotope ratio analysis of uranium particles in swipe samples by total-reflection X-ray fluorescence spectrometry and secondary ion mass spectrometry

江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1027 - 1032, 2004/11

 被引用回数:46 パーセンタイル:4.68(Nuclear Science & Technology)

保障措置スワイプ試料中に含まれる個々のウラン粒子の同位体比を効率的に分析するために、新たな粒子回収法及び高感度なスクリーニング法を開発した。スワイプ試料中に含まれる粒子を真空吸引-インパクト捕集法により試料台上に回収した。試料台にグリースを塗布した場合、その回収効率は48%であり、従来の超音波を用いた粒子回収方法よりも優れていた。また、二次イオン質量分析法(SIMS)による同位体比分析に先立って、試料中のウラン粒子の存在を確認するスクリーニング手段として全反射蛍光X線分析法(TXRF)を適用した。その結果、試料台にSiを用いることによりウランを高感度(検出限界22pg)で測定することができた。これらの方法とSIMS法を組合せることにより、個々のウラン粒子の$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比を効率的に分析することが可能となった。

論文

Application of secondary ion mass spectrometry to the measurement of lead isotope ratio in individual particles

江坂 文孝; 渡部 和男; 間柄 正明; 臼田 重和

Instrumentation Science & Technology, 32(2), p.103 - 114, 2004/03

二次イオン質量分析法による個々の粒子の鉛同位体比測定の有効性を調べるために、都市粉塵,自動車排出粒子,石炭フライアッシュの3種類の試料中の鉛同位体比を測定した。電子線プローブマイクロアナライザーで鉛含有粒子を特定した後、二次イオン質量分析法で$$^{207}$$Pb/$$^{206}$$Pb, $$^{208}$$Pb/$$^{206}$$Pbを測定した。その結果、測定したすべての粒子で相対標準偏差1.6%以下での測定が可能であり、それぞれの試料で、同位体比の違いを明らかにすることができた。

論文

環境試料中の個々の粒子に含まれる核物質の同位体比分析

江坂 文孝

ぶんせき, 2003(11), p.688 - 691, 2003/11

保障措置環境試料中に含まれる個々の核物質粒子の同位体比分析のために、二次イオン質量分析法を適用し、検討した。また、試料からの粒子の回収方法について検討するとともに、あらかじめ試料中の核物質の量を高感度に調べるために全反射蛍光X線分析法を適用した。その結果、粒径1um程度の粒子の同位体比を効率的に分析する方法を確立した。

論文

極微量分析法の保障措置への応用

臼田 重和

化学と教育, 51(10), p.612 - 613, 2003/10

本報告では、日本化学会化学教育協議会 化学と教育編集員会からの要請により、主として中・高等学校教員を対象に、保障措置環境試料のために開発した極微量分析法について解説した。主に、(1)環境試料分析手法がIAEAによって保障措置の強化策として導入された背景,(2)保障措置環境試料を分析するために、原研がIAEAネットワーク分析所の一員として認定された経緯,(3)環境試料中の極微量核物質を主対象に開発した同位体比分析技術,(4)そのために整備したクリーンルーム施設「高度環境分析研究棟(CLEAR)」などについて紹介する。

論文

クリーンルームにおける保障措置環境試料中の極微量U及びPu分析手法の開発

高橋 正人; 間柄 正明; 桜井 聡; 黒沢 節身; 江坂 文孝; 田口 拓志; 高井 木の実; 福山 裕康; Lee, C. G.; 安田 健一郎; et al.

第23回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2002/09

未申告の原子力施設及びその活動を検知することを目的としたIAEAの保障措置強化・効率化策の一つとして、原子力関連施設の内外で採取したスワイプ試料中のU及びPuに対する分析技術の開発を原研は行っている。スワイプ試料に採取されるU及びPuは極微量のため、クリーンルーム内での分析により外部からの汚染等を十分に管理し、分析結果の信頼性を確保することが必要である。試料を化学処理し各試料の平均値としての核物質量及び同位体比を求めるバルク分析においては、測定の簡易性の観点から少量多検体の試料分析に有効であるICP-MSを導入し、極微量のU及びPu同位体測定手法について検討している。現在までに、分析環境からの対象元素の混入や分析上妨害となる因子等について評価した。その結果、プロセスブランクの低減により100pgまでのU同位体分析が、またPuについてはU-Pu混合試料による回収率とUによる妨害を評価することにより100fgまでのPu同位体分析が可能であることが明らかとなった。本発表では、バルク分析を中心に保障措置環境試料分析にかかわるこれまでの開発状況についても報告する。

論文

Effect of alkali metals on the accuracy of isotope ratio measurement of uranium by ICP-MS

間柄 正明; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 桜井 聡; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 渡部 和男; 臼田 重和

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 17(9), p.1157 - 1160, 2002/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:54.3(Chemistry, Analytical)

国際原子力機関によって導入された保障措置環境試料分析は、主にスミヤ試料中の核物質の同位体比を測定し分析することによって、未申告施設や未申告の核物質を検知しようとするものである。現在、同位体組成の分析には、表面電離型質量分析装置を使うのが主流であるが、試料作成が煩雑であるなどの問題点がある。最近、試料作成の容易な誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)が使われてきている。しかし、質量弁別効果の補正などの課題があり、今回は質量弁別効果の共存元素依存性を検討したので報告する。

論文

原研高度環境分析研究棟の概要とその利用計画

桜井 聡; 半澤 有希子; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 安達 武雄

空気清浄, 39(6), p.404 - 410, 2002/03

IAEAが導入を決定した新たな保障措置手法である環境試料分析に対応するため、原研ではクリーンルーム施設「高度環境分析研究棟」(CLEAR: Clean Laboratory for Environmental Analysis and Research)を整備し、保障措置を主な目的とした環境試料中の極微量核物質の分析技術を開発する計画を進めている。本報告は空気清浄度協会からの要請により、CLEARの概要を紹介するとともに、そこで行われている極微量核物質の分析技術開発(スクリーニング,バルク及びパーティクル分析)の現状と極微量分析の将来計画についても述べる。

論文

保障措置環境試料分析法の開発状況; パーティクル分析を中心に

江坂 文孝; 間柄 正明; 半澤 有希子; 桜井 聡; 田口 拓志; 高井 木の実; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 安田 健一郎; et al.

第22回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2001/11

IAEAの保障措置の強化・効率化策の一つとして導入された保障措置環境試料分析法-原子力関連施設の内外で採取した試料(現状では、主としてスワイプ試料)の分析により未申告施設や未申告活動を探知する-に対応するため、バルク及びパーティクル分析技術の開発を行っている。バルク分析では、試料を化学処理し、各試料の核物質の量及び平均値としての同位体比を求める。一方、パーティクル分析は、試料中に含まれる核物質の同位体比を微粒子一個一個について測定するため、重要な検証手段となりうる。パーティクル分析法の開発ではこれまでに、二次イオン質量分析法(SIMS)により粒径が数$$mu$$mの粒子中に含まれるウランの同位体比を測定することを可能とした。また、これらの極微量核物質の分析操作では、測定対象元素の自然界からの混入を防止することが必要であるため、クリーンルームを備えた化学実験施設(高度環境分析研究棟)を整備した。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 荒巻 能史; 水谷 義彦*; 外川 織彦; 水島 俊彦; 甲 昭二*; 須藤 一彦*

JAERI-Conf 2000-019, p.26 - 29, 2001/02

原研は、1997年4月むつ事業所にタンデトロン加速器質量分析装置を導入した。本装置は、炭素及びヨウ素同位体比測定ラインから構成される。炭素ラインは、1998年10月測定精度確認後、昨年12月から本格的な運転を開始し、本年4月までに海水試料等約620個を測定した。一方、ヨウ素ラインは、1999年10月に重イオン検出器を用いて測定精度確認試験を行い、相対標準偏差が1.0%以内であることを確認した。現在は飛行時間型検出器による繰返し精度確認のための調整を行っている。今後はヨウ素同位体比の精度確認を行った後、測定条件を検討するとともに炭素同位体比測定を行う予定である。本講演では、炭素同位体比測定の現状、重イオン検出器を用いたヨウ素同位体比測定精度確認試験結果等について紹介する。

論文

Application of SIMS and TXRF techniques to lead air-pollution monitoring

江坂 文孝; Zheng, W.*; 渡部 和男; 間柄 正明; 半澤 有希子; 臼田 重和; 安達 武雄

Advances in Mass Spectrometry, 15, p.973 - 974, 2001/00

環境試料中の鉛含有粒子の鉛同位体比分析は、一般に誘導結合プラズマ質量分析法で行われている。しかしこの方法では試料を分解する必要があるため個々の粒子の分析は不可能である。本研究では、二次イオン質量分析法により個々の粒子の鉛同位体比を測定する方法について検討し、実際のエアーサンプリングにより採取した試料の分析に適用を試みた。屋内で採取した試料中の鉛同位体比は、$$^{207}$$Pb/$$^{206}$$Pb=0.859,$$^{208}$$Pb/$$^{206}$$Pb=2.087であり、自動車排出標準粒子のそれとほぼ同様の値であった。このように二次イオン質量分析法を用いることにより、試料の前処理なしに個々の粒子の同位体比を測定できることが示された。

論文

Current status of JAERI program on development of ultra-trace-analytical technology for safeguards environmental samples

安達 武雄; 臼田 重和; 渡部 和男; 桜井 聡; 間柄 正明; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 齋藤 陽子; 高橋 正人; et al.

IAEA-SM-367/10/02 (CD-ROM), 8 Pages, 2001/00

IAEA保障措置制度の強化に寄与するため、原研では環境試料に含まれている極微量核物質の分析技術開発をスクリーニング,バルク分析及びパーティクル分析について進めている。スクリーニングでは、低エネルギー$$gamma$$線及びX線測定へのアンチコンプトン法の適用及びイメージングプレート法をとりあげた。バルク分析では、拭取り試料の前処理条件の最適化を検討し、拭取り試料に含まれるウラン不純物の影響の低減化を図った。同位体比測定手法としては、試料調整が容易なICP-MSに注目した。パーティクル分析では、TXRF,EPMA及びSIMSで共通に使用できる試料保持体の作成により、粒子ごとの測定に要する時間の短縮を目指している。TXRFによるウランの感度は0.4ngを達成した。これらの研究は、今後クリーンルームを有するCLEAR施設で実施される。2003年3月までに極微量分析技術を確立し、ネットワーク分析所としてIAEAに貢献するとともに、国内保障措置制度にも寄与する。

報告書

Stable isotope ratios of the atmospheric CH$$_{4}$$, CO$$_{2}$$ and N$$_{2}$$O in Tokai-mura

Porntepkasemsan, B.*; 安藤 麻里子; 天野 光

JAERI-Data/Code 2000-032, 43 Pages, 2000/11

JAERI-Data-Code-2000-032.pdf:2.88MB

本報告書は、環境条件の異なる東海村内数地点において、大気中CH$$_{4}$$,CO$$_{2}$$,N$$_{2}$$Oの炭素,酸素,窒素安定同位体比を測定した結果及び考察をまとめたものである。$$delta$$$$^{13}$$CH$$_{4}$$,$$delta$$$$^{13}$$CO$$_{2}$$,$$delta$$$$^{15}$$N$$_{2}$$Oの季節変動は、東海村の4か所のサンプリング地点とコントロールサイト1地点で調べられた。これらの測定により得られたデータは、上記3つの大気中微量ガスの環境中挙動研究に役立てることができる。安定同位体比の測定は、安定同位体比質量分析装置を用いて行われた。1999年の稲栽培時期に水田において測定したこれらのガスの安定同位対比は、明瞭な季節変動を示し、施肥や湛水、排水、収穫等の作業と関連している。より進んだ研究のためには、稲の有機物中炭素の$$delta$$$$^{13}$$Cの測定が必要である。

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