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論文

Speciation on the reaction of uranium and zirconium oxides treated under oxidizing and reducing atmospheres

上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.91(Materials Science, Multidisciplinary)

The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L$$_{rm III}$$- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and U$$_{2}$$Zr$$_{5}$$O$$_{15}$$ was observed in equilibrium with UO$$_{2}$$, monoclinic-ZrO$$_{2}$$, and tetragonal-ZrO$$_{2}$$. However, when O$$_{2}$$ gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrU$$_{2}$$O$$_{7}$$ was produced by the oxidation of solid solution UO$$_{2}$$ formed at $$>$$ 1774 K during the temperature dropped at $$<$$ 1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at $$>$$ 1673 K due to a low concentration of O$$_{2}$$ impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.

論文

Chemical forms of solid fission products in the irradiated uranium-plutonium mixed nitride fuel

荒井 康夫; 前多 厚; 塩沢 憲一; 大道 敏彦

Journal of Nuclear Materials, 210, p.161 - 166, 1994/00

 被引用回数:29 パーセンタイル:89.79(Materials Science, Multidisciplinary)

照射下におけるウラン・プルトニウム混合窒化物燃料中の固体FPの化学形態を、熱力学平衡計算および燃焼度模擬燃料のEPMA観察により推定した。計算は自由エネルギー最小化法に基づくSOLGASMIX-PVを用い、燃料温度および燃焼度をパラメータとした。一方実験では、英国ハーウエル研究所より入手した燃焼度模擬酸化物を炭素熱還元により窒化物に転換し、その焼結ペレットを観察用試料に供した。本実験および計算の結果は概ね良い一致を示した。すなわち、主な固体FPの中で、ジルコニウム、ニオブ、イットリウムおよび希土類元素等は燃料母相に固溶する一方で、析出相としてウランと白金属元素から構成されるURu$$_{3}$$型の金属間化合物およびモリブデンを主成分とする合金相の形成が確認された。また、本計算結果に基づき、燃料中への固体FPの蓄積によるスエリング率を、%FIMA当たり0.5%と評価した。

論文

The Interaction of iodine with insoluble residue in the dissolution of simulated spent-fuel pellets

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英

Nuclear Technology, 94, p.99 - 107, 1991/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:47.81(Nuclear Science & Technology)

再処理施設からのよう素の放出低減化のためには、プロセス内を流れているよう素化学種とそれらの量を把握することが重要である。これまでオフガス及び溶液中のよう素処理については数多くの研究例が報告されているが、不溶性残渣は研究対象にされていなかった。本研究は模擬照射燃料ペレットを硝酸溶液に溶解し、生成する不溶性残渣とよう素の相互作用及びよう素の物質収支を求めたものである。約1gのペレットから約8mgの不溶性残渣が生成し、ペレット中のよう素の2~5%が付着することがわかった。付着するよう素は銀・パラジウム等の難溶性よう化物であり、残渣中に取り込まれている一部のよう素は除去が難しい。残渣中のよう素はガラス固化または残渣からの白金族元素回収の際に遊離する可能性がある。

報告書

燃料体スタック実証試験部(T$$_{1}$$)多チャンネル試験結果,V; 流路閉塞試験結果

日野 竜太郎; 高瀬 和之; 宮本 喜晟

JAERI-M 90-163, 45 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-163.pdf:1.16MB

高温工学試験研究炉燃料体の安全性試験の一環として、燃料チャンネルが閉塞したときの燃料体カラム内の流量配分等を調べる試験(流路閉塞試験)をHENDELの多チャンネル試験装置を用いて行なった。試験は、模擬燃料体カラムに設けられた12本の燃料チャンネルのうちの1本を90%閉塞させ、ヘリウムガス雰囲気中で行なった。燃料チャンネルに挿入した模擬燃料棒を加熱しない等温流動条件下では、閉塞させた燃料チャンネルを流れるヘリウムガス流量は平均流量よりもかなり少なく、平均流量に対する偏差はレイノルズ数が約2300から14000において28%~33%であった。加熱した場合には等温流動下ほどの減少はみられなかった。これは、黒鉛ブロックを介して各燃料チャンネル間をかなりの熱が移動して、チャンネルの加速損失が変化するためと考えられる。

論文

高温ガス実験炉燃料体の伝熱流動試験,(I); HENDEL 1チャンネル試験装置による一様発熱試験の結果

高瀬 和之; 丸山 創; 日野 竜太郎; 菱田 誠; 井沢 直樹; 下村 寛昭

日本原子力学会誌, 28(5), p.428 - 435, 1986/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:48.02(Nuclear Science & Technology)

多目的高温ガス実験炉(VHTR)の炉心燃料体を実寸規模で模擬した燃料体スタック実証試験部(T$$_{1}$$)を用いて、実験炉と同等の高温高圧のHeガスの条件のもとで、伝熱流動試験が行われている。本報は、燃料体スタック実証試験部のうちの1チャンネル試験装置で得られた試験結果について報告するものである。試験条件は流路入口で290~620K、0.4~4.0MPa、発熱量は最大90kW、環状流路の内外径比は0.865である。また、使用した模擬燃料棒は、軸方向に一様な発熱分布を有している。本試験の結果、模擬燃料棒の摩擦計数と熱伝達率は、平滑環状流路の値に比べてそれぞれ約20%、約15~60%高い値を示した。この原因としては、模擬燃料棒の表面に取り付けたスペーサ・リブの効果によるものと考えられる。

報告書

燃料体スタック実証試験部(T$$_{1}$$):1チャンネル試験装置の試験結果; 第1報,軸方向に一様発熱分布を有する場合

高瀬 和之; 丸山 創; 日野 竜太郎; 菱田 誠; 井沢 直樹; 田中 利幸; 下村 寛昭

JAERI-M 85-084, 41 Pages, 1985/06

JAERI-M-85-084.pdf:1.09MB

多目的高温ガス実験炉(VHTR)の炉心燃料体を実寸規模で模擬した燃料体スタック実証試験部(T$$_{1}$$)では、実験炉と同等の高温高圧のHeガスの条件のもとで伝熱流動試験を実施している。本報は、燃料体スタック実証試験部のうちの1チャンネル試験装置で得られた試験結果を整理したものである。試験条件は、入口温度290~620K、入口圧力0.4~4.0MPa、流量1.0~44g/s、発熱量は90kWである。また、使用した模擬燃料棒は、軸方向に一様な発熱分布を有している。本試験の結果、模擬燃料棒の摩擦係数と熱伝達率は、レイノルズ数が2,000以上の範囲では平滑環状流路の値に比べて、それぞれ約20%、約15~60%高い値を示した。この原因としては、模擬燃料棒の表面に設置してあるスペーサ・リブが乱流促進体として有効に作用していると考えられる。

報告書

燃料体スタック実証試験部(T$$_{1}$$)多チャンネル試験結果,1; 中温模擬燃料棒を用いた均一出力分布試験

丸山 創; 高瀬 和之; 日野 竜太郎; 井沢 直樹; 菱田 誠; 田中 利幸; 下村 寛昭

JAERI-M 85-067, 29 Pages, 1985/06

JAERI-M-85-067.pdf:0.73MB

多目的高温ガス実験炉の燃料体1カラムを模擬した多チャンネル試験体を用い、12本の模擬燃料棒の発熱量を等しくした均一出力分布試験を行った。本試験に使用した模擬燃料棒は、軸方向の熱流束分布が均一な中温試験用模擬燃料棒である。本試験により次のことが明らかになった。(1)模擬燃料体内の冷却材流量は、各チャンネルに均等に配分されている。また黒鉛ブロック内部の温度もほぼ均一である。(2)模擬燃料体の熱伝達率は次式で整理され、平滑環状流路のように明確に遷移域を示す傾向は見られない。Nu=0.0125Re$$^{0}$$$$^{.}$$$$^{8}$$Pr$$^{0}$$$$^{.}$$$$^{4}$$ (3)レイノルズ数が2000以下の領域では、熱放射によって模擬燃料棒から黒鉛ブロックに伝えられる熱量は、伝熱量全体の約20%になる。

論文

Mass spectrometric study of vaporization of(U,Pu)O$$_{2}$$ fuel simulating high burnup

前多 厚; 大道 敏彦; 福島 奨; 半田 宗男

Journal of Nuclear Science and Technology, 21(10), p.800 - 802, 1984/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:59.52(Nuclear Science & Technology)

高燃焼度を模擬した(U,Pu)O$$_{2}$$燃料について、高温質量分析法を用いて、1300$$^{circ}$$C~1900$$^{circ}$$Cの温度範囲での蒸発種の測定を行った。得られた結果について、照射燃料における核分裂生成物元素の化学的挙動や、測定した模擬燃料のEPMAによる分析をもとに解釈を行った。主な知見を以下に述べる。1)Pd蒸気種は白金属元素と析出合金相の分解により生成する。2)アルカリ土類元素SrとBaの蒸発挙動は大きく異なる。Baの2000Kでの蒸気圧変化は、BaZrO$$_{3}$$相から酸化物燃料マトリックスへの固溶を示している。3)Ceは、酸化物の形で蒸発し、燃料マトリックスとの固溶体からの蒸発である。4)U,Puを伴う蒸発種の挙動は、複雑であるが亜化学的当量混合酸化物の挙動に似ている。

論文

Chemical form of the solid fission products in(Th,U)O$$_{2}$$ simulating high burnup

宇賀神 光弘; 白鳥 徹雄; 柴 是行

Journal of Nuclear Materials, 84(1&2), p.26 - 38, 1979/00

 被引用回数:22

ThO$$_{2}$$系照射実験の先行研究として、(Th,U)O$$_{2}$$のHTGR照射条件において高燃焼度を模擬した燃料を調製した。燃料組成(Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{1}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{1}$$$$_{9}$$)O$$_{2}$$(93.1%$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$U)、燃焼度21.5%FIMAにおけるアクチノイドおよび核分裂生成物を含む燃焼後の燃料組成をORIGENコードにより計算した。ペレット状模擬燃料は、この計算組成に基づく重量比からなるThO$$_{2}$$,UO$$_{2}$$および14種の核分裂生成元素を混合し圧粉成型後1100°~1700$$^{circ}$$C、CO+CO$$_{2}$$中で焼結することにより得た。調製試料はX線回折、金相、X線マイクロアナライザ、硬度の測定によって調べた。その結果、燃料マトリックスは(Th,U,Zr,Ce,RE)O$$_{2}$$(ここで、RE=Nd、La,Y,Sm,Pr)からなることをつきとめた。マトリックスへの析出相として、Mo-BaO-ZrO$$_{2}$$-Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$系実験結果をも含めると文献に報告されているNd$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$相は安定に存在し得ないことがわかった。これは熱力学的考察からも裏付けられた。最後にThO$$_{2}$$の化学形について予測した。

報告書

炭化物系燃料LMFBRの開発戦略

半田 宗男

JAERI-M 6851, 59 Pages, 1976/12

JAERI-M-6851.pdf:2.05MB

各国の炭化物系燃料LMFBRの開発戦略について纏めた。またそのような戦略をとるに至った最近の照射試験データの解析結果について記述した他、炉外試験データについてもトピック的に取り上げ議論した。各国の酸化物燃料LMFBRの開発現状についても付記した。

論文

On-line simulation of thermal characteristics of nuclear fuel rod by electrically heated rod

早田 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(9), p.523 - 526, 1976/09

 被引用回数:3

冷却材喪失事故の研究等では、核燃料棒の代わりに、電気加熱ヒータを用いる。しかし、構成材料の物性値の違いなどにより、冷却材に与える熱量などの特性に違いを生じる。このような相違をできるだけ小さくするために模擬燃料棒に与える電気入力を調整して核燃料棒の動特性に近づける計算方法を開発し検討した。モデル計算の結果は非常に良い結果を示した。

報告書

乾式再処理におけるF$$_{2}$$二段フッ素化法の開発

再処理研究室

JAERI-M 6393, 27 Pages, 1976/02

JAERI-M-6393.pdf:0.81MB

安定なPu回収率を有する「F$$_{2}$$=段フッ素化法」を確立することを目標に、非放射性核分裂生成物を含む高速炉炉心模擬燃料のフッ素化実験を2インチ$$phi$$流動層を用いて行なった。このプロセス原理を実証すると共に、UおよびPuのフッ素化におよぼすFPの影響、Puの工程損失を低減させる可能性を明らかにすることができた。また、UF$$_{6}$$に同伴したPuF$$_{6}$$をUO$$_{2}$$F$$_{2}$$によって分離する新しいプロセスの可能性を基礎実験によって明らかにした。この報告は、日本原子力学会、昭和49年々会において口頭発表した内容をまとめたものである。

口頭

Cs及びIの放出挙動評価を目的としたCsI-CeO$$_{2}$$模擬燃料の作製

高松 佑気*; 黒崎 健*; 石井 大翔*; 逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; Di Lemma, F. G.; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

no journal, , 

セシウム(Cs)及びヨウ素(I)等の揮発性核分裂生成物(FP)の燃料からの放出挙動評価において必要となるこれらFPを含有する模擬燃料の作製方法を確立することを目的として、ヨウ化セシウム(CsI)を含有させた二酸化セリウム(CeO$$_{2}$$)を母材とする模擬燃料を放電プラズマ焼結により作製した。低温及び短時間の放電プラズマ焼結により、模擬燃料内においてCsIが化学形態を保持したままで均質に分布した試料が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

口頭

Synthesis and characterization of CeO$$_{2}$$-based simulated fuel containing CsI

高松 佑気*; 黒崎 健*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

セシウム(Cs)及びヨウ素(I)等の揮発性核分裂生成物(FP)の燃料からの放出挙動を評価するための模擬燃料の作製方法を確立することを目的として、ヨウ化セシウム(CsI)を含有させた二酸化セリウム(CeO$$_{2}$$)を母材とする模擬燃料を放電プラズマ焼結により作製した。低温及び短時間の放電プラズマ焼結により、模擬燃料内においてCsIが化学形態を保持したままで均質に分布した試料が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

口頭

放射光を用いた燃料模擬デブリの研究

米田 安宏; 高野 公秀

no journal, , 

デブリの主成分であるジルコニアとコンクリートを溶融した模擬デブリの放射光観察を行った。CT観察によって 得られた燃料模擬デブリの内部構造は相分離と結晶成長モードという2つの特徴があった。溶融状態から融点の高いジルコニア結晶がまず析出するのであるが、比重の重いジルコニアは結晶析出と同時に下部へと移動し、底面付近に凝集し相分離が生じると考えられる。相分離はジルコニアの組成比の差よって生じているが、組成比による結晶成長モードの違いも観察することができた。

口頭

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発,4; アーク溶解による模擬廃棄物調製と分析

須藤 彩子; 高野 公秀; 渡邉 大輔*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故において、炉心溶融物とコンクリートが界面付近で完全に溶融混合した状態を模擬した模擬廃棄物を調製し、フッ化試験へ供給した。模擬廃棄物として、(U,Zr)O$$_{2}$$, Zr, SUS316L, Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$, コンクリートの混合粉末成型体を調製した。金属Zrの含有率を変化させ、2種類の混合組成を定めた(Zr高濃度の還元側条件: 試料A、Zr低濃度の酸化側条件: 試料B)。成型体をアーク溶解法により、溶融・固化させた。固化後の試料断面に対し、断面観察および元素分析を行った。試料Aの断面を観察したところ、白色の金属,灰色の酸化物が確認できた。酸化物の主要構成物は(U,Zr)O$$_{2}$$であり、これに少量のCa, Al, Gdが固溶していた。コンクリート中のSiO$$_{2}$$が全て還元されて金属側に移行した結果、ケイ酸ガラスは形成せず、(U,Zr)O$$_{2}$$の粒界には主にAlとCaからなる酸化物が検出された。金属については、酸化物原料からSi, U, Alの一部が還元されて移行し、(Fe,Cr,Ni)-Si-Zr系の棒状結晶と、(Fe,Cr,Ni)-Si-Al-Mo-(Zr,U)系合金が確認された。一方、Bの酸化物領域は、ケイ酸ガラス中に(U,Zr)O$$_{2}$$が析出した組織であった。金属については、Zrは全て酸化物側に移行し、CrとFeの一部も酸化することで、この2元素の含有量が低下したSUS構成元素の合金単相であった。以上の結果から、MCCIにおける生成相は、金属融体中のZr含有率に大きく影響を受けることが示唆される。

口頭

模擬燃料集合体におけるナトリウムの排出試験

河口 宗道; 平川 康; 杉田 裕亮; 山口 裕

no journal, , 

高速増殖炉「もんじゅ」の模擬燃料集合体の洗浄設備について、ナトリウムプールから引き抜いた後の模擬燃料集合体に付着するナトリウム量を推定するために、小規模なナトリウムの排出試験を行った。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,11; ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系模擬デブリの合成および評価

秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故では溶融した燃料が被覆管のジルカロイや、ステンレス等の鉄を主成分とした合金と高温で反応し、燃料デブリを生成したと考えられている。今後、取出しや処理,処分に際して、生じた燃料デブリの性状を予測することが重要となる。そこで、本研究ではZrもしくはZrO$$_{2}$$とステンレス鋼の構成元素を含む模擬燃料デブリを調製し、XRD及びSEM-EDXを用いて構造解析を行った。また、模擬デブリを純水や海水に浸漬した後の固相状態についても評価を行った。

口頭

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発,8; 集光加熱による温度勾配下での模擬MCCI生成物調製及び分析

高野 公秀; 須藤 彩子; 渡邉 大輔*

no journal, , 

フッ化試験に供するため、コンクリート片上にUを含む炉心構成材料を置いて集光加熱により温度勾配下で溶融・固化した後、切断面の生成相を分析した。その結果、(U, Zr)O$$_{2}$$にはFe, Cr, Ca, Al等が固溶していること、コンクリートからの脱水によりCrと大部分のFeが酸化しケイ酸ガラス中にFeCr$$_{2}$$O$$_{4}$$スピネルとして析出していることを確認した。

口頭

ファイバー伝送LIBSによる模擬燃料デブリの分析

大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回、燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム混合物として均一試料および不均一試料を作成してファイバーLIBS試験を行った。その結果、均一試料を用いてウラン/ジルコニウムに着目すると原料調整重量比とLIBSで測定した発光強度比の関係(検量線)が線形性を有する良い相関関係を示した。これを基にして、不均一試料をLIBS測定したところ、蛍光エックス線分光により得た組成比とほぼ一致することがわかり、混合系試料への本技術の適用可能性を実証することができた。

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