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論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.85(Chemistry, Multidisciplinary)

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

第61回放射線化学討論会; 二酸化ウランの酸化的溶解反応に対する過酸化水素の濃度効果

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (107), p.77 - 78, 2019/04

過酷事故および直接地層処分における核燃料の化学変化を理解する基礎として、二酸化ウランの水溶液中での酸化的溶解反応を調べた。この反応は、使用済核燃料から発される放射線が周囲の水を分解し、過酸化水素などの酸化剤を発生されることから始まる。この酸化剤が二酸化ウランの表面を水溶性の高い6価の状態とすることで、核燃料の母材である二酸化ウランが溶解する。本研究では、この酸化と溶解の反応過程において、過酸化水素の反応が二酸化ウランの表面に反応中間体を形成する可能性を調べた。そのために、反応過程における過酸化水素濃度の減少とウラン濃度の増加を時間分解で測定した。その結果、過酸化水素を高濃度にすることで、二酸化ウラン表面での過酸化水素の分解が活性化されること、一方で反応速度が低下することが分かった。これらの結果は、二酸化ウランの表面の反応性の変化を示しており、反応中間体が表面に蓄積されることを示唆する。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.13(Chemistry, Physical)

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

Dissolution and chemical analysis of Zr-based lanthanide nitrides

林 博和; 千葉 力也*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110$$^{circ}$$Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。

論文

Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10

BB2016-1307.pdf:0.6MB

 被引用回数:9 パーセンタイル:13.35(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95$$^{circ}$$Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr$$_{rm eff}$$)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Cr$$_{rm eff}$$と希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Cr$$_{rm eff}$$と比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

論文

地層処分人工バリアの設定値に関する考察,1; ガラス固化体の溶解寿命

大江 俊昭*; 若杉 圭一郎

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.27 - 32, 2017/06

地層処分におけるガラス固化体の溶解寿命を再評価した。我が国での地層処分の技術的可能性を論じた報告では、時間と共に処分温度が低下することや表面積が減少することなどを無視しているため、ガラス固化体の溶解寿命は約7万年と過小評価されている。しかし、これらの変化は物理的に確実に起こるものであるので、これらを無視せずに再評価を試みた。表面積の変化を考慮するために亀裂を有するガラス固化体を3つのモデル、すなわち、単一平板、単一粒径の小球群、べき乗粒径分布を持つ小球群、で表現した。すべてのモデルの全体積は円柱状のガラス固化体と同じで、製造時の割れを考慮して全表面積は円柱状のそれの10倍とした。寿命評価の結果、初期量の50%が溶解するまでの時間は、3つのモデルとも10万年を超え、溶解寿命は26-70万年となった。これから、従来の評価ではガラス固化体が核種を保持する能力が過小評価されていることが判った。

論文

Sensitivity analysis on safety functions of engineered and natural barriers for fuel debris disposal

島田 太郎; 西村 優基; 武田 聖司

MRS Advances (Internet), 2(12), p.687 - 692, 2017/01

東京電力福島第一発電所の事故で発生した燃料デブリは、その特性調査が開始された段階であり、具体的な処分方法は示されていない。本研究では、燃料デブリ処分に求められるバリア機能を予察的に把握するため、HLWと同様の地層処分概念を前提に、既往文献から核種量や廃棄体形状を仮想し、燃料デブリ特性、人工バリア及び天然バリアの不確実性を想定した核種移行の感度解析を行った。その結果、燃料デブリの主要核種である$$^{238}$$Uを含む4n+2系列核種の天然バリア出口での移行フラックスは、燃料デブリ特性や人工バリアの不確実性を考慮しても、天然バリアの性能が確保されればHLWと同程度に収まり、また、他の系列及びFP核種の移行フラックスはHLWを下回ることがわかった。一方、燃料デブリ特有の$$^{14}$$C, $$^{129}$$Iについては、燃料デブリからの瞬時放出割合の感度が高く、これら核種の放出時の物理化学特性の把握が重要であることを示した。

論文

諸外国における使用済燃料直接処分のソースターム評価,2; 使用済燃料および構造材の溶解速度評価

北村 暁; 近沢 孝弘*; 赤堀 邦晃*; 舘 幸男

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.55 - 72, 2016/06

わが国では、従前の高レベル放射性廃棄物の地層処分に加えて、使用済燃料を直接深地層中に処分する方策(以下、直接処分)など、代替処分オプションに関する調査・研究が開始されている。このことを受け、直接処分の安全評価に必要となるパラメータのうち、使用済燃料および構造材(ジルカロイ被覆管や制御棒など)の溶解速度の設定に資することを目的として、直接処分の安全評価を進めている欧米各国の設定値を一覧するとともに、設定根拠および不確実性評価について調査した。欧州各国は設定にあたって欧州委員会主催のプロジェクトの成果を踏まえていることから、その内容についても概説した。溶解速度設定の根拠となる実測値については、各国とも共通して用いられているものが多く、得られた設定値についても類似しているものが多く見受けられた。また、不確実性については定量的な評価が難しいことから、各国とも保守的にパラメータを設定している様子が見受けられた。以上の内容は、わが国の直接処分の安全評価における溶解速度の設定の基盤情報として有効である。

報告書

Zr-93の質量分析を目的としたZr-91濃縮安定同位体標準液の調製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明

JAEA-Technology 2015-054, 22 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-054.pdf:3.44MB

ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法(IDMS)により、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物中に存在する長寿命核種Zr-93を定量するためのスパイクとする標準液を、Zr-91濃縮安定同位体標準(以下、Zr-91標準)を金属の状態で入手し溶解して調製することとした。Zr-91標準を溶解する前に、模擬金属Zr試料を用いて溶解条件を検討した。最適な条件であった3v/v% HF-1 M HNO$$_3$$混合溶媒0.2mLによってZr-91標準2mgを溶解し、1M HNO$$_3$$を用いて希釈して濃度を約1000$$mu$$g/gとした。市販のZr元素標準液をスパイクとして、ICP-MSを用いたIDMSによりZr-91標準溶解液の濃度を(9.6$$pm$$1.0)$$times$$10$$^2$$$$mu$$g/gと決定した。定量結果が予測したZr濃度と一致したことから、Zr-91標準溶解液は化学的に安定な状態で存在していること、及びZr-91標準溶解液中の不純物測定結果から不純物の有意な混入がないことを確認した。これらの結果から、調製したZr-91標準溶解液は、Zr-93分析用の濃縮安定同位体標準液として十分な品質を有していることが示された。

論文

Calcium silicate hydrate (C-S-H) gel solubility data and a discrete solid phase model at 25$$^{circ}$$C based on two binary non-ideal solid solutions

Walker, C.; 須藤 俊吉; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Cement and Concrete Research, 79, p.1 - 30, 2016/01

 被引用回数:31 パーセンタイル:8.82(Construction & Building Technology)

セメント系材料の変質挙動を定量的に予測するためには、カルシウムシリケート水和物ゲル(C-S-H)の溶解挙動をモデル化することが重要である。本研究では、C-S-Hゲルの溶解データの実験値について、既往の文献値とCa/Si比0.2$$sim$$0.83における新規データとを収集・抽出した。これらのデータを用いて、水溶液中における二組の二元系非理想固溶体(SSAS)とみなし、離散的なCa/Si比を有する固相(DSP)として設定したC-S-Hゲルの溶解モデルを構築した。本研究で構築したDSP型のC-S-Hゲルの溶解モデルの特長は、Ca/Si比2.7$$rightarrow$$0でのC-S-Hゲルの溶解データ(pH値、Ca濃度及びSi濃度)の再現性が良好であること、Ca/Si比1.65以上ではポルトランダイトを含むこと、Ca/Si比0.85での調和溶解を再現すること、Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことである。Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことは、本研究におけるIR分析によって確認された。

論文

Chemical composition of insoluble residue generated at the Rokkasho Reprocessing Plant

山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。

報告書

再処理プロセス・化学ハンドブック第3版

再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会

JAEA-Review 2015-002, 726 Pages, 2015/03

JAEA-Review-2015-002.pdf:43.63MB
JAEA-Review-2015-002(errata).pdf:0.21MB

「再処理プロセス・化学ハンドブック」を新たに改訂し、第3版としてまとめた。作業にあたって国内の大学や企業の有識者からなる再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会を組織し、意見交換を行いながら文献の調査と執筆を進めた。本ハンドブックの目的は従来から変わることはなく、ウラン燃料、MOX燃料の利用とそのリサイクルのため、今後の湿式再処理分野の課題に向けた取り組みの一つとして、プロセスと関連する化学の基礎情報をまとめたデータベースを整備したものである。

論文

セメント平衡水中におけるスラグの溶解挙動

前田 敏克; 馬場 恒孝*; 水野 大*; 寺門 正吾; 喜多川 勇; 沼田 正美

廃棄物学会論文誌, 17(4), p.271 - 281, 2006/07

シリコン,カルシウム及びアルミニウムを主成分とするスラグ試料を用いて、セメント平衡水中における静的浸出試験を90$$^{circ}$$Cで行い、スラグの溶解挙動を調べた。セメント平衡水中では溶液のアルカリ性のため、脱イオン水中に比べてスラグの溶解量が増大することがわかった。また、スラグ表面には溶解に伴いケイ酸カルシウム水和物(C-S-H)を成分とする二次相の生成が認められ、C-S-Hが生成する期間中は同じpHのアルカリ溶液中に比べてスラグの溶解が抑制される効果がみられた。

論文

セメント共存下でのスラグの溶解挙動

前田 敏克; 馬場 恒孝*; 堀田 克敏*; 水野 大*; 小澤 達也

日本原子力学会和文論文誌, 4(4), p.242 - 247, 2005/12

SiO$$_{2}$$, CaO及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を主成分とするスラグ試料を用いて、セメント共存下における静的浸出試験を90$$^{circ}$$Cで行い、処分環境として想定されるセメント環境でのスラグの溶解挙動を調べた。その結果、スラグは試験期間をとおして一定の速度で溶解することがわかった。これは、スラグとともに放出された主成分Siがカルシウムシリケート水和物に取り込まれることによって液中Si濃度の低い状態が保たれ、初期における溶解反応速度が継続したためと推察された。

論文

Experimental study on long-term safety assessment considering uncertainties for geological disposal of radioactive wastes; JAERI status at 2005

山口 徹治; 坂本 好文; 飯田 芳久; 根岸 久美; 瀧 洋; 赤井 政信; 神野 文香; 木村 祐一郎; 上田 正人; 田中 忠夫; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

地層処分の長期評価では不確かさの定量化が必要である。日本原子力研究開発機構の確率論的核種移行評価は確率論的な評価結果の分布を計算するだけでなく、パラメータ不確かさやモデル不確かさを提示することができる。これにより、核種移行解析結果の不確かさに相関の大きいパラメータが明らかになる。これらのパラメータのうち、定量的に解明されていないものがわれわれの実験的研究の対象である。優先的に取り組むべき研究対象は具体的には、セメントの影響を受けた高pH環境下におけるベントナイト系緩衝材の変質,放射性核種の溶解度,ベントナイト系緩衝材中拡散,深地下の還元的環境を維持したまま採取した地層試料に対する重要核種の収着である。不確かさをもたらす原因としては、海水系地下水の浸入によるイオン強度の上昇,TRU廃棄物に含まれる硝酸ナトリウムの溶解に伴うNO$$_{3}$$$$^{-}$$, NO$$_{2}$$$$^{-}$$及びNH$$_{3}$$濃度の上昇,セメント系材料に起因する高pH環境,オーバーパック腐食に伴う間隙水化学組成の変化を考慮する。本論文はこの研究の現状を報告するものである。

論文

Evaluation of uncertainty associated with parameters for long-term safety assessments of geological disposal

山口 徹治; 水無瀬 直史; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.150 - 155, 2005/08

この発表は、地層処分の地下水シナリオ評価の不確かさのうち、パラメータ不確かさを定量するための実験的研究について、その現状をとりまとめ、解決すべき課題を見極めるものである。はじめに不確かさの発生源,パラメータ不確かさと確率論的安全評価の関係,実験研究の優先順位の考え方を紹介した。次に、溶解度評価の不確かさ,ベントナイト系緩衝材中拡散係数評価の不確かさ,岩石への分配係数評価の不確かさについて、研究の現状を紹介した。溶解度評価の不確かさは、熱力学データの不確かさと、地下水化学環境条件評価の不確かさとから見積もられる。ベントナイト系緩衝材中拡散係数の不確かさは、それを決定する因子すなわち緩衝材の密度,モンモリロナイト含有量,間隙水化学組成,温度の評価の不確かさを総合することで見積もられる。岩石への分配係数の不確かさは、岩石の比表面積,地下水のpH,イオン強度,炭酸イオン濃度,コロイド生成,平衡からのずれの評価の不確かさを総合することで見積もられる。このような検討をベースに、今後の課題を抽出した。

論文

Study on dissolution behavior of molten solidified waste

水野 大*; 前田 敏克; 馬場 恒孝*

JAERI-Conf 2005-007, p.225 - 229, 2005/08

スラグのバリア性能を定量的に評価するため、スラグの処分で考えられえる影響因子によってスラグの溶解特性がどのように影響するかを研究している。それらの因子は、スラグ組成の多様性に起因するもの(CaO/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$/SiO$$_{2}$$の割合など)と処分環境の不確定性に起因するもの(セメント材の共存など)に分けて考えられる。本報では、今までに行った溶解特性試験のうち、スラグ中のCaO/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$/SiO$$_{2}$$の割合,スラグ中の析出相及びセメント共存に着目した結果についてまとめる。

論文

The Formation of autunite (Ca(UO$$_{2}$$)$$_{2}$$(PO$$_{4}$$)$$_{2}$$.${it n}$H$$_{2}$$O) within the leached layer of dissolving apatite; Incorporation mechanism of uranium by apatite

大貫 敏彦; 香西 直文; Samadfam, M.; 安田 良; 山本 春也; 鳴海 一雅; 楢本 洋; 村上 隆*

Chemical Geology, 211(1-2), p.1 - 14, 2004/11

 被引用回数:38 パーセンタイル:36.62(Geochemistry & Geophysics)

Uのアパタイトへの濃集機構を解明するため、吸着実験を行った。その結果、アパタイト表面にウラニルリン酸塩鉱物であるサレアイトが生成した。溶液中の化学組成からサレアイトの生成について検討した結果、不飽和であることがわかった。SEM及びRBSによる分析から表面におけるUとアパタイト層の間に溶解層が形成されていることがわかった。これらの結果から、アパタイトの溶解層における部分的な過飽和状態によるサレアイトの生成が支配的な機構であることがわかった。

論文

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究,2; 核種移行データ取得研究

山口 徹治; 根岸 久美; 江橋 勝弘; 稲垣 真吾*; 柴田 光敦*; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2004-011, p.139 - 140, 2004/07

放射性廃棄物地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれることになる。時間的・空間的な変動要因を特定し、それらが評価結果にもたらす不確かさを定量する必要がある(確率論的評価)。われわれは、安全評価結果(地下水シナリオ)との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータ(溶解度,緩衝材中拡散係数,天然バリアへの分配係数)についてデータを取得し、パラメータの不確かさを低減するとともに、その不確かさを定量化して確率論的安全評価に提供することを目指して実験的研究を実施している。パラメータの不確かさを増大させる原因として、地下水の高pH化,廃棄体からの硝酸塩,塩水の影響,オーバーパック腐食を考慮している。本報告では平成16年2月までに得られた成果を発表する。

論文

高レベルガラス固化体の性能評価に関する研究; 現状と信頼性向上にむけて

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎*; 牧野 仁史*; 石黒 勝彦*; 亀井 玄人*; 河村 和廣*; 前田 敏克; 上野 健一*; 馬場 恒孝*; 油井 三和*

原子力バックエンド研究, 10(1-2), p.69 - 83, 2004/03

地層処分における高レベルガラス固化体の性能評価の現状について総説した。ガラス固化体の水への溶解及び核種浸出に関する現象理解は過去20-30年で大きく進展し、現時点で保守的な性能評価は可能であると考えられる。しかしながら、評価の信頼性向上の観点からは、長期の処分期間におけるガラス溶解反応メカニズムや各国で異なる実際の処分環境の影響についての基礎科学的理解をさらに深めるとともに、それらの成果を十分に反映した性能評価モデルの構築が望まれる。これら基礎研究の進展は処分システム全体の性能評価の信頼性向上、さらには処分システムの合理性や経済性の向上にも寄与できるものと期待される。我が国におけるガラス固化体の性能評価研究は、米国,フランス等における多角的な研究と比較して十分なものとは言えず、さらなる拡充が望まれる。

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