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論文

太陽熱を用いた水の熱分解水素製造技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭

触媒, 61(2), p.92 - 96, 2019/04

約650$$^{circ}$$Cの太陽熱を利用して、水の熱分解で水素を製造する膜分離新ISプロセスについて紹介する。ISプロセスを構成する3つの反応に膜技術を適用して、反応温度の低温化、循環物質の低減などを図るため、触媒,分離膜,耐食材料などの要素技術を開発した。太陽熱を用いた研究開発は、内閣府戦略的イノベーション創造プログラム(SIP)「エネルギーキャリア」の委託研究課題「熱利用水素製造」において実施された。

論文

ステアリン酸亜鉛の熱分解特性評価モデルの検討

阿部 仁; 田代 信介; 三好 慶典

日本原子力学会和文論文誌, 6(1), p.10 - 21, 2007/03

施設の安全性を総合的に確認するためには、万が一臨界事故が発生したと仮定した場合の環境影響を定量的に評価することが重要であり、そのためには事故時の印加反応度や反応度添加速度を現実的に模擬し総核分裂数や出力の時間履歴等を解析・評価するための基礎データ及び手法の整備が必要である。計画されているMOX燃料加工施設のMOX粉末調整工程では、密度調整等のためにMOX粉末に対してステアリン酸亜鉛が添加される。ステアリン酸亜鉛は中性子減速効果を有するため、誤操作等によって過剰に添加された場合には、MOX燃料の臨界特性に影響を与える可能性がある。ステアリン酸亜鉛の過剰添加によって、万が一、臨界事象が引き起こされた場合には、ステアリン酸亜鉛は、加熱されて融解や熱分解等の物理・化学的変化を受ける。これらの変化はMOX燃料の核的な動特性に対して影響を及ぼす。また、熱分解によるステアリン酸亜鉛の消費は、臨界事象の停止機構の一つとなりえるものと考えられる。本報では幾つかの熱分析装置を用いてステアリン酸亜鉛の吸発熱特性データ及び熱分解ガス発生特性データを取得するとともに、これらを適用した事故時のステアリン酸亜鉛の熱分解特性評価モデルの検討を行った。

論文

Beam enchancement with a HOPG pre-crystal in the precise neutron optics

富満 広; 長谷川 裕司*; 相澤 一也

Physics Letters A, 309(3-4), p.183 - 188, 2003/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

われわれは、高配列熱分解黒鉛の反射を用いると、後続のSi単結晶の反射強度が三倍に増強されることを見いだした。この現象は、精密中性子光学分野で活用できる。この現象は、黒鉛中の格子定数分布で説明できる。

論文

Effects of heat-transfer on corrosion of zirconium in a boiling nitric acid solution

加藤 千明; 矢野 昌也*; 木内 清; 杉本 克久*

Corrosion Engineering, 52(1), p.53 - 67, 2003/01

沸騰硝酸環境におけるジルコニウムの耐食性に及ぼす伝熱の影響を各硝酸濃度で調べた。伝熱面及び等温浸漬面における腐食減量と電気化学的分極曲線を測定した。その結果、ジルコニウムの腐食速度は等温浸漬面よりも伝熱面の方が大きくなることが明らかになった。その速度は硝酸濃度と溶液温度の上昇により大きくなった。沸騰伝熱面における硝酸の酸化力上昇は、伝熱面上での熱分解による亜硝酸濃度の低下と沸騰バブルによって分解生成物が溶液から排出されることにより引き起こされる。沸騰伝熱面における12mol/dm$$^{3}$$硝酸水溶液の酸化還元電位はジルコニウムの一次不働態皮膜の破壊電位に非常に近づいた。これは、核燃料再処理プロセスの沸騰伝熱面において応力腐食割れが生じることを示唆している。

論文

Thermodynamic study on redox reactions of boiling nitric acid solutions

加藤 千明; 木内 清; 杉本 克久*

Corrosion Engineering, 52(1), p.69 - 85, 2003/01

沸騰硝酸水溶液中における金属の腐食を理解するためには、溶液中、特に沸騰状態における高い平衡電位の発生機構を知る必要がある。最初に、ラマン分光法を用いて硝酸水溶液中に存在する窒素酸化物を分析した。そのうえで、SOLGASMIX計算コードを用いた熱力学的な計算により存在する窒素酸化物量を検討した。ラマン分光分析から硝酸濃度と温度が上昇すると解離していないHNO$$_{3}$$の存在量が多くなった。また、NO$$_{2}$$の存在量は硝酸の熱分解により多くなった。熱力学計算から、硝酸水溶液中に含まれる重要な窒素酸化物はNO$$_{3}$$$$^{-}$$, HNO$$_{3}$$, HNO$$_{2}$$, NO, NO$$_{2}$$であることがわかった。しかしながら、硝酸水溶液中の平衡電位は、おもにHNO$$_{3}$$/HNO$$_{2}$$平衡によって決定された。また、熱力学計算から沸騰伝熱面における硝酸の酸化力上昇は伝熱面上でのHNO$$_{2}$$の熱分解と沸騰バブルによって溶液から分解生成物が連続的に排出することによりHNO$$_{2}$$濃度が低下して生じることが示唆された。

論文

沸騰硝酸環境におけるジルコニウムの耐食性に及ぼす伝熱の影響

加藤 千明; 矢野 昌也*; 木内 清; 杉本 克久*

材料と環境, 52(1), p.35 - 43, 2003/01

沸騰硝酸環境におけるジルコニウムの耐食性に及ぼす伝熱の影響を各硝酸濃度で調べた。伝熱面及び等温浸漬面における腐食減量と電気化学的分極曲線を測定した。その結果、ジルコニウムの腐食速度は等温浸漬面よりも伝熱面の方が大きくなることが明らかになった。その速度は硝酸濃度と溶液温度の上昇により大きくなった。沸騰伝熱面における硝酸の酸化力上昇は、伝熱面上での熱分解による亜硝酸濃度の低下と沸騰バブルによって分解生成物が溶液から排出されることにより引き起こされる。沸騰伝熱面における12mol/dm$$^{3}$$硝酸水溶液の酸化還元電位はジルコニウムの一次不働態皮膜の破壊電位に非常に近づいた。これは、核燃料再処理プロセスの沸騰伝熱面において応力腐食割れが生じることを示唆している。

論文

沸騰硝酸水溶液の酸化還元反応に対する熱力学的考察

加藤 千明; 木内 清; 杉本 克久*

材料と環境, 52(1), p.44 - 52, 2003/01

沸騰硝酸水溶液中における金属の腐食を理解するためには、溶液中、特に沸騰状態における高い平衡電位の発生機構を知る必要がある。最初に、ラマン分光法を用いて硝酸水溶液中に存在する窒素酸化物を分析した。そのうえで、SOLGASMIX計算コードを用いた熱力学的な計算により存在する窒素酸化物量を検討した。ラマン分光分析から硝酸濃度と温度が上昇すると解離していないHNO$$_{3}$$の存在量が多くなった。また、NO$$_{2}$$の存在量は硝酸の熱分解により多くなった。熱力学計算から、硝酸水溶液中に含まれる重要な窒素酸化物はNO$$_{3}^{-}$$,HNO$$_{3}$$,HNO$$_{2}$$,NO,NO$$_{2}$$であることがわかった。しかしながら、硝酸水溶液中の平衡電位は、おもにHNO$$_{3}$$/HNO$$_{2}$$平衡によって決定された。また、熱力学計算から沸騰伝熱面における硝酸の酸化力上昇は伝熱面上でのHNO$$_{2}$$の熱分解と沸騰バブルによって溶液から分解生成物が連続的に排出することによりHNO$$_{2}$$濃度が低下して生じることが示唆された。

論文

赤外レーザーによるダイオキシン類の分解に関する研究

山内 俊彦

環境科学会誌, 14(6), p.567 - 575, 2001/12

ダイオキシンの赤外レーザーによる分解には、熱分解及び多光子解離がある。熱分解及び多光子解離では、入射波長の選択、つまり吸収係数の大きい波長にレーザーを合わせることが重要である。低パワー赤外レーザー光による分解では、ダイオキシンの直接吸収による熱分解が重要な役割を果たし、そのほかに大気中の水分子によるレーザー吸収と、それに伴う分解アシストのモデルを考案した。

報告書

硝化溶媒と硝酸との熱分解反応に関わる安全性評価試験(受託研究)

塚本 導雄; 高田 準一; 小池 忠雄; 渡邊 浩二*; 宮田 定次郎*; 西尾 軍治*; 村田 幹生*; 内山 軍蔵

JAERI-Tech 2001-031, 47 Pages, 2001/03

JAERI-Tech-2001-031.pdf:2.75MB

再処理溶媒(溶媒)と硝酸との異常化学反応に起因した爆発は、再処理施設のDBAに選定されている。そこで、原研では爆発がプルトニウム濃縮缶で起きた場合を想定し、セル換気系の安全性とHEPAフィルタの健全性が確保できることを実証するため、溶媒と硝酸とを反応容器に貯え、密封し、種々の加熱条件下で生成した硝化溶媒(TBP錯体等)を急激に熱分解させて、爆発を誘起させるニトロ化溶媒爆発試験を実施した。試験の結果、以下に述べる知見を得た。硝化溶媒の熱分解により溶媒1kgが噴出して爆発を起こした場合、実験的方法により導出した最大質量放出速度と最大エネルギー速度は、0.59[kg/s]と3240.3[kJ/kg・s]である。この爆発による波及がセル換気系に与える影響は小さく、HEPAフィルムの健全性が確保できることを実証した。

論文

CO$$_{2}$$レーザー照射によるPCBの分解試験

山内 俊彦; 亀井 康孝*; 伊藤 伸一*; 古川 行夫*; 峰原 英介

環境科学会誌, 14(1), p.73 - 76, 2001/01

FELレーザーを照射する前実験として、同じ発振波長域(赤外)にあるCO$$_{2}$$レーザーをPCBに照射し、分解試験を行った。ここでは、約100種類の異性体を含むPCB試料にレーザーを照射した。レーザー出力5W及びパルス幅80$$mu$$sのレーザーを照射したところ分解し、質量分析型ガスクロマトグラフィ(GC/MS)の測定から、照射によるPCBの分解効率は80%以上であった。

論文

ポリマーの放射線加工; 再利用と環境保全

幕内 恵三

ポリマーダイジェスト, 52(1), p.89 - 108, 2000/01

環境に負荷をかけない環境にやさしいポリマーとして、廃棄時に環境を汚染しないポリマーに対する放射線加工の可能性をまとめた。マテリアルリサイクルでは、放射線による、廃プラスチックからの成形品の放射線橋かけ、廃プラスチックなどの反応型押出し加工、橋かけしたポリマーの再利用については、微粉砕してバージン樹脂とブレンドする方法、ケミカルリサイクルでは、ポリマーと触媒を照射し、非照射場での熱分解を紹介する。さらに、自然環境で劣化するポリマーや生分解性ポリマーの改質、自然環境で容易に分解するゴムについても解説した。材料の機械的強度等を強くすることも弱くすることもできる放射線加工によって廃ポリマーの再利用が可能となり、環境保全に貢献できる。

論文

Effect of combination of irradiation and zeolite on pyrolysis of polymer materials

長谷川 伸; 竹下 英文; 吉井 文男; 幕内 恵三; 西本 清一*

IAEA-TECDOC-1023, p.413 - 424, 1998/06

廃プラスチックの再資源化のため、ポリプロピレン(PP)とポリオキシメチレン(POM)の放射線とゼオライトとの併用による熱分解について研究した。ゼオライト存在下で照射したPPは、熱分解が100$$^{circ}$$Cも低い温度から開始した。その場合の空気中照射では、熱分解生成物に酵素を含むチトン類などの有用物質が得られた。POMに対しては、ゼオライトが照射後の熱分解に有効であることがわかった。ゼオライトは、照射POMの分解の開始温度のほかに、分解の終了温度を著しく低下させることができた。これら照射ポリマーの熱分解にはゼオライトの構造が著しく影響した。

報告書

高温アスファルトの流下試験-アスファルト固化処理施設火災爆発事故の原因究明・再発防止に関する調査・検討-

加藤 良幸; 青山 誠; 米谷 雅之; 山内 孝道

PNC-TN8410 97-319, 143 Pages, 1997/10

PNC-TN8410-97-319.pdf:36.19MB

アスファルト固化処理施設で発生した火災爆発事故の発生原因を究明するため、事故発生直前の施設の運転状態を調査した。調査の結果、火災発生前のアスファルト固化体の製造時において、エクストルーダーから流下されるアスファルト混合物が通常よりも柔らかく、また充てん中のドラムからは通常と違って大量の白い蒸気のようなものが観察されていたことが運転員の聞き取り調査でわかった。(東海再処理施設アスファルト固化処理施設における火災爆発事故調査委員会の資料11-5)この観察結果とアスファルト混合物の温度との関係を把握するために、アスファルト混合物の温度をパラメータとして模擬アスファルト混合物を流下させる試験を実施した。試験実施時には、事故当時の運転員に立ち合ってもらい、事故当時と試験での流下状態の比較(230度C及び270度C試験時並びにエクストルーダ製模擬アスファルト試験時)を行った。この結果、多くの作業員は、230度Cの流動状態は、通常の運転時と良く似ており、270度Cの流動状態は、事故直前時の運転時と良く似ているという証言が得られ、事故時の流下温度は通常運転時と比べてかなり高かったものと推察できる。(これらの証言は、主観的である上に、試料が模擬のアスファルト混合物であるため、温度に関する定量的な評価はできなかった。)また、模擬アスファルトを1mの高さから流下させると流下中に放冷されて温度が10$$sim$$20度C程度低下することが分かった。さらに、模擬アスファルトを加熱して160度C以上になると表面に発泡層が生成するが、この泡の発生量は温度が高くなるほど多くなり、250度C以上になると発生する泡の直径がそれまでの約1mmのものから約5mmの大きなものへと変化した。発生したガスの成分はその臭い及び発生状況からアスファルトの熱分解生成物と考えられる。なお、流下させる前に十分発泡させた模擬アスファルトを流下させると流下後のアスファルト表面にはごく僅かにしか泡が生じないことから、流下中の空気の巻き込みは少ないものと考える。

報告書

流動層と酸化銅触媒を組み合わせた使用済イオン交換樹脂の焼却処理技術

木原 伸二; 矢幡 胤昭; 南条 篤史*; 高橋 孝三; 尾曽 智重*; 根本 俊行; 安藤 昇; 大久保 秀文*

JAERI-Research 97-037, 43 Pages, 1997/05

JAERI-Research-97-037.pdf:1.85MB

流動層と酸化銅触媒とを組み合わせた使用済イオン交換樹脂の焼却技術に係わる開発の一環として、コールド燃焼試験とホット燃焼試験を行った。コールド燃焼試験においては、樹脂を焼却した場合の減重比は約10,000であり、スス等の黒色未燃物だけを対象にすると100,000以上であった。ホット燃焼試験のうち、RIを吸着させた模擬廃樹脂を焼却した場合、焼却炉に投入されたRIの約10%が炉内の流動媒体に、約50%~70%が酸化銅触媒にそれぞれ付着し、約20%~40%が排ガス浄化系に移行した。JMTRの実廃樹脂を用いた場合の放射性物質の分布状況も模擬廃樹脂を燃焼した場合と同様であった。

報告書

金属塩造粒過程の解析に関する研究(III)

not registered

PNC-TJ1636 97-002, 73 Pages, 1997/03

PNC-TJ1636-97-002.pdf:3.62MB

本研究は、試料液滴の粒径分布の狭い狭分散噴霧を用いて、噴霧熱分解法により硝酸セリウム溶液から二酸化セリウム粒子を生成した。そして、その熱分解過程、または、生成粒子に影響を及ぼす要因を明らかにすることを目的とし、生成条件が生成粒子の粉体特性に及ぼす影響に関して検討した。特に、試料の初期液滴径、初期濃度、気流温度に着目し、それらが生成粒子の粒度分布、および、その形状に及ぼす影響を明らかにした。生成粒子の粒径を、画像処理法により測定した結果、硝酸セリウム溶液の熱分解過程において、試料液滴は一段または二段階の発泡による飛散、または分裂により、生成粒子の粒度分布は初期液滴の分布に対して広く、その粒度分布には、二つのピークが存在し、そのピーク値は生成条件によらず、頻度のみが変化する。そして、その平均粒径は、初期液滴径および初期濃度の増加にともない大きくなり、気流温度の上昇にともない小さくなる、また、電子顕微鏡により生成粒子を観察した結果、生成粒子の形状は、表面に空孔を有し、表面の粗いものであるが、中空状でその外殻は多孔状である。

報告書

顆粒粉末の特性評価試験(III)

not registered

PNC-TJ1635 97-001, 3 Pages, 1997/03

PNC-TJ1635-97-001.pdf:7.49MB

硝酸セリウム水溶液を噴霧熱分解して得られた酸化セリウム顆粒(H8-1$$sim$$H8-6)及び他の方法で作製した粉末(H8-7)を、成形特性、焼結特性の観点から以下の測定により評価した:顆粒粉末のSEM観察、熱重量/示差熱分析、成形時の圧密特性、成形体の気孔径分布、焼結挙動、焼結体破断面のSEM観察。顆粒粉末のSEM観察では7種類の試料は4つのグループに分類された:第一グループH8-1、2、3、第二グループH8-4、第三グループH8-5、6、第四グループH8-7。このグループ分けは成形体の気孔径分布、焼結体の焼結挙動および微構造にも当てはまった。熱重量・示差熱分析では800$$^{circ}C$$まで重量の単調な減少が観測されたが、熱分解反応等を示すDTAピークは観測されなかった。圧密特性評価では3800kgf/cm2までの加圧で成形体の密度変化に編曲点を示すものと示さないものの二種類が観測された。噴霧熱分解顆粒より作製した成形体の焼結挙動は全てH8-7に劣り、その中で第三グループが良、第一グループが中、第二グループ(H8-4)が下の成績であった。H8-7を除くグループにおいて、1600$$^{circ}C$$一時間の焼結で得られた最高密度はH8-6の6.19g/cm3、RD:84.8%であった。微構造観察では、焼結後も顆粒内の気泡に起因すると思われる大型の気孔が多数観測された。高圧成形(3800kgf/cm2)されたペレットは焼結による到達密度が通常圧で成形されたペレットより大幅に向上した。

論文

Reprocessing technology development for irradiated beryllium

河村 弘; 蓼沼 克嘉*; 長谷川 良雄*; 坂本 直樹*; R.R.Solomon*; 西田 精利*

Fusion Technology 1996, 0, p.1499 - 1502, 1997/00

ITERでは、ブランケット及びプラズマ対向機器において大量のベリリウムが使用される。そこで、資源の有効利用及び放射性廃棄物低減の観点から、使用済ベリリウムの再処理技術開発を開始した。未照射ベリリウムを試料とした予備的試験の結果、塩素ガスとベリリウムを反応させて高純度の塩化ベリリウムを得ることで、放射化等が懸念される不純物元素との分離が可能であることが明らかとなった。この時の塩化ベリリウムの収率は99%以上であった。また、乾式法によって塩化ベリリウムを熱分解させることで、ベリリウムの回収が可能であるとの見通しを得ることができた。そして、照射済ベリリウムを試料とした実証試験の結果、やはり99%以上の高収率で塩化ベリリウムが得られること、不純物として含まれていたCo-60の約96%が除去されること等が明らかとなった。

報告書

トムスク-7再処理施設で発生した反応性物質を含む溶媒と硝酸の熱分解反応に関する反応速度と反応熱

西尾 軍治*; 渡邊 浩二*; 小池 忠雄; 宮田 定次郎

JAERI-Tech 96-056, 59 Pages, 1996/12

JAERI-Tech-96-056.pdf:1.87MB

ロシアの再処理施設、トムスク-7で発生した事故の原因を解析するためには、熱的に不安定な反応性物質を含むTBP/ケロシンと硝酸が熱分解した場合の反応速度定数や反応熱を決定する必要がある。そこで、硝酸と反応し易いn-ブタノール、硝酸n-ブチル、芳香族化合物、および環式炭化水素について、原研で得た示差熱分析(DTA)の熱量測定データを利用して、これらの反応速度定数と反応熱を求めた。また、トムスク貯槽内の発熱と放熱の熱収支計算をこれらの反応速度定数と反応熱を用いて実施し、急激な熱分解反応によって破裂した貯槽の安全評価を行った。その結果、貯槽破裂の原因は石油系ケロシンに含まれた芳香族化合物の急激な熱分解反応に起因していることが明らかになった。

報告書

金属塩造粒過程の解析に関する研究(II)

徳岡 直静*; 小林 守*; 神山 隆*

PNC-TJ1636 96-001, 64 Pages, 1996/03

PNC-TJ1636-96-001.pdf:14.63MB

本研究は、試料液滴の粒径分布の狭い狭分散噴霧を用いて、噴霧熱分解法により硝酸セリウム溶液から二酸化セリウム粒子を生成した。そして、その熱分解過程、または、生成粒子に影響を及ぼす要因を明らかにすることを目的とし、生成条件が生成粒子の粉体特性に及ぼす影響に関して検討した。特に、試料の初期液滴径、初期濃度、気流温度に着目し、それらが生成粒子の粒度分布、および、その形状に及ぼす影響を明らかにした。生成粒子の粒径を、画像処理法により測定した結果、硝酸セリウム溶液の熱分解過程において、試料液滴一段または二段階の発泡による飛散、または分裂により、生成粒子の粒度分布は初期液滴の分布に対して広く、その粒度分布には、二つのピークが存在し、そのピーク値は生成条件によらず、頻度のみが変化する。そして、その平均粒径は、初期液滴径および初期濃度の増加にともない大きくなり、気流温度の上昇にともない小さくなる。また、電子顕微鏡により生成粒子を観察した結果、生成粒子の形状は、表面に空孔を有し、表面の粗いものであるが、中空状でその外殻は多孔状である。

報告書

顆粒粉末の特性評価試験(2)研究報告書

not registered

PNC-TJ1635 96-001, 14 Pages, 1996/03

PNC-TJ1635-96-001.pdf:3.48MB

N-1からN-9までの9種類の試料につき以下の項目について評価を行った。1.粉末としての特性評価1.1粉末X線回折1.2熱天秤による加熱減量評価1.3X線回折ピーク半値幅の定量解析1.4比表面積測定1.5粒度分布計による評価2.顆粒の特性2.1タップ密度2.2SEM観察2.3SEM解析による顆粒寸法の分布2.4超音波破砕時間と粒径の関係2.5水銀圧入法3.圧粉体特性3.1圧力-変位曲線の測定3.2圧粉体の水銀ポロシメトリ3.3圧粉体破面のSEM観察4.焼結特性(予備試験)4.1緻密化挙動4.2破断面のSEM観察評価結果概観:全ての試験法において熱分解温度に関してはかなり強い相関関係を示すが、原料溶液濃度についてはあまりはっきりした関係は認められない。3.1節の圧力-変位曲線の測定については、評価していない試料についても系統的に評価する必要がある。3.3節の圧粉体破面のSEM観察および4節の焼結特性については予備試験の段階であり、今後詳細に検討を進める予定である。

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