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報告書

固液二相流中の金属材料の損傷および腐食に関する調査報告書

大谷 恭平; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 山本 正弘

JAEA-Review 2019-007, 15 Pages, 2019/06

JAEA-Review-2019-007.pdf:2.35MB

液体固体粒子を含んだ流体による流れ(固液二相流)を取り扱う配管などの構成材料は、固液二相流中の固体粒子の衝突によってエロージョンと呼ばれる損傷が生じる。固液二相流の液体が腐食性溶液である場合、溶液は更に化学的に作用してエロージョン・コロージョンと呼ばれる損傷が生じる。福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業で実施が予定されているデブリ取り出し作業の際には、破砕されたデブリ微粒子による循環冷却ラインの配管の損傷が懸念される。そのため、固液二相流における金属材料のエロージョンおよびエロージョン・コロージョンに関する文献調査を実施した。文献調査結果より、1Fのデブリ取り出し時に設置される冷却系配管の材料についてはクロムを含む鋼材や耐食性の高いステンレス鋼の使用が望ましいと考えられる。また、エロージョン・コロージョンの解析では、誤った条件や曖昧な条件で試験を実施すると金属材料の損傷速度の変化に影響する因子が適格に判別できず、事実と異なる認識をしてしまう危険性があることも分かった。このため、1Fのデブリ取り出し時において発生すると予測される粉砕微粒子が配管等の機器材料に与える影響を正確に評価するためには、金属材料の損傷速度に大きく影響を与える環境条件や1F特有の放射線によるラジオリシス等の因子を考慮した上で試験を行う必要がある。

論文

長野県柳沢遺跡における青銅器の埋蔵環境と青銅器由来成分の挙動

三ツ井 誠一郎; 村上 隆*; 上田 典男*; 平林 彰*; 廣田 和穂*

文化財科学, (77), p.1 - 14, 2018/10

長野県中野市の柳沢遺跡から出土した弥生時代の銅鐸及び銅戈の埋蔵環境を調査した結果、赤銅鉱が安定に存在しうる、比較的酸素の影響を受けにくい条件であったことが確認できた。また、土壌中の青銅器由来成分の分布を調査した結果、Cu及びPbは、埋納坑から少なくとも2m程度離れた場所まで移動しているのに対し、Snは青銅器近傍に残存する傾向があることが確認できた。これらの挙動の違いは各元素の溶解度の違いによって説明することができる。また、Snの挙動は青銅器の長期腐食状態に影響している可能性がある。

論文

Role of metal cations on corrosion of coated steel substrate in model aqueous layer

Islam, M. S.*; 大谷 恭平; 坂入 正敏*

ISIJ International, 58(9), p.1616 - 1622, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:33.29(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

亜鉛めっき鋼板の腐食挙動には溶出した亜鉛イオンが寄与していると考えられるため、炭素鋼の腐食に及ぼす亜鉛イオンの影響および他の金属カチオンの影響を浸漬腐食試験および電気化学的手法を用いて調査した。浸漬腐食試験で得られた外観写真や質量変化から実験に用いたNa$$^{+}$$, Mg$$^{2+}$$, Zn$$^{2+}$$, Al$$^{3+}$$のなかで亜鉛は最も炭素鋼の防食に寄与することがわかった。XPS測定より亜鉛イオンは鋼の表面に結合していることが分かり、更に電気化学インピーダンス測定から亜鉛イオンが溶液に存在していると炭素鋼の腐食抵抗が大きくなるため耐食性の高い表面状態になっていることがわかった。実験結果より、亜鉛イオンは炭素鋼表面に亜鉛の金属カチオン層を形成して塩化物イオンによる攻撃を防いでいたと推察できる。すなわち、亜鉛めっき鋼板の防食作用は犠牲防食だけでなく溶出した亜鉛イオンによる防食作用も大きく寄与していると考えられる。

論文

酸化剤含有NaOH水溶液中でFeに形成させたFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 宮瀧 裕貴*; 廣畑 洋平*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 立川 博一*

材料と環境, 67(9), p.375 - 380, 2018/09

本研究では、酸化剤含有沸騰45mass% NaOH水溶液(424K)中においてFeの浸漬試験を行い緻密な皮膜を形成させる浸漬時間の探索を行うこと、ならびに形成した皮膜に対する室温でのD$$_{2}$$Oの浸透挙動を明らかにすることを目的とした。その結果、以下の知見が得られた。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中に0.4ks以上浸漬したFe表面にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$が検出され、21.6ksまでは浸漬時間の増加とともに皮膜厚さが放物線則に従って増加した。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中にFeを1.2ksもしくは3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜にD$$_{2}$$O浸透試験を行った結果、いずれの皮膜に対しても、浸透時間が1000ksまでは、浸透時間の増加とともにD$$_{2}$$O浸透量が増加し、それ以上の浸透時間ではD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示した。また3.6ks浸漬して形成した皮膜に対する定常D$$_{2}$$O浸透量の方が大きい値を示した。D$$_{2}$$Oの浸透時間と浸透量の関係をFickの拡散方程式に基づいて解析した結果、1.2ksおよび3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数がそれぞれ5.1$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$および9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$と算出されたため、本Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数は5.1$$times$$10$$^{-15}$$ $$sim$$ 9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$の範囲に存在すると推定された。

論文

高温高純度水中におけるステンレス鋼のすき間内溶液導電率のIn-situ分析

相馬 康孝; 小松 篤史; 上野 文義

材料と環境, 67(9), p.381 - 385, 2018/09

高温高圧高純度水中におけるステンレス鋼のすき間内で発生する局部腐食現象のメカニズムを解明するため、すき間内溶液の電気伝導率をIn-situ測定する手法(センサー)を開発し、すき間内環境と局部腐食との関係を分析した。センサーは、高純度アルミナで絶縁した直径約250$$mu$$mのステンレス鋼製電極をすき間形成材に埋め込み、電気化学インピーダンス法により、電極直下における局部的な溶液の電気伝導率、$$kappa$$$$_{crev}$$を取得するものである。SUS316Lステンレス鋼のテーパー付きすき間内に複数のセンサーを設置し、温度288$$^{circ}$$C、圧力8MPa、純酸素飽和した高純度水中において、$$kappa$$$$_{crev}$$の時間変化を100h計測した。すき間幅約59.3$$mu$$mの位置では$$kappa$$$$_{crev}$$は8-11$$mu$$S/cmであり、試験後に局部腐食は見られなかった。一方、すき間幅約4.4$$mu$$mの位置における$$kappa$$$$_{crev}$$は、実験開始直後から上昇を続け、約70hで最大値約1600$$mu$$S/cmを示し、試験後にこの位置近傍で粒界を起点とした局部腐食が発生したことを確認した。$$kappa$$$$_{crev}$$の最大値約1600$$mu$$S/cmは熱力学平衡計算によりpH約3-3.7に相当した。以上のことから、バルク水が高純度であってもすき間内においては溶液の酸性化が進行し、その結果、局部腐食が発生したと結論された。

論文

中性子回折法を応用した新しい付着応力度測定技術

鈴木 裕士; 楠 浩一*; 兼松 学*; 向井 智久*

コンクリート構造物の非破壊検査シンポジウム報文集,6, p.343 - 348, 2018/08

中性子回折法は材料深部の応力を非破壊・非接触で測定できる手法として良く知られている。われわれは、世界で初めて鉄筋コンクリートの付着力評価に中性子回折法を応用し、コンクリートに埋設された鉄筋の付着応力度分布の非破壊・非接触測定に成功した。これまでに、鉄筋コンクリートの定着力や曲げ付着力の評価、また、ひび割れや鉄筋腐食に伴う付着劣化の評価などに応用してきた。最近では、あと施工アンカーの付着性能評価など、新しい施工技術の開発研究にも応用が広がっている。本稿では、これまでに得られた成果を総括して紹介する。

論文

中性子技術を用いたRCの腐食ひび割れの補修による鉄筋付着性能回復の検証

関根 麻里子*; 鈴木 裕士; 兼松 学*

コンクリート工学年次論文集(DVD-ROM), 40(1), p.1545 - 1550, 2018/07

本論文は、これまで難しいとされてきた鉄筋コンクリート内の健全および腐食した鉄筋、さらに腐食ひび割れに補修を施した鉄筋コンクリート内の腐食鉄筋の応力分布を工学材料回折装置を用いて精度良く測定し、また、中性子イメージング装置を用いたCT撮影により試験体内部のひび割れ分布と補修材充填状態を確認した。検証の結果、腐食グレードによる付着応力度分布の変化を捉えることができた。また、腐食ひび割れに対して補修材を施工した場合、摩擦力の向上およびコンクリートの拘束効果の回復によって付着が回復することが確認された。

論文

酸素飽和高温高純度水中におけるSUS316Lステンレス鋼すき間内の局部腐食

相馬 康孝; 上野 文義

材料と環境, 67(5), p.222 - 228, 2018/05

溶存酸素濃度約32ppm、温度288$$^{circ}$$Cの高純度水中に100h浸漬したSUS316Lステンレス鋼のすき間内における局部腐食現象を詳細に分析した。テーパーのついたすき間内において、すき間先端部側(すき間幅十数$$mu$$m以下)の領域において、粒界、および介在物を起点とした局部腐食が発生した。前者は、粒界に沿って発生し、粒内にも腐食が進行した。粒内では腐食がまだら状に進行し、腐食生成物であるFeCr$$_{2}$$O$$_{4}$$に相当する組成の酸化物と残存金属相が混在する組織を示した。後者は、CaとSを含む介在物を中心として円形に発生し、腐食生成物としてFeCr$$_{2}$$O$$_{4}$$に相当する組成の酸化物が生成した。これらの局部腐食現象はすき間先端側の酸素枯渇域に集中して発生し、より開口側に近い酸素到達域では発生しなかった。局部腐食発生域と非発生域の分布から、すき間内におけるアノードとカソードの分離が示唆された。

報告書

余裕深度処分環境におけるふげん圧力管(Zr-2.5wt%Nb合金)の腐食速度の評価,2; 5ヶ年経過データによる長期腐食の考察

菅谷 敏克; 中谷 隆良; 坂井 章浩

JAEA-Technology 2017-032, 21 Pages, 2018/01

【本報告書は、掲載論文に用いた腐食速度の算出にかかる水素発生データについて、データ取得の信頼性について問題があることが判明したため、一時的に公開を取りやめています。】処分事業の安全評価を行うために必要な核種溶出率の設定を目的に、Zr-2.5wt%Nb合金に対してガス蓄積型腐食試験法を適用し、低温、低酸素およびアルカリ条件下で長期の腐食速度を取得してきた。本報では、長期的な腐食速度の把握を目的に、試験期間5ヶ年(60ヶ月)の腐食速度を取得し、試験期間2ヶ年(24ヶ月)経過までの腐食速度と比較したところ、今回取得した試験期間5ヶ年(60ヵ月)の腐食速度は、試験期間2ヶ年(24ヶ月)までの結果同様、経過時間の-2/3乗に比例するとした評価が適用できると考える。

論文

Irradiation assisted stress corrosion cracking

Pokor, C.*; Herbelin, A.*; Couvant, T.*; 加治 芳行

NEA/NSC/R(2016)5 (Internet), p.317 - 360, 2017/05

高経年化BWRプラントにおいて、炉心シュラウドの中心位置では照射誘起応力腐食割れ(IASCC)の感受性を持つ照射レベルになる。BWR炉内プログラムでは、BWRの炉内構造物における粒界型応力腐食割れ(IGSCC)進展特性の評価体系の開発を行ってきており、また日本の原子力安全基盤機構では、原子力発電所の高経年化維持管理のための安全研究開発の一環としてIASCC進展速度データに関するプロジェクトを実施してきている。多くの研究者がオーステナイト系ステンレス鋼やNi基合金のSCCやIASCC進展速度予測モデルを提案しているが、これらのモデルはまだ初期段階のモデルであることから詳細な実験結果と比較することによるモデルの高度化が必要である。

論文

Former researches on cost of corrosion in Japan

山本 正弘

材料と環境2017講演集(CD-ROM), 4 Pages, 2017/05

わが国においてこれまで2回にわたり腐食コスト調査が実施された。1回目の調査は1975年に腐食防食協会と防錆技術協会が共同で実施し、腐食による経済的な損失がGDPの1.8%にもなることが報告された。その後4半世紀を経た1998年に2回目の腐食コスト調査が実施された。この間に我が国の経済事情は大幅に変化し、腐食コストにもその影響が表れた。本報告ではこれら2回の腐食コスト調査の内容を概説する。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

複雑な実環境をシミュレートしたデータ取得にもとづく腐食要因の解明; 海洋環境と原子力施設を例として

山本 正弘

材料と環境, 66(1), p.3 - 12, 2017/01

腐食現象の発生メカニズムを明らかにするために、実験室的に実環境での腐食を再現するシミュレーション試験法を検討してきた。本稿では、海洋環境と原子力施設を例にこの手法に関して紹介する。海洋での腐食については、干満帯直下で見られる腐食極大に着目した。実環境を再現する試験を実施した結果、この領域では干潮時には、干満帯部をカソードとして腐食が進行し、満潮時には海中部深くをカソードとした腐食が進行し、長期間アノードが固定する現象が観察された。これは、アノード溶解が継続することで環境が変化して、腐食し続ける、いわゆる、「とけぐせ」と呼ばれる腐食現象と考えられる。原子力施設については、高い放射線環境での腐食解析や電気化学測定が可能な装置を駆使してきた。一例は、核燃料再処理施設でのNpの混入による腐食加速現象が、Np$$^{6+}$$がステンレス鋼表面で還元され腐食が進行し、還元されたNp$$^{5+}$$がバルク溶液中に再酸化されるため、微量のNp混入でも腐食が加速されることを示した。また、軽水炉内での放射線環境で生成する過酸化水素の影響についても評価する手法に関しても紹介した。

論文

Electrochemical corrosion tests for core materials utilized in BWR under conditions containing seawater

静川 裕太; 関尾 佳弘; 佐藤 勇*; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 5 Pages, 2017/00

本研究では、福島第一原子力発電所(1F)事故時における使用済燃料プールへの海水投入事象を踏まえて、燃料集合体部材のすきま腐食が発生する可能性の有無を調査するため、BWR炉心材料として使用されている304Lステンレス鋼を用いた電気化学腐食試験を塩水条件下において実施した。特にSUS304Lのすきま構造部を有する上部端栓部に注目し、基礎データを取得するため、簡易的な構造であるSUS304Lの板状すきま試験片に対し腐食すきま再不動態化電位測定を行った。その結果、SFP内の水質条件として含まれる温度80$$^{circ}$$Cかつ塩化物イオン濃度2500ppm以上または温度50$$^{circ}$$Cかつ塩化物イオン濃度2500ppm以上の条件において、すきま再不動態化電位$$E_{rm R,CREV}$$は自然浸漬電位$$E_{rm SP}$$よりも卑となることから、すきま腐食が発生する可能性があることがわかった。

論文

高温水中におけるバルク水溶存酸素濃度変化時のステンレス鋼すき間内電位および導電率の応答挙動

相馬 康孝; 加藤 千明; 上野 文義

腐食防食協会第63回材料と環境討論会講演集, p.253 - 256, 2016/10

軽水炉構造材である低炭素ステンレス鋼の応力腐食割れ(SCC)内部においては、主き裂とは別に粒界および粒内腐食が観察される。このことから、高温高圧水中におけるステンレス鋼のすき間構造部においては外界よりも厳しい腐食環境が形成され、それがき裂の進展に寄与する可能性がある。われわれは前報において、SUS316Lステンレス鋼の人工すき間内に小型のセンサーを設置し、局部的溶液導電率$$kappa$$を調べたところ、すき間ギャップが十分小さい場合、$$kappa$$は外部環境(バルク水)より100倍以上の値を示すことが分かった。一方で、前報では溶存酸素濃度は純酸素飽和条件で一定としたため、すき間内環境の形成に及ぼす溶存酸素の影響は不明である。そこで本研究においては、バルク水の溶存酸素濃度を周期的に時間変化させ、その際のすき間内における導電率の応答挙動をIn-situ分析することで、すき間内環境に及ぼす溶存酸素の影響を考察した。その結果、バルク水を脱気状態から酸素飽和状態に変化させた場合、すき間内部の溶液導電率が最大で10倍以上となった。このことから、溶存酸素がすき間環境を形成する要因であると考えられた。

論文

半円より奥に深い亀裂の応力拡大係数解の比較

永井 政貴*; Lu, K.; 釜谷 昌幸*

日本機械学会M&M2016材料力学カンファレンス講演論文集(インターネット), p.481 - 483, 2016/10

近年、原子力発電プラントのニッケル合金溶接部において、アスペクト比$$a/l$$=0.5 ($$a$$:亀裂深さ、$$l$$:亀裂長さ)を超える半円より奥に深い応力腐食割れ(SCC)亀裂が検出される事例が報告されている。このような亀裂を有する構造物の健全性を合理的に評価するため、半円より奥に深い亀裂の応力拡大係数解が複数提案されている。本発表では、半円より奥に深い亀裂の応力拡大係数解について、解の相互比較およびSCCによる亀裂進展のベンチマーク解析を行い、異なる解による解析結果を報告する。

論文

Evaluation of ECP measured in in-pile environment

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)は、金属表面に形成される酸化被膜の性状で変化するため、ECPを解析的に評価する際の取扱が課題である。現在、周囲の水環境に応じた酸化被膜性状変化を計算し皮膜の電気的抵抗変化として取り扱う方法、水環境に応じた異なるアノード分極曲線を扱う方法の二つが提案されている。本研究では、後者の取扱をしたECP計算プログラムを構築し、試験炉であるハルデン炉で取得された照射環境下におけるECP測定データで検証した。その結果、水の放射線分解で発生する酸素及び過酸化水素が混在する照射環境下においても、構築したECP計算プログラムが適用できることを確認した。

論文

長期予測の視点から今後の腐食防食技術への期待

谷口 直樹

材料と環境, 65(9), p.363 - 364, 2016/09

本稿は腐食防食学会発行の学術専門誌の巻頭言として投稿するものである。地層処分におけるオーバーパック研究者の立場から数値モデル化、腐食モニタリングについて腐食防食技術向上への期待を述べた。

論文

諸外国における使用済燃料直接処分のソースターム評価,2; 使用済燃料および構造材の溶解速度評価

北村 暁; 近沢 孝弘*; 赤堀 邦晃*; 舘 幸男

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.55 - 72, 2016/06

わが国では、従前の高レベル放射性廃棄物の地層処分に加えて、使用済燃料を直接深地層中に処分する方策(以下、直接処分)など、代替処分オプションに関する調査・研究が開始されている。このことを受け、直接処分の安全評価に必要となるパラメータのうち、使用済燃料および構造材(ジルカロイ被覆管や制御棒など)の溶解速度の設定に資することを目的として、直接処分の安全評価を進めている欧米各国の設定値を一覧するとともに、設定根拠および不確実性評価について調査した。欧州各国は設定にあたって欧州委員会主催のプロジェクトの成果を踏まえていることから、その内容についても概説した。溶解速度設定の根拠となる実測値については、各国とも共通して用いられているものが多く、得られた設定値についても類似しているものが多く見受けられた。また、不確実性については定量的な評価が難しいことから、各国とも保守的にパラメータを設定している様子が見受けられた。以上の内容は、わが国の直接処分の安全評価における溶解速度の設定の基盤情報として有効である。

論文

$$gamma$$線照射下における高pH溶液中での純チタンの腐食挙動

湯川 卓司*; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 谷口 直樹; 立川 博一*

材料と環境2016講演集(CD-ROM), p.359 - 362, 2016/05

$$gamma$$線照射下における模擬地下水溶液中でのチタンの全面腐食速度への溶液pHの影響を検討することを目的として、pHの異なる微量(50mM)の塩化物イオンを含む炭酸水素塩/炭酸塩水溶液中で、$$gamma$$線照射下で純チタン試料の浸漬試験を行い、試験後の溶液中のTiの分析結果から純チタンの腐食速度を測定した。その結果、溶液のpHの増加とともに照射後の溶液中の過酸化水素濃度が増加した。また、過酸化水素濃度の増加に応じて純チタンの腐食速度は増加した。pH12ならびに13の溶液中での照射下での腐食速度は非照射下と比較し5から10倍程度大きかった。

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