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論文

The 5$$nu$$$$_{rm NH}$$ and 5$$nu$$$$_{rm ND}$$ vibrational bands of partially deuterated ammonia species

赤木 浩; 横山 啓一; 横山 淳; 和田 晃

Journal of Molecular Spectroscopy, 231(1), p.37 - 49, 2005/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.44(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

11580$$sim$$11880cm$$^{-1}$$(5$$nu$$$$_{rm ND}$$振動バンド)及び15280$$sim$$15610cm$$^{-1}$$(5$$nu$$$$_{rm NH}$$振動バンド)領域に対し、光音響分光法を用いて、NH$$_{2}$$DとNHD$$_{2}$$分子を含むガスの吸収スペクトルを測定した。スペクトルを解析することにより、NH$$_{2}$$D分子の5$$nu$$$$_{rm ND}$$振動状態及びNHD$$_{2}$$分子の5$$nu$$$$_{rm NH}$$振動状態の回転定数を決定した。また、振動基底状態の回転定数との比較から、回転定数の振動状態依存性、及び振動励起による分子構造の変化を明らかにした。

論文

Coal gasification system using nuclear heat for ammonia production

稲葉 良知; 文沢 元雄*; 殿河内 誠*; 竹中 豊*

Applied Energy, 67(4), p.395 - 406, 2000/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:53.92

本研究では、原子力エネルギーを電気としてだけでなく、熱エネルギー源として直接産業利用するシステムとして、高温ガス炉核熱を用いたアンモニア製造プラントにおける石炭ガス化について検討した。核熱を利用した石炭ガス化プラントでは、講演ガス炉からの2次ヘリウムガスを用いた水蒸気改質法により石炭をガス化することにした。また、石炭ガス化プロセスでの2次ヘリウムガスの熱利用率を上げるために、ガス化炉として2段式の流動床炉を採用した。CO$$_{2}$$問題に関しては、化石燃料を用いる必要がないことから、その発生量を既存のアンモニア製造プラントと比較して年間約50万トン削減できることを示した。

論文

Ammoniated ammonium ions studied theoretically and experimentally, ab initio calculation and tandem mass spectrometer experiments

池添 康正; 鈴木 和弥

Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan, 48(4), p.254 - 262, 2000/04

アンモニアクラスターイオン(NH$$_{4}^{+}$$・nNH$$_{3}$$,n=0~6)について、Gaussian 98を用いた分子軌道計算とコロナ放電ジェット噴出法による調製実験を行った。分子軌道計算により、(1)全電子エネルギー、(2)空間構造、(3)アンモニアの全対称変角振動の波数を求め、これまでに得られている計算値、実験値と比較、検討した。クラスター調製実験によって、(1)ジェット噴出過程でのクラスター成長の程度、(2)クラスターの内部温度のサイズ依存を明らかにした。

報告書

アンモニアクラスターイオンの生成と分解

池添 康正; 鈴木 和弥; 中島 幹雄; 横山 淳; 白石 浩二; 大野 新一*

JAERI-Research 98-051, 43 Pages, 1998/09

JAERI-Research-98-051.pdf:1.63MB

アンモニアクラスターイオン(NH$$_{4+}$$.nNH$$_{3}$$)について、非経験的分子軌道法計算による解析及びコロナ放電-Jet expansion法による生成・分解実験を行った。分子軌道計算はGaussian94を用いて、最適構造、全電子エネルギー、基準振動の振動数を求めた。クラスター生成については、放電電流、ガス組成と圧力、ガス噴出細孔の径等のクラスターサイズ分布に対する効果を調べた。ガス噴出細孔部におけるクラスター成長はクラスターサイズn単位で1以下であった。クラスターの熱分解については、放電電流、細孔径、飛行時間、クラスターサイズによる分解速度の変化を調べた。実験結果をもとにして、クラスターによる分解速度の変化を調べた。実験結果から、クラスターの内部エネルギーの多寡に主たる寄与をする過程は、クラスター生成、分解反応であることを推論した。

論文

Thermodynamic study of the dissolution of nitrogen in nitrogen-rich $$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 桂 正弘*

Journal of Alloys and Compounds, 232, p.274 - 280, 1996/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.12

アンモニア窒化法により、ウラン窒化物$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$を生成し、窒素固溶に関する熱力学的関数を推定した。不安定なアンモニアガスをウラン金属と反応させると、窒素ガスを用いた場合と比較して、低温低圧で迅速に反応が進み、窒化物を生成できることが知られている。こにような現象が起こるのは、不安定なアンモニアガス中の窒素活量が、窒素ガスと比べて、極めて高くなるためであると考えられる。アンモニアガスの活量は、アンモニアガス分圧と、同時に存在する水素ガスの分圧に依存する。そこで両ガス分圧をコントロールして、気相中の窒素活量を変化させて反応をおこなった。反応生成物の窒素含有量を評価して、300~500$$^{circ}$$Cという低温における窒素の溶解エンタルピー、自由エネルギー、エントロピーを求めた。

論文

Study on the formation of $$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$ using unstable ammonia; Reaction sequence and control of nitrogen activity

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 桂 正弘*

Journal of Alloys and Compounds, 223, p.39 - 44, 1995/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.37

解離平衡が成立していないアンモニアを用いて、ウラン窒化物生成反応実験を行い、その生成プロセス及び気相の窒素活量制御について調べた。アンモニアは、その化学式から推測されるように、反応条件によっては、窒化作用と水素化作用を有する。平衡状態にあるアンモニアと比較して、非平衡状態にあるアンモニアの窒素及び水素活量は、極めて高くなることが理論的に示されており、金属との反応では、300$$^{circ}$$C程度の低温でも速やかに窒化反応が進行することが知られている。反応実験の結果、アンモニアとウラン金属との反応による窒化物生成過程では、中間生成物であるウラン水素化物の窒化物への転換反応が律速段階になっていることがわかった。また、アンモニアに水素を添加することによって、気相の窒素活量を制御できることがわかった。

論文

Isotope effect in the photodissociation of ammoniated ammonium ions by CO$$_{2}$$ laser

池添 康正; 曽我 猛; 鈴木 和弥; 大野 新一*

Journal of the Mass Spectometry Society of Japan, 43(5), p.257 - 263, 1995/00

炭酸ガスレーザーによるアンモニアのクラスターイオン(NH$$_{4+}$$・nNH$$_{3}$$とND$$_{4+}$$・nND$$_{3}$$)の光分解を調べた。NH$$_{4+}$$・5NH$$_{3}$$は1080cm$$^{-1}$$の光で、光強度に比例して分解した。クラスターが大きくなると低波数側へシフト(レッドシフト)した。光分解を構成する光吸収過程と配位子分離過程の二つの基礎過程における同位体効果について考察した。

論文

Crystallographic study on the phase transition of $$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 石井 慶信; 森井 幸生; 桂 正弘*

Journal of Nuclear Materials, 208, p.128 - 134, 1994/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:22.67

非化学量論的化合物$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$は広い組成幅をもつ事が知られており、N/Uが増加するとともに$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$相からUN$$_{2}$$相へと連続変態すると考えられてきた。しかしながら、これまでUN$$_{2}$$単相を生成したという報告例はなく、相状態は今だに不明である。そこで本研究は、X線及び中性子回折を並用して組成の異なる試料の結晶構造解析を行い、U及びN原子の原子位置の変化を調べた。X線回折により、N/U比の高い$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$の結晶形が低窒素含有量の$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$と同様にMn$$_{2}$$O$$_{3}$$型である事がわかった。U原子の位置は、組成変化とともに連続的に変化する事が判明したが、従来考えられていたようなMn$$_{2}$$O$$_{3}$$型からCaF$$_{2}$$型への変化は示さなかった。中性子回折の結果、過剰窒素原子の固溶サイトが判明した。以上の結果から、N-U原子間距離を計算した。

論文

Reactions of sulfur dioxide with ammonia

広田 耕一; 新名 俊明*; E.Anwar*; 南波 秀樹; 徳永 興公; 田畑 米穂*

環境科学会誌, 6(2), p.143 - 150, 1993/00

反応温度45~105$$^{circ}$$C、水分の有無の条件下で、NO、酸素及び窒素の混合ガス中のSO$$_{2}$$とNH$$_{3}$$の反応について研究を行った。この反応は、水分存在下で反応温度65$$^{circ}$$C以下において起り、この反応による白い生成物は反応容器及びフィルター表面に均一に付着した。この生成物を水に溶かして分析した結果、生成物の主成分は硫酸アンモニウム、亜硫酸アンモニウム、硫酸水素アンモニウム及び亜硫酸水素アンモニウムであると考えられる。この反応は反応容器及びフィルター表面に吸着した水層中で起ると考えられる。

論文

Crystallographic study on the phase transition of $$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 桂 正弘*

Transactions of the American Nuclear Society, 66, p.196 - 197, 1992/11

U-N系化合物の1つに$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3+x}$$がある。この化合物は、0≦X$$<$$1の組成幅を持つ事が知られており、Xの増加とともにその結晶系がMn$$_{2}$$O$$_{3}$$型からCaF$$_{2}$$型へと変化すると推測されている。この相変化を明らかにするためには、$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$の広い組成範囲での研究が必要であるが、1.80$$<$$N/Uの組成範囲での実験データは皆無に等しい。そこで本研究では、アンモニア窒化法を用いて生成した高窒素含有量の$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$(N/U$$>$$1.80)と、窒素ガスで生成した低窒素含有量の$$alpha$$-U$$_{2}$$N$$_{3}$$(N/U$$<$$1.80)について、X線と中性子線回折とを並用してRietveld解析を行った。その結果、窒素含有量の変化にともなうU原子の原子位置の変化に一定の傾向がある事を思い出したが、この傾向はこれまでの報告と異なり、CaF$$_{2}$$型への転移を示さなかった。又、固容窒素の増加とともに、U-Uの原子間距離が顕著に減少している事も判明した。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 4; On the water produced by the addition of small amounts of ammonia

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 27(2), p.153 - 155, 1986/00

CO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射で生成する含酸素有機化合物は系に少量のアンモニアを添加するとほとんど生成しなくなり、かわりに大量の水を生成した。アンモニア添加によって生成した水に含まれる水素は混合気体中の水素に依存しているのか、或はアンモニア分子中の水素に依存しているのかを調べるために、CO-H$$_{2}$$-NH$$_{3}$$混合気体およびその重水素置換物を照射し、生成水に含まれた重水素濃度を測定した。その結果、生成した水に含まれる水素は、主にアンモニアの水素が関係していることが判った。

論文

Radiation chemical reactions in NO$$_{x}$$ and SO$$_{2}$$ removals from flue gas

徳永 興公; 鈴木 伸武

Radiation Physics and Chemistry, 24(1), p.145 - 165, 1984/00

放射線による排煙処理に関する今までの我々の研究成果をまとめたものである。放射線によるNOxおよびSO$$_{2}$$の除去機構の解明を目的として、単純な系(NO-N$$_{2}$$混合気体)から複雑な系(NO-SO$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-O$$_{2}$$-N$$_{2}$$混合気体)にいたる種々の混合系中でのNO,SO$$_{2}$$の反応をしらべた。その結果、NO,SO$$_{2}$$の反応は、排煙の主成分である酸素、水分によって、著しく変り、一方、炭酸ガスによっては全く影響されないことを見出した。さらに、排煙中においては、NO,SO$$_{2}$$は、共にOH、Oなどのラジカルによって硝酸、硫酸に酸化され、これらの生成物がエアロゾルとして電気集じん器で除去されることを明らかにした。また、アンモニアを添加することによって脱硫、脱硝反応が促進されることを見出した。このアンモニアの促進作用は、NO,NO$$_{2}$$とNH$$_{2}$$ラジカルとの反応が、上述の酸化作用と並行して起ること、および、酸化反応生成物がアンモニアと反応して、硝安、硫安として安定化することに起因している。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, I; Electron beam irradiation at atmospheric pressure

杉本 俊一; 西井 正信; 杉浦 俊男

Radiation Physics and Chemistry, 24(5-6), p.567 - 580, 1984/00

容積7lのステンレス鋼製容器に充填した最高1.3$$times$$10$$^{5}$$PaまでのCO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射による生成物を研究した。室温付近の照射による主要生成物は、メタン等の炭化水素およびホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、メタノールなどの含酸素化合物であった。さらに、従来CO-H$$_{2}$$混合気体の照射反応では報告されていなかった、トリオキサンおよびテトラオキサンが少線量、低温照射により生成することを見出した。これらの生成物の収量と照射時間、原料気体組成、圧力、反応温度および線量率との関係を検討した。混合気体に少量のアンモニアを添加して照射すると、炭化水素の生成量は変化がなかったが、含酸素有機化合物はほとんど生成しなくなり、水および炭酸ガスのみが多量に生成した。

論文

Fission fragment radiolysis in ethane-ammonia system

清水 三郎; 池添 康正; 佐藤 章一

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(12), p.738 - 742, 1976/12

 被引用回数:2

エタン-アンモニア混合系で生成するエチルアミンとn-ブタンに対する核分裂片の照射効果を調べた。反応圧力が1から14気圧の範囲では核分裂片照射の結果は炉内混合放射線および$$^{6}$$$$^{0}$$Co$$gamma$$線照射で得た結果に一致している。核分裂片の飛跡内では、$$gamma$$線の場合と同様に、正イオンとアンモニアとの反応が優先的に進行していることが明らかである。反応圧力の上昇に伴ない、G(C$$_{2}$$H$$_{5}$$NH$$_{2}$$)は減少しG(n-C$$_{4}$$H$$_{1}$$$$_{0}$$)は増加した。この現象はイオン的な機構によってエチルアミンが生成することを裏付けるものである。

報告書

核分裂片照射によるエタン-アンモニア混合系の放射線分解

清水 三郎; 池添 康正; 佐藤 章一; 小林 敏明; 中島 隼人

JAERI-M 6406, 15 Pages, 1976/02

JAERI-M-6406.pdf:0.68MB

核分裂片の化学反応系に対する照射効果を明らかにするための、主要生成物エチルアミンに着目しつつエタン-アンモニア混合系の放射線分解に関する研究を行った。反応圧力が1から14気圧の範囲では生成物の収率に対する核分裂片の特別な効果は観察できなかった。核分裂片の飛跡の構造模型に従って飛跡内での反応を検討した結果、$$gamma$$線照射の場合と同様な反応が進行していることが明かとなった。G(C$$_{2}$$H$$_{5}$$NH$$_{2}$$)とG(n-C$$_{4}$$H$$_{1}$$$$_{0}$$)の反応圧力依存性の結果はエチルアミンがイオン的な機構により生成することを裏付けるものである。酸加窒素添加系ではG(C$$_{2}$$H$$_{5}$$NH$$_{2}$$)が増加する現象を観察した。又、酸化窒素添加系ではG(C$$_{2}$$H$$_{5}$$NH$$_{2}$$)とG(n-C$$_{4}$$H$$_{1}$$$$_{0}$$)に対する線質の効果が認められたが、単純にLETの相違によっては説明できず、核分裂片の初期過程に及ぼす効果をも考慮すべきことを示唆するものと考えられる。

論文

Radiation synthesis of ethylamine from ethane-ammonia systems; Effect of nitric oxide addition

清水 三郎; 池添 康正; 佐藤 章一

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 48(3), p.1003 - 1005, 1975/03

 被引用回数:3

エタンーアンモニア系の$$gamma$$線分解において、最大G値0.5でエチルアミン生成が観察された。ラジカル捕捉剤として酸素を用い、エチルアミンはイオン反応およびラジカル反応により生成することが明らかとなった。酸化窒素を過剰に添加した場合にはエチルアミン生成は抑制されたが適量の添加ではその収量は2.4倍に増加する現象を見出した。この増加は水素原子とアルキルラジカルによる、エチルラジカルが酸化窒素に捕捉されて生ずるアセトアルドキシムの還元に基づくものと解釈された。

報告書

Co-60$$gamma$$線照射によるエタン-アンモニア混合系の反応

清水 三郎; 池添 康正; 佐藤 章一; 森山 昇; 小林 敏明

JAERI-M 5562, 12 Pages, 1974/02

JAERI-M-5562.pdf:0.39MB

エタン-アンモニア混合ガス系のCo-60$$gamma$$線照射反応について研究を行なった。含窒素生成物としてエチルアミンとメチルアミンが得られ、生成の最大G値はそれぞれ、0.5と0.1であった。その他に水素、メタン、プロパンおよびn-ブタンが認められた。遊離基捕捉剤として酸素を用い、エチルアミンの生成機構を検討した結果、イオン過程とラジカル過程とからなることが明らかとなった。酸化窒素を添加することによりエチルアミン収量は著しく増加し無添加時の2.4倍となった。又、本系においてエチルアミンの分解反応も無視出来ないことがわかった。

論文

Formation of uranium nitride by the reaction of uranium hydride with nitrogen and ammonia

田川 博章

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 46(4), p.1158 - 1161, 1973/04

金属ウランの水素化と金属ウラン、水素化ウランの窒素、アンモニアによる窒化反応を熱天秤を使って研究した。反応は、水素、窒素、アンモニアの圧力を変えて調べた。水素反応はP$$_{H}$$$$_{2}$$=300mmHgでは200$$^{circ}$$Cにて起り、210$$^{circ}$$Cを越えると急激に進む。反応率-温度の関係は水素圧に依存する。水素化物と窒素との反応では重量増加は160$$^{circ}$$C附近にて起り、240$$^{circ}$$Cを越えると著しく大きくなる。反応は2段階に進む:UNの生成とそれに続くU$$_{2}$$N$$_{3}$$の生成。水素化物とアンモニアとの反応は150$$^{circ}$$Cにて始まり、300$$^{circ}$$Cを越えると激しくなるが、重量増加-温度の関係は直線的である。アンモニアからの窒化物の生成挙動は窒素からのそれと異なる。

論文

Radiolysis of Mixtures of Hydrocarbons and Ammonia, I; Formation of Ethylamine from a Mixture of Ethylene and Ammonia

徳永 興公; 浜ノ上 熊男; 岡本 次郎; 団野 晧文

Bull.Chem.Soc.Jap., 45(4), p.1050 - 1054, 1972/00

 被引用回数:4

抄録なし

論文

Radiolyses of Mixtures of Ammonia and Hydrocarbons, II; Formation of Hydrogen from Mixtures of Ammonia and Olefins (Ethylene, Propylene and Butadiene)

浜ノ上 熊男; 岡本 次郎; 徳永 興公; 団野 晧文

Bull.Chem.Soc.Jap., 45(5), p.1306 - 1310, 1972/00

 被引用回数:3

抄録なし

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