Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Simonnet, M.; Sittel, T.*; We
ling, P.*; Geist, A.*
Energies (Internet), 15(20), p.7724_1 - 7724_10, 2022/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Energy & Fuels)Asse II salt mine, Germany, contains low and intermediate level radioactive waste that must be retrieved in the upcoming years. Potentially contaminated salts and brines will require treatment. 
Cs would be the main contaminant. Cs
is problematic to selectively recover due to its chemical similarity with Na and K which are present in high quantity in a salt mine. This paper is offering a solution for Cs separation from concentrated chloride salt media by solvent extraction with calixarene-crown-ether extractants in alcoholic diluent.
松谷 貴史; 佐々木 祐二; 勝田 正一*
Analytical Sciences, 37(11), p.1603 - 1609, 2021/11
被引用回数：2 パーセンタイル：32.16(Chemistry, Analytical)ジグリコールアミドを使った多段抽出法による希土類元素の化学的挙動を調査した。破過曲線の測定結果から、金属抽出限界は分配比と利用した金属濃度に依存することが分かった。15段の多段抽出を行い、抽出曲線,逆抽出曲線と分離曲線を得た。これらの結果から、ジグリコールアミドの一種である(TDDGA)を使って、99% Smを回収する条件で1%のみNd共存する条件を得て、相互分離できることを確認した。
加藤 匠馬*; 永岡 美佳; Guo, H.*; 藤田 博喜; 相田 卓*; Smith, R. L. Jr.*
Environmental Science and Pollution Research, 28(39), p.55725 - 55735, 2021/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Environmental Sciences)本研究では、土壌中のSrを無添加でスクリーニングする方法の開発を目的として、模擬土壌(粘土鉱物のバーミキュライト,モンモリロナイト,カオリナイト)及び実際の土壌(照沼)に熱水浸出を行い、有機酸を生成した。安定ストロンチウム(SrCl
)を土壌に吸着させ、10種類の有機酸を用いて、水熱条件下(120
200
C)での模擬土壌からのSrの溶出量を0.3Mまで評価した。ストロンチウムを吸着したバーミキュライト(Sr-V)については、0.1Mのクエン酸が150C、1時間の処理でSrの溶出に有効であることがわかった。これらの結果をもとに、照沼土壌の有機物からの有機酸の生成について検討した。照沼土壌の水熱処理では、200C、0.5hの反応時間で最大量の有機酸が生成された。照沼土壌からのSrの溶出の可能性を確認するために、ストロンチウムを吸着した照沼土壌(Sr-S)を調べた。Sr-Sでは、200Cで0.5hの反応時間で水熱処理を行うと、室温でSrの40%が溶出し、土壌中のSrのスクリーニングに無添加の方法が使えることがわかった。無添加の水熱浸出法は、化学分析の第一段階で固体を焼成する必要がないため、土壌中の金属の日常的なモニタリングや緊急時の対応にも応用できる。
Simonnet, M.; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 矢板 毅
Inorganic Chemistry, 60(17), p.13409 - 13418, 2021/09
被引用回数：5 パーセンタイル：73.93(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Phenanthroline carboxamide compounds are promising for lanthanide intra-series separation. This paper presents a study on the effect of structure modification of phenanthroline carboxamides onto the extraction of the whole lanthanide series. The study consists in theoretical calculations, extraction experiments of the 14 stable lanthanides and EXAFS analyses of Nd and Dy complexes. The comparison of the tridentate monocarboxamides and the tetradentate dicarboxamides shows different trend in the series extraction, although both preferentially extract the light lanthanides. The amide substituents, although not directly coordinating the metal ions, were also found to impact the distribution ratio, most probably due to a modification in the internal polarity of the molecules. This latter effect, if extrapolated to other nitrogen-based ligands such as pyridines or triazines, can be used to further fine-tune extractants for a process improvement.
佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*
JOM, 73(4), p.1037 - 1043, 2021/04
被引用回数：3 パーセンタイル：59.72(Materials Science, Multidisciplinary)ジグリコールアミドの一種であるTDdDGAを用いるNdマグネットからのDy分離を試みた。すべての希土類元素はTDdDGAで抽出可能であり、そのDy/Nd分離比は10を超える。本研究で、0.1M TDdDGA/ドデカン(8段), 0.7M硝酸(金属入り10段), 0.7M硝酸(金属無し6段)の多段抽出を行い、99% Dyと1% Ndを有機相に回収されることを確認した。
Zr and Mo in concrete rubbleDo, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 佐藤 宗一
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.543 - 553, 2021/01
被引用回数：4 パーセンタイル：78.24(Chemistry, Analytical)HClフリーな抽出クロマトグラフィーによるコンクリートマトリクスからのZrおよびMoの逐次分離手法を新たに開発するとともに、リアクションガスにアンモニアを用いたICP-MS/MSにてZrおよびMoを測定した。ICP-MS/MSによる測定条件は、コンクリートマトリクス中Zr, Moの安定同位体のテーリング、並びにNbの干渉を抑制できるように最適化した。これら測定干渉の除去能力については、非放射性コンクリートをマトリクスブランクとして測定することで評価した。コンクリートマトリクスにおける本手法のZrおよびMoの方法検出下限値は、それぞれ1.7mBq g
と0.2Bq gとなった。また、Nbの除去係数(除染係数と同様な評価)およびアバンダンス感度はそれぞれ10
オーダーと10
オーダーになり、本手法が極微量のZrおよびMoを評価する分析法として十分な能力を有していることを確認した。以上の結果より、放射能インベントリ評価のためのコンクリートガレキ中Zr, Mo迅速分析手法としての本手法の有効性を確認することができた。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 北辻 章浩; 伊藤 圭祐*; 吉塚 和治*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 28(2), p.121 - 131, 2021/00
被引用回数：1 パーセンタイル：15.16(Chemistry, Multidisciplinary)Csは高レベル廃液中で分離対象元素の一つである。しかし、Csはアルカリ金属に属し分離が難しい元素である。DtBuDB18C6はCs抽出に有効な化合物であるとされる。しかし、プロセスで用いられる希釈剤(ドデカンやオクタノール)への溶解度が低く、利用しづらく、他の希釈剤を検討した。その結果、ケトン,エーテル,エステル系の溶媒中にDtBuDB18C6の溶解度は高く、また、ケトン,アルコールを用いる場合、Cs分配比は比較的高いことが分かった。それぞれの抽出溶媒を用いて、Csの分配挙動,抽出条件,抽出容量などを検討した。
樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。
佐々木 祐二; 中瀬 正彦*
ペトロテック, 43(11), p.782 - 787, 2020/11
優れた中心骨格を持つDGAの改良であるMIDOA(メチルイミノジアセトアミド)やTDGA(チオジグリコールアミド)を用いて、貴金属抽出についての結果をまとめた。これら抽出剤は全元素の中でもHSAB則に従い貴金属やオキシアニオン抽出に有効であることが分かった。また、高い金属濃度でも抽出できることを確認した。金属の錯体研究は抽出剤の性能や役割についての情報を提供し、今後の新抽出剤開発研究に役立つ。
system佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*
Radiochimica Acta, 108(9), p.689 - 699, 2020/09
被引用回数：8 パーセンタイル：83(Chemistry, Inorganic & Nuclear)AmとCmをNdとSmから分離する技術は原子力分野で重要である。すべてのランタノイド(Ln)と3価のアクチノイド(An)イオンはDGA化合物で抽出される。加えて、TODGAと水溶性のDTPAを組み合わせると比較的高いLn/An分離比を得ることができる。ここでは、DTPAを改良したDTPA-BAを用いてLn/An分離を試み、比較的高い分離比(8)を得ることができた。次に多段抽出を行い、その結果94.7%のNdと4.7%のAm+Cmを有機相に、5.3%のNdと95.3%のAm+Cmを水相に回収することができた。
青野 竜士; 水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2020-006, 70 Pages, 2020/08
JAEA-Data-Code-2020-006.pdf:2.59MB
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度に取得した19核種(
H, 
C, 
Cl, 
Co, 
Ni, 
Sr, 
Nb, 
Tc, 
Ag, 
I, Cs, 
Eu, 
Eu, 
U, 
U, Pu, 
Pu, 
Am, 
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*
Journal of Hazardous Materials, 385, p.121109_1 - 121109_9, 2020/03
被引用回数：7 パーセンタイル：48.55(Engineering, Environmental)アルミノシリケート硬化体は、有害な重金属を構造中に固定化することが報告されているが、固定化のメカニズムは未だ不明瞭である。この原因は、アルミノシリケート硬化体を構成する、結晶相及び非晶質相への各相への鉛の取り込まれ方を分けて評価できていないためである。そのため本研究では、アルミノシリケート硬化体の非晶質相に着目し、鉛の固定化のメカニズムを調査した。試薬から合成したSi-Alゲルを材料として、鉛の添加量を変えたアルミノシリケート硬化体を作製した。ラマン分光分析の結果、鉛の添加量に伴い、Si-O振動に由来するバンドが低波数側へシフトした。このラマンシフトは、鉛とSi-O由来の酸素が共有結合していることを示唆した。加えて、逐次抽出法の結果から、硬化体に加えた鉛のうち75-90%の鉛が難溶性であることを示した。これらの結果から、アルミノシリケート硬化体の非晶質相への鉛の固定化は、主に非晶質相との共有結合によることが示唆された。
Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00
被引用回数：14 パーセンタイル：73.65(Chemistry, Multidisciplinary)Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the 
-octyl--tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (NaSO
). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.
佐藤 義行; 青野 竜士; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Testing 2019-003, 20 Pages, 2019/12
JAEA-Testing-2019-003.pdf:2.08MB
放射性廃棄物管理技術課では、天然ウランを使用した試験で発生した廃液を許可条件に基づき保管してきた。保管上のリスク低減の観点からは、処理を行い固形化することが望ましいが、これまで安全かつ効率的な試験廃液の処理方法が確立されていなかった。そこで、ウラン吸着剤(タンニックス)を使用した廃液の処理方法を検討した。把握した処理条件に基づき、ウランの吸着処理等を行うとともに、最終的にセメント固化による安定化を行った。本報告では、類似した試験廃液を処理する際の参考となるように、廃液処理における一連の作業に関して得られた知見をまとめた。
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12
被引用回数：2 パーセンタイル：27.54(Chemistry, Analytical)Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-
-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and 
(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields 
93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11
被引用回数：10 パーセンタイル：41.61(Chemistry, Physical)In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.
大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*
Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10
被引用回数：5 パーセンタイル：29.09(Chemistry, Analytical)Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO
concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.
Simonnet, M.; 宮崎 有史*; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.81 - 95, 2019/00
被引用回数：4 パーセンタイル：22.61(Chemistry, Multidisciplinary)Cesium extraction from acidic media by seven dialkoxy-calix[4]arene-crown-6 compounds in several diluents was studied. 2-Nonanone was found to be a suitable diluent for cesium extraction. Nitric acid concentration variation reveals a maximum distribution ratio, whose position depends on extractant and diluent. This maximum was explained quantitatively by a competitive extraction of H. An analytical mass-action extraction model accounting for activity effects is proposed that fits correctly the different datasets. The analysis showed a nitrate hyper-stoichiometry in alkyl ketone diluents. This effect yields efficient back-extraction at low acidity. Benzo substitution on the crown ether lowers nitric acid extraction, improves sodium separation, but also degrades potassium and rubidium separation.
Simonnet, M.; 宮崎 有史; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.66 - 69, 2018/11
Cs is a dangerous fission product because of its half-life of 30 years and its high production yield. After several years, it becomes one of the main heat generator in nuclear waste; it would thus be beneficial to remove it before deep repository storage. Cesium also shows high mobility in the environment, thus being one of the most dangerous material released in accidental situation. Because the chemistry of cesium is close to these of sodium and potassium, found in great amount in water, cesium recovery requires very high separation factor towards these elements. Calix-crown-ether compounds show high extraction of Cs, and Na separation factor up to million (up to ten thousands for K), depending on experimental conditions and extractant structure. This study attempts to qualitatively and, when possible, quantitatively describe these dependencies. Focus has been made on HNO concentration (0.01M to 6M), solvent nature, and extractant structure, based on the already well-documented di-octyloxy-calix[4]mono-crown-6.
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
