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論文

Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

 被引用回数:0

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

論文

Water distribution in Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon substrates

伊藤 華苗; 原田 雅史*; 山田 悟史*; 工藤 憲治*; 青木 裕之; 金谷 利治*

Langmuir, 36(43), p.12830 - 12837, 2020/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.55(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed H$$_{2}$$O and D$$_{2}$$O double contrast neutron reflectivity measurements on $$sim$$25-nm-thick Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon in water and 80% relative humidity vapor to investigate the depth profile of the water and Nafion distribution. We found a dense Nafion layer at the air or water interface regardless of the carbon hydrophilicity. On the other hand, a water-rich Nafion dense layer was observed at the carbon interface only for hydrophilic carbon. The double contrast measurements provided quantitative information about the depth profile but simultaneously indicated that the sum of the volume occupancies of water and Nafion in the film was less than unity. We assessed the problem based on two possibilities: voids in the film or "residual water", which cannot be exchanged or is difficult to exchange with water outside.

論文

Influence of Zn injection on PWSCC crack growth rates and oxide film properties of Alloy 600

知見 康弘; 佐藤 賢二*; 笠原 茂樹; 梅原 隆司*; 塙 悟史

Proceedings of Contribution of Materials Investigations and Operating Experience to Light Water NPPs' Safety, Performance and Reliability (FONTEVRAUD-9) (Internet), 10 Pages, 2018/09

一次系冷却水中での応力腐食割れ(PWSCC)進展挙動への亜鉛注入の影響を調べるため、加圧水型軽水炉(PWR)一次系水模擬環境での10%冷間加工600合金の亀裂進展試験を、320$$^{circ}$$C、低濃度(5$$sim$$10ppb)の亜鉛注入、溶存水素濃度(DH)5, 30、及び50cc/kgH$$_{2}$$Oの条件下で実施した。その結果、亀裂進展速度のDH依存性が亜鉛注入なしの試験データに基づく亀裂進展速度の予測値と同様の傾向を示し、実機環境を模擬した低濃度亜鉛注入が亀裂進展挙動に及ぼす影響はほとんど見られなかった。そこで、亀裂進展試験後の試験片の亀裂内及び表面に生成した酸化皮膜の微細組織分析を実施したところ、試験片表面の酸化皮膜からは亜鉛が検出されたが、亀裂内に生成した酸化皮膜からは亜鉛が検出されなかった。このことから、亀裂先端部の酸化皮膜への亜鉛の取り込みがないことが亀裂進展挙動への亜鉛注入の影響が見られない原因であることがわかった。

論文

Experimental investigation of the glass transition of polystyrene thin films in a broad frequency range

井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 山田 武*; 柴田 薫; 深尾 浩次*

Physical Review E, 97(1), p.012501_1 - 012501_6, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:75.32(Physics, Fluids & Plasmas)

本研究では、非弾性中性子散乱(INS),誘電緩和分光法(DRS),熱膨張分光法(TES)を用いたポリスチレン薄膜の$$alpha$$過程を調べた。DRSおよびTES測定は、フィルムの厚さとともにガラス転移温度($$T_{rm g}$$)の低下を示した。一方、INS測定ではTgの上昇が認められた。この矛盾を解明するために、我々は、DRSとTESによって測定された$$alpha$$過程のピーク周波数($$f_{rm m}$$)の温度依存性を調べた。実験では、測定周波数領域で膜厚が減少するにつれてピーク周波数($$f_{rm m}$$)が増加することが明らかになった。この測定結果は、膜厚に伴う観察されたTgの減少と一致する。INSとDRSまたTESとの間の$$alpha$$過程の説明の相違は、不透明な壁効果のために、膜厚および移動度の低下による見掛けの活性化エネルギーの低下に起因すると考えられる。

論文

Evaluation of crack growth rates and microstructures near the crack tip of neutron-irradiated austenitic stainless steels in simulated BWR environment

知見 康弘; 笠原 茂樹; 瀬戸 仁史*; 橘内 裕寿*; 越石 正人*; 西山 裕孝

Proceedings of the 18th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.1039 - 1054, 2018/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01

照射誘起応力腐食割れ(IASCC)による亀裂進展挙動を理解するため、中性子照射したオーステナイト系ステンレス鋼の亀裂進展試験を実施して亀裂進展速度を評価し、亀裂先端における変形組織と酸化皮膜に着目したミクロ組織観察を実施した。供試材は12$$sim$$14dpaまで中性子照射した316Lステンレス鋼で、BWR模擬水質環境(約288$$^{circ}$$C)下で亀裂進展試験を行った。また亀裂進展試験後、FEG-STEMを用いて亀裂先端のミクロ組織を観察した。試験の結果、腐食電位(ECP)の低減による亀裂進展抑制効果は、文献で示されている約2dpa以下の損傷量の低い材料と比較して顕著ではなかった。また1000時間以上高温水中に浸漬し、高ECPと低ECPの双方の環境に置かれた試験片の亀裂内には酸化物形成が認められたが、低ECP条件下のみを経験した亀裂先端近傍には酸化皮膜の形成がほとんど認められなかった。さらに、亀裂先端近傍には変形に伴う双晶組織が高密度に形成していた。これらの結果より、高損傷量のステンレス鋼の亀裂進展挙動において、局所変形と酸化が支配的な因子であることが示唆された。

論文

Correlation between locally deformed structure and oxide film properties in austenitic stainless steel irradiated with neutrons

知見 康弘; 橘内 裕寿*; 笠原 茂樹; 茶谷 一宏*; 越石 正人*; 西山 裕孝

Journal of Nuclear Materials, 475, p.71 - 80, 2016/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:66.89(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子照射したオーステナイト系ステンレス鋼の高温水中での照射誘起応力腐食割れ(IASCC)機構を理解するため、局所変形組織とその上に生成された酸化皮膜、及びそれらの相関について調べた。照射した316Lステンレス鋼から製作した引張試験片に室温または563Kで0.1%$$sim$$2%のひずみを与え、表面組織と結晶粒の局所方位差を評価した。ひずみ付与試験片を高温水中に浸漬し、局所変形領域上に生成された酸化皮膜のミクロ組織を観察した。表面ステップ組織は、中性子照射量及び付与ひずみ量に依存して変化した。粒界近傍での表面酸化皮膜は、中性子照射量及び粒界での局所的なひずみの増加に伴って厚くなる傾向が見られた。粒界や表面ステップに沿って優先的に酸化が進む様子は見られなかった。

論文

Characterization of Pt and Pd epitaxial films on sapphire substrates by RBS/channeling

山本 春也; 箱田 照幸; 吉川 正人

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 129, 2015/03

白金(Pt),パラジウム(Pd)等は、有機水素化合物の脱水素触媒や高分子形燃料電池の酸素還元触媒などに用いられる触媒材料であり、高活性な触媒材料の研究開発を進めるためには、触媒反応過程を理解するとともに結晶方位を制御した高い結晶性のエピタキシャル膜が必要とされる。本研究では、サファイア単結晶基板上にスパッタリング法により成膜中の基板温度をパラメータとし、X線回折法及びラザフォード後方散乱(RBS)法により、作製した厚さ100nmのPt及びPdのエピタキシャル膜の結晶方位、深さ方向の結晶性を評価した。その結果、(0001)面のサファイア基板上に基板温度600$$^{circ}$$C及び500$$^{circ}$$CでPt及びPdを蒸着することにより結晶性の高いPt(111)膜及びPd(111)膜が形成できることがわかった。さらに、基板温度600$$^{circ}$$Cでサファイア基板上に厚さ約1nmのPt(111)のバッファー層を設けることより、基板温度300$$^{circ}$$CでAu(111)膜が形成できることがわかった。

論文

Effect of oxide film formed during $$gamma$$-ray irradiation on pitting corrosion of fuel cladding in water containing sea salt

本岡 隆文; 塚田 隆

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所(1F)では、2011年3月に海水が使用済燃料プールに注入された。ジルカロイ-2は1Fで燃料被覆管材として採用されているが、ジルカロイ-2を含むジルコニウム合金は、酸化性の塩化物水溶液で孔食の影響を受けやすい。本研究では、海水成分を含む水の放射線分解生成物が、ジルカロイ-2の孔食生起に及ぼす影響を調査した。$$gamma$$線照射の前後に、海水成分を含有する水の組成変化を分析した。また、ジルカロイ-2の孔食電位測定を実施した。さらに、ジルカロイ-2表面に形成された酸化膜の特性をX線光電子分光法により評価した。海水成分を含む水の溶液分析では、$$gamma$$線照射での過酸化水素の発生が示された。$$gamma$$線照射下で皮膜形成したジルカロイ-2の孔食電位は非照射下のそれより高かった。ジルカロイ-2の酸化皮膜は酸化ジルコニウムであり、これは$$gamma$$線照射中に厚くなることがわかった。$$gamma$$線照射下で生成した皮膜を有するジルカロイ-2の孔食電位が高くなった原因は$$gamma$$線照射下で酸化皮膜形成が進行することで説明された。

論文

Incident angle dependence of MCD at the Dy $$M$$$$_{5}$$-edge of perpendicular magnetic Dy$$_{x}$$Co$$_{100-x}$$ films

安居院 あかね; 水牧 仁一朗*; 朝日 透*; 佐山 淳一*; 松本 幸治*; 森川 剛*; 松下 智裕*; 逢坂 哲彌*; 三浦 義正*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.741 - 745, 2006/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.06(Chemistry, Physical)

次世代高密度記録媒体材料の候補として期待される希土類-遷移金属アモルファス薄膜の垂直磁気異方性の濃度依存性を元素別に調べるために、Dy$$_{x}$$Co$$_{1-x}$$膜の軟X線吸収測定及び磁気円二色性測定を行った。MCD測定は磁化の入射角に対する軸方向への射影としてあらわれ、濃度によってDyのモーメントの広がりが変化することがわかった。

論文

Use of GAF-film and PC-scanner for easy high-resolution measurement of ion beam fluence distribution

上松 敬; 花屋 博秋

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.355 - 357, 2006/01

GAFフィルム線量計(HD-810)とPCスキャナを組合せて、イオンビームの2次元フルエンス分布を高空間分解能で測定した。この組合せにおける500Gyまでの線量応答のリニアリティーを調べた結果、RGB成分を使い分けることで広範囲な線量範囲の測定が可能であることがわかった。2次元吸光度分布測定可能な分光光度計に比べ、高空間分解能でスピーディーな測定が可能となった。これにより、TIARAにおけるサイクロトロンビームの大面積照射で発生するフルエンスの縞模様状の分布が、ビームスポット内強度分布の鋭いピークによるものであることがわかった。

論文

Large-scale direct simulation of two-phase flow structure around a spacer in a tight-lattice nuclear fuel bundle

高瀬 和之; 吉田 啓之; 小瀬 裕男*; 秋本 肇

Computational Fluid Dynamics 2004, p.649 - 654, 2006/00

日本原子力研究開発機構が研究を進めている革新的水冷却炉は減速材の割合を減らして中性子の減速を抑制することで高い転換比が期待できる原子炉であり、炉心には直径13mm程の燃料棒が1mm程度の燃料棒間ギャップ幅で三角ピッチ状に稠密に配置される。このような狭隘流路内の二相流挙動を高温高圧の原子炉条件下で詳細に計測することは困難であることから、著者らは実験データを必要としないシミュレーションだけによる評価法の開発を行っている。本論文では、革新的水冷却炉の炉心燃料集合体1カラム内二相流を対象にして、超高性能計算機による大規模シミュレーションの結果を示す。本研究によって、燃料集合体内の狭隘流路に設置されるスペーサまわりの気相と液相の挙動や燃料棒外表面を薄膜状に流れる液膜挙動などが定量的に明らかになるとともに、シミュレーションを主体とした炉心熱設計手法の実現に対して高い見通しが得られた。

論文

A Large-scale numerical simulation of bubbly and liquid film flows in narrow fuel channels

高瀬 和之; 吉田 啓之; 小瀬 裕男*; 秋本 肇

Proceedings of 2005 ASME International Mechanical Engineering Congress and Exposition (CD-ROM), 8 Pages, 2005/11

サブチャンネル解析コードに代表される従来の炉心熱設計手法に、スパコン性能の極限を追求したシミュレーションを主体とする先進的な熱設計手法を組合せることによって、効率的な革新的水冷却炉開発の可能性について研究している。今回は、隣り合う燃料棒の間隔が1.0mmと1.3mmの2種類の稠密炉心を対象にして大規模な二相流シミュレーションを行い、燃料棒まわりに形成される複雑な水と蒸気の3次元分布の詳細予測に成功した。一連の成果を基に、より高性能な稠密炉心の仕様緒元をシミュレーションによって探索できる高い見通しが得られた。

論文

Synchrotron radiation photoabsorption and photoemission spectroscopy for thermal-induced reoriented Si polymer

Nath, K. G.; 下山 巖; 関口 哲弘; 馬場 祐治

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.323 - 326, 2005/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.59(Spectroscopy)

放射光を使った光電子分光法とX線吸収分光法を用い、ポリジメチルシランポリマー{PDMS, [Si(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$]$$_{n}$$}の電子状態と分子配向に対するレーザー加熱による効果を調べた。試料は高配向焼結グラファイト基板上にPDMS粉末を担持したものである。Si 1s励起のX線光電子分光測定及びSi-1s X線吸収端微細構造(NEXAFS)測定ともにアニーリングにより電子状態変化が起こるという結果が得られた。さらに角度依存NEXAFS測定を行った。その結果、アニーリング前には分子鎖はランダム配向であったのに対し、アニーリングにより生成した薄膜には強いSi-Si分子鎖配向が生じるという現象が見いだされた。

報告書

Corrosion behavior of austenitic and ferritic/martensitic steels in oxygen-saturated liquid Pb-Bi eutectic at 450$$^{circ}$$C and 550$$^{circ}$$C

倉田 有司; 二川 正敏; 斎藤 滋

JAERI-Research 2005-002, 37 Pages, 2005/02

JAERI-Research-2005-002.pdf:20.04MB

加速器駆動核変換システムの核破砕ターゲット及び冷却材として用いられる液体鉛ビスマス中の腐食挙動に及ぼす温度及び合金元素の影響を明らかにするため、450$$^{circ}$$C及び550$$^{circ}$$Cの酸素飽和した液体鉛ビスマス中で、種々のオーステナイト及びフェライト/マルテンサイト鋼について、3000hの静的腐食試験を実施した。腐食深さを、内部酸化を含む酸化膜の厚さ,結晶粒界腐食深さ,形成したフェライト層の厚さの和と定義した。450$$^{circ}$$Cでの腐食深さは、フェライト/マルテンサイト鋼,オーステナイト鋼にかかわらず、鋼材中Cr量の増加とともに減少する。450$$^{circ}$$Cでは3つのオーステナイト鋼で、Ni及びCrの明らかな溶解は起こらなかった。フェライト/マルテンサイト鋼の腐食深さは、550$$^{circ}$$CでもCr量の増加とともに減少する。JPCA及び316ステンレス鋼のオーステナイト系ステンレス鋼の腐食深さは、550$$^{circ}$$CでのNiの溶解に起因するフェライト化によって、フェライト/マルテンサイト鋼より大きくなる。約5%のSiを含むオーステナイト系ステンレス鋼は、保護的なSi酸化膜が形成し、Ni及びCrの溶解を防ぐため、550$$^{circ}$$Cで優れた耐食性を示す。

論文

Development of PVB film for low-dose dosimetry in radiation processing

Solomon, H. M.*; 小嶋 拓治

Nucleus, 33, p.16 - 20, 2005/00

ポリブチルブチラル(PVB)と酸感応色素であるマラカイトグリーン(LMG)との混合によるフィルムに基づく低線量用線量計の開発を行った。フィルム線量計の感度を向上するために、抱水クロラール(RX)を添加した。LMGをPVB1gに対して9.07$$times$$10$$^{-5}$$モルとし、異なるRX:LMG比の試料を検討した。その結果、単位厚さあたりの吸光度(波長628nm)は、線量及びRX濃度とともに直線的に増加した。RXのLMGに対して10倍以上の場合では、PVB-LMG線量計システムは、$$^{60}$$Co $$gamma$$-線に対して1-100Gyの測定範囲を持つことが明らかとなった。

論文

MCD measurement at the Tb $$M$$$$_{4,5}$$-edges of Tb$$_{17}$$Fe$$_{x}$$Co$$_{(83-x)}$$ perpendicular magnetization films

安居院 あかね; 水牧 仁一朗*; 朝日 透*; 佐山 淳一*; 松本 幸治*; 森河 剛*; 中谷 健; 松下 智裕*; 逢坂 哲彌*; 三浦 義正*

Transactions of the Magnetics Society of Japan, 4(4-2), p.326 - 329, 2004/11

希土類-遷移金属(RE-TM)アモルファス合金薄膜は、強い垂直磁気異方性を示すという特長により、光磁気ディスクに用いられている。これまで、TbFeCo薄膜の磁気異方性エネルギーや保磁力などの磁気特性につき多くの報告がなされているが、その垂直磁気異方性の起源は明確となっていないのみならず、その磁気特性についてミクロスコピックな測定から得られる物理量との相関について議論した例もない。一方、軟X線磁気円二色性(MCD)分光は元素選択的・軌道選択的測定という特長を持ち、複数の磁性元素で構成される磁性体の磁気的性質を調べるのに威力を発揮する。そこで、われわれはMCD分光によりTbFeCo垂直磁化膜の磁気異方性エネルギーと軌道角運動量の相関を調べた。

論文

Structure of sub-monolayered silicon carbide films

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; Nath, K. G.

Applied Surface Science, 237(1-4), p.176 - 180, 2004/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.81(Chemistry, Physical)

炭化ケイ素(SiC)はシリコンに代わる次世代の半導体物質として期待されている。SiC薄膜の製造法の一つに、有機ケイ素化合物を用いた蒸着法が知られており、ミクロンオーダーの厚みを持つSiC薄膜が合成されている。本研究では、ナノメートルオーダーの厚みを持つ極薄SiCの構造を調べるため、テトラメチルシランを放電気体として用いたイオンビーム蒸着法により1原子層以下のSiCをグラファイト上に堆積させ、その電子構造を放射光光電子分光法,X線吸収微細構造法により調べた。その結果、0.1ナノメーターの厚みの蒸着層を850$$^{circ}$$Cまで加熱すると、バルクのSiCと異なった二次元構造を持つSiCが生成することがわかった。この物質のX線吸収微細構造スペクトルの偏光依存性を測定したところ、Si原子周辺に$$pi$$*軌道的な性質を持つ軌道が存在し、この$$pi$$*軌道が表面に垂直であることがわかった。このことから、得られたSiC膜は、グラファイトと同様な二次元状の構造をとることが明らかとなった。

論文

Excellent corrosion resistance of 18Cr-20Ni-5Si steel in liquid Pb-Bi

倉田 有司; 二川 正敏

Journal of Nuclear Materials, 325(2-3), p.217 - 222, 2004/09

 被引用回数:30 パーセンタイル:87.54(Materials Science, Multidisciplinary)

酸素飽和した液体鉛ビスマス中で3000hの腐食試験を行うことにより、Si量の異なる3種類のオーステナイト鋼の腐食特性を調べた。450$$^{circ}$$Cのこの条件では、3種のオーステナイト鋼とも、明らかなNi及びCrの溶出は示さなかった。550$$^{circ}$$CではSi量の低いJPCA及び316ssはNi及びCrの溶出した厚いフェライト相が形成した。これに対し、18Cr-20Ni-5Si鋼では、Siと酸素からなる保護酸化膜が形成し、Ni及びCrの溶出を防いだ。Si添加したオーステナイト鋼は液体鉛ビスマス中で優れた耐食性を示すことを明らかにした。

論文

Numerical analysis of a water-vapor two-phase film flow in a narrow coolant channel with a three-dimensional rectangular rib

高瀬 和之; 吉田 啓之; 小瀬 裕男*; 玉井 秀定

JSME International Journal, Series B, 47(2), p.323 - 331, 2004/05

軽水炉の冷却材流路には燃料棒間のギャップ幅を一定に保つためにスペーサ等の突起がしばしば設置される。狭隘流路内のスペーサ周辺の熱流動に関する定量的な研究は、単相流では数多く見られるが、二相流ではほとんど見られない。そこで、狭隘流路に存在するスペーサ等の物体が二相流挙動に及ぼす影響を数値的に調べた。解析体系は3次元流路とスペーサを簡略模擬した矩形突起から成る。解析では、流路入口に液膜厚さとその流速及び蒸気流速を与え、時間方向に進展する液膜流挙動を非加熱等温流条件に対して定量的に検討した。本研究の成果は次のとおりである。(1)気液界面に作用するせん断応力によって界面不安定性が起こり、気相と液相の相対速度とあいまって波立ち発生へと現象が進行することを数値的に確認した。(2)突起後端から発生するはく離線に沿ってウエークが形成され、ここでは強い乱れによって液膜が排除されることがわかった。

論文

Dyed Polyvinyl Chloride films for use as high-dose routine dosimeters in radiation processing

Mai, H. H.*; Duong, N. D.*; 小嶋 拓治

Radiation Physics and Chemistry, 69(5), p.439 - 444, 2004/04

 被引用回数:19 パーセンタイル:77.18(Chemistry, Physical)

放射線加工処理用実用線量計の使用を目的として、マラカイトグリーンまたは6GX-セトグロウシンを単独で0.11wt%含む厚さ約100$$mu$$mの2種の着色ポリ塩化ビニルフィルム(PVC)の特性を調べた。これらは、基本的には線量1-50kGyの範囲で$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射により退色する。ともに、線量計の感度及び線量応答曲線の直線性は2.5%の抱水クロラール[CCl$$_3$$CH(OH)$$_2$$]と0.15%のハイドロキノン[HOC$$_6$$H$$_4$$OH]の添加により改良できた。また、これにより、食品照射や医用品の滅菌工程の品質保証をカバーする1kGyまで下限を拡張できる。両PVCフィルムの線量応答は、25$$^{circ}$$Cと比較して20-35$$^{circ}$$Cでは一定だが、35-55$$^{circ}$$Cでは温度係数(0.43$$pm$$0.01)%/$$^{circ}$$Cを持つ。照射前及び照射後60日間は線量計の特性は25$$^{circ}$$Cで1%以内で安定である。

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