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川崎 浩平; 小野 高徳; 柴沼 公和; 後藤 健太; 會田 貴洋; 岡本 成利; 品田 健太; 市毛 秀和; 高瀬 龍弥; 逢坂 悠樹; et al.
JAEA-Technology 2022-031, 91 Pages, 2023/02
JAEA-Technology-2022-031.pdf:6.57MB
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構が平成30年12月に公表したバックエンドロードマップにおいては、核燃料サイクル工学研究所内の施設の廃止措置に伴い、核燃料物質をプルトニウム燃料第三開発室(以下「Pu-3」)に集約し、長期的に安定・安全に貯蔵する計画である。核燃料物質の集約化の一環として、Pu-3において非密封のプルトニウム・ウラン混合酸化物(Mixed Oxide、以下「MOX」)粉末を熱処理ペレット化し、封入棒へ充填、密封し、集合体形状に組立て、集合体・保管体貯蔵設備に保管する「保管体化」を計画し、新規制基準を踏まえた保管体化に係る核燃料物質使用変更許可を取得した。この保管体化に当たっては、施設のリスク低減のため、ペレット製造工程内で取り扱うことができるプルトニウム量(熱処理ペレット以外の性状で蓋付きの粉末搬送容器に収納されていない状態の量)を50kgPu以下に制限することから、保管体化の処理の起点となる粉末の秤量及び均一化混合の工程を担う設備を小バッチサイズに対応させた「粉末秤量・均一化混合設備」を開発・設置し、下流の各工程設備での取扱量を小さくすることとした。粉末秤量・均一化混合設備の開発に当たっては、これまでのMOX燃料製造設備の運転・保守経験に基づく故障データを設計に反映し、信頼性・保守性をより向上させた。粉末秤量・均一化混合設備は、令和4年2月よりMOX粉末を使用した運転を開始し、約半年間の運転実績において故障データを反映した設計の妥当性が確認されている。本報告書は、粉末秤量・均一化混合設備の開発を通じて得られた知見と約半年間の運転実績を踏まえた設計の評価及び今後の設備開発における課題をまとめたものである。
, ThO, UO, PuO, and (U, Pu)O加藤 正人; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1081473_1 - 1081473_10, 2023/01
This study evaluates oxygen self-diffusion and chemical diffusion coefficients of fluorite-type oxides CeO, ThO, UO, PuO, and (U, Pu) O using point defect concentration, oxygen vacancies, and interstitial oxygen. The self-diffusion coefficient changed in proportion to the 1/n power of oxygen partial pressure, which is similar to the oxygen partial pressure dependence of the defect concentration. All parameters used to represent the diffusion coefficients were determined, and the experimental data were accurately stated. The chemical diffusion coefficient was much higher at O/M = 2.00 than in low O/M oxides. In the reduction process, the chemical diffusion control rate was dominant, and a new phase with O/M = 2.00 was formed, and it expanded from the surface in the oxidation process from a low O/M ratio to O/M = 2.00.
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1060218_1 - 1060218_18, 2022/12
Diffusion phenomena in uranium-plutonium mixed oxides U
PuyO dictate the physicochemical properties of MOX nuclear fuel throughout manufacturing, irradiation and storage. More precisely, estimating the cation interdiffusion is paramount insofar as it dovetails with the actinide redistribution during sintering and under irradiation. In this paper, we propose a critical review of the existing experimental data of U and Pu interdiffusion coefficients in MOX fuel.
加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.
Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10
プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。
Pu
Am
)O (z = 0.05, 0.10, and 0.15)横山 佳祐; 渡部 雅; 所 大志郎*; 杉本 理峻*; 森本 恭一; 加藤 正人; 日野 哲士*
Nuclear Materials and Energy (Internet), 31, p.101156_1 - 101156_7, 2022/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃棄物の減容化の一環として、マイナーアクチニドを含んだ酸化物燃料が高速炉における選択の一つである。しかし、高Am含有MOX燃料の熱伝導率に関する実験データがないために、燃料中のAm含有量が熱伝導率に及ぼす影響は明らかとなっていない。本研究では化学量論組成近傍における(UPuAm)O (z = 0.05, 0.10, and 0.15)の熱伝導率をレーザーフラッシュ法を用いて室温から1473Kまでの範囲で測定した。結果として、熱伝導率はAm含有量が増加するに従い低下する傾向を示し、1473Kまでは古典的フォノン輸送モデル((A+BT)
)に従うことが明らかとなった。係数AはAm含有量に比例して増加する傾向を示し、U
及びAm
が固溶することによるイオン半径の変化がフォノン伝導に影響したためであると考えられる。係数BはAm含有量に依存しない傾向を示した。
廣岡 瞬; 横山 佳祐; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 8 Pages, 2022/04
Am/Np含有MOXの物性測定を行い、それらの物性がどのように照射挙動に影響するか評価した。Am/NpがUと置き換わるとMOX全体の酸素ポテンシャルが上昇する傾向が得られた。また、MOX中のUとPu、UとAm、UとNpの相互拡散係数を、拡散対を用いた試験により評価した結果、拡散係数はU-Am、U-Pu、U-Npの順に大きく、また、O/M=2のときの拡散係数はO/M
2の場合と比べると数桁大きいことが明らかとなった。照射中のポアの中心への移動は、ポア内で起こる物質の蒸発と凝縮が原因であると考えられている。Am/Npの含有によりMOX全体の酸素ポテンシャルが高くなることは、ポア内の、特にUO
の蒸気圧を高くし、ポア移動を促進する効果につながると考えられる。また、アクチニド元素の再分布においてもポアの移動に伴う拡散現象が一つの要因として考えられており、相互拡散係数が大きいほど再分布も速い。得られた物性値は温度や酸素分圧の関係式としてモデル化することで、照射挙動解析コードに反映することが可能となった。
Jensen, C. B.*; Wachs, D. M.*; Woolstenhulme, N. E.*; 小澤 隆之; 廣岡 瞬; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 9 Pages, 2022/04
The ARES project is planned to re-establish capabilities for transient testing SFR fuels at the TREAT facility. A full suite of complementary in-pile capability will be available for future users with devices to suit a variety of testing objectives ranging from analytical experiments to highly prototypic experimental simulations. These capabilities extend from fresh to irradiated fuels leveraging a large library of irradiated SFR fuels from EBR-II and FFTF experimental programs. The fresh fuel commissioning tests on metallic fuels will support detailed understanding of the performance of the experimental platform while adding relatively large amount of data to the existing experiment database. High burnup experiments on irradiated metallic and MOX specimens will aid to expand the existing performance envelope of advanced designs to support current and future reactor design and optimization to maximize the performance potential of these already successful fuel types.
田崎 雄大; 宇田川 豊; 天谷 政樹
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.382 - 394, 2022/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)This study develops a new fission gas release (FGR) model for mixed oxide (MOX) fuels with a fundamentally heterogeneous microstructure. The model adopted in FEMAXI-8 was applied to irradiation Instrumented Fuel Assembly (IFA)-626 and 702 tests in which two types of MOX fuels had different heterogeneity in their microstructure, while the other spec were similar. Upon analyzing these fuels, the original FGR model predicted lower FGR from the fuel with a remarkably heterogeneous microstructure than the other MOX fuel. This estimation contradicts the experimental observation. However, the new FGR model improved the consistency because of the early release of fission gas from Pu agglomerate region, and showed issues for aiming further improvement. Therefore, the above results confirmed a certain validity of the developed model for studying heterogeneity effect.
with Pu = 0.45 and 0.68 and related defect formation energy廣岡 瞬; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 558, p.153375_1 - 153375_8, 2022/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Multidisciplinary)日立GEニュークリアエナジーでは、商用炉として実績のあるBWRをベースとして、高速中性子によりTRU元素を燃料として燃やすことができる資源再利用型BWR(RBWR)の開発が進められている。RBWRでは燃料設計上PuやMAの含有率が高くなる傾向があることから、本研究ではPu含有率が45at%及び68at%と、これまでの高速炉用MOXで研究されてきたものよりも高いPu含有率のMOXを対象に、酸素ポテンシャルの測定、評価を行った。還元しやすいPuの含有率が高くなると酸素ポテンシャルは高くなることが分かっているが、本研究の結果、Pu含有率68at%のMOXとPuOでは大きな違いがないことが確認された。得られたデータから、MOXの酸素/金属原子数比(O/M),温度,Pu含有率,雰囲気の酸素分圧の関係式を導出し、さらに、解析の過程で得られる欠陥生成エネルギーから、電気伝導率や比熱の考察を行った。
三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2022/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.
小澤 隆之; 廣岡 瞬; 加藤 正人; Novascone, S.*; Medvedev, P.*
Journal of Nuclear Materials, 553, p.153038_1 - 153038_16, 2021/09
被引用回数：2 パーセンタイル：53.86(Materials Science, Multidisciplinary)MA含有MOX燃料の照射挙動は燃料組成に依存し、照射初期における燃料組織変化挙動に係るポア移動に及ぼすO/M依存性を評価するため、米国INLと共同でBISONコードをMOX燃料挙動解析に適用するよう、燃料組成に応じた蒸気種毎の蒸気圧やMOX燃料熱伝導度を考慮するポア移動モデルの開発・整備を行った。本コードを用い、常陽でのMA含有MOX燃料の照射試験で観察された燃料組織変化のO/M依存性について2次元解析を行った。常陽での照射試験では、それぞれ異なるO/M比とペレット/被覆管ギャップ幅を有する4本の燃料ピンを照射した。これらのうちO/M=2.00のMA含有MOX燃料で顕著な燃料組織変化がPIEで観察され、この挙動は蒸気圧に及ぼすO/M比の影響を考慮することで評価することができた。また、ペレットが偏心した場合に中心空孔形成の偏りが発生することが考えられるが、PIEで観察された中心空孔の形成はペレット偏心方向と矛盾していることがペレット横断面の2次元解析で明らかとなった。
宇田川 豊; 田崎 雄大
JAEA-Data/Code 2021-007, 56 Pages, 2021/07
JAEA-Data-Code-2021-007.pdf:5.05MB
FEMAXI-8は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として日本原子力研究開発機構が開発・整備を進めてきたFEMAXIコードの最新バージョンとして、2019年3月に公開された。本報告では、公開以降新たに整備を進めた、燃料結晶粒内核分裂生成物(FP)ガスバブルの多群/非平衡モデルについてまとめた。結晶粒内で様々なサイズを持って分布しているFPガスバブルを単一の大きさのガスバブルにより近似していた従来のモデルに対し、このモデルでは、バブルサイズに関する2群以上の群構造と非平衡な挙動の双方を表現することが出来る。これによって、妥当なオーダーのガスバブル圧力算定が可能となるなど、主に過渡的な挙動の再現性改善が見込めると共に、粒内FPガスバブル挙動についてより厳密な記述が可能となり、FP挙動モデリング全体としての高度化余地が拡大している。今回のモデル整備では、まず、任意の群数や空間分割に対応する粒内FP挙動解析モジュールを開発した。次に、FEMAXI-8上で容易に運用可能な2群モデルとして扱うため、同モジュールとFEMAXI-8間のインタフェースを開発し、両者を接続した。これによりFEMAXI-8から利用可能となった2群モデルについては改めて検証解析を実施した。多群/非平衡モデル適用時にも一定の性能を確保できるモデルパラメータを決定し、公開パッケージ向けに整備した。
瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 8(3), p.21-00022_1 - 21-00022_9, 2021/06
MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。AFM測定により、ナノ粒子コーティングを施したアクリル試験片表面の二乗平均平方根粗さは、非コーティング面に比べて高い値を有することを確認した。ナノ粒子コーティングにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5
mのUO粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。
大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04
被引用回数：7 パーセンタイル：73.86(Nuclear Science & Technology)To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO/UO between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.
辻村 憲雄; 山崎 巧; 高田 千恵
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.40 - 44, 2021/01
被引用回数：3 パーセンタイル：47.69(Nuclear Science & Technology)At JAEA MOX fuel facilities, a worker usually wears a protective lead apron; therefore, the dose to the lens of the eye (lens dose) outside the apron is higher than that to the torso. To estimate the potential impact on the current facility operation of the ICRP-proposed lens dose limit reduction from 150 mSv/y to average 20 mSv/y, the authors carried out an analysis on the past dose records for the workers over the last 18 years. Of a total of 4,312 workers' records analyzed, two workers' annual lens doses exceeded the lowered limit of 20 mSv (23.3 mSv and 20.7 mSv), although the maximum effective dose was below 10 mSv in each case. These compiled dose data reveal that in the glovebox and related operations the lens dose will be a limiting factor in radiological control under the newly lowered dose limit. To ensure that the number of workers with an annual lens dose greater than 15 mSv (approximately 0.6% of the workers) is kept to a minimum, the implementation of an administrative control level for the lens dose is considered.
and (U,Pu,Am,Np)O廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*
Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12
被引用回数：3 パーセンタイル：47.69(Materials Science, Multidisciplinary)(U
Pu
Am
)Oに対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U
Pu
Am
Np
)Oに対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。
田中 康介; 佐藤 勇*; 大西 貴士; 石川 高史; 廣沢 孝志; 勝山 幸三; 清野 裕; 大野 修司; 浜田 広次; 所 大志郎*; et al.
Journal of Nuclear Materials, 536, p.152119_1 - 152119_8, 2020/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Multidisciplinary)照射済高速炉MOX燃料の加熱試験(2773K, 2973K及び3173K)により放出したFP等が沈着したサンプリングパーツにおける核種分析結果に基づき、高速炉MOX燃料からのFP等の放出挙動を評価した。その結果、FP核種の放出速度は、従来の軽水炉燃料で得られている知見と同等または低い値となる傾向を示した。また、燃料組成については、先行研究結果で得られた軽水炉燃料におけるデータのばらつきの範囲内にあることがわかった。
瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*
Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08
MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。アクリル試験片にナノ粒子をコーティングすることにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5mのUO粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。
生澤 佳久; 廣岡 瞬; 宇埜 正美*
2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.321 - 327, 2020/05
放射性廃棄物削減の観点からMA-MOX燃料の研究開発が進められている。MA-MOX燃料の開発には、MA添加が照射挙動に及ぼす影響を明らかにすることが不可欠である。AmのMOXへの添加は、燃料温度を評価する上で重要な物性である蒸気圧および熱伝導率に影響を与える。これは、蒸気圧が燃料の再構成に影響を与え、熱伝導率が燃料温度分布に影響を与えるためである。本研究では、これらの物性に着目し、照射挙動解析コードを用いてAmによる照射中の燃料温度への影響を評価した。Am含量率の増加は、熱伝導率を低下させ、酸化物燃料の酸素ポテンシャルを増加させる。Am含量率の増加により、蒸気圧が増加するため、ポア移動速度が速まり、中心空孔径が拡大する。その結果、中心空孔の形成後においては、Am含有が燃料中心温度に及ぼす影響は軽度であった。また、アルファ崩壊による自己照射は、熱伝導率に影響を与えることが知られている。Amは典型的なアルファ放射性核であるため、Am-MOXの燃料温度を評価するためには、自己照射が熱伝導率に及ぼす影響を考慮する必要があり、その影響を評価した。自己照射によって熱伝導率が低下し、Am含有量が増加すると熱伝導率の低下率が加速されるが、温度上昇に伴って回復する。そのため、自己照射による熱伝導率の低下が燃料中心温度に与える影響はわずかであることが分かった。これらの結果は、従来のMOX燃料と同じ条件下でAm-MOX燃料を照射できることを示唆している。
Cappia, F.*; 田中 康介; 加藤 正人; McClellan, K.*; Harp, J.*
Journal of Nuclear Materials, 533, p.152076_1 - 152076_14, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：58.08(Materials Science, Multidisciplinary)We present post-irradiation examination results on two type of annular mixed oxide fuel pins irradiated in the Fast Flux Test Facility (FFTF) sodium cooled reactor to an average burnup between 4% and 5% fission of initial heavy atom (FIMA). The pins differed only from the initial Pu content, which was 22 wt% and 26 wt%, respectively. The overall performance of the pins was excellent, in line with previous historical results. The pins with higher Pu content experienced higher irradiation temperatures which influenced the fission gas release, fuel swelling, and Cs distribution compared to the other pins. All the post-irradiation examinations results are discussed against the irradiation parameters. In particular, the pins with higher initial Pu content, i.e., 26 wt%, experienced higher power that resulted in enhanced fission gas release compared to the other two pins with 22 wt% initial Pu content. For the pins with higher fission gas release, onset of Cs redistribution was observed. The two pins that had lower initial Pu content and burnup showed a Cs axial distribution similar to the as-produced one.
