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大平 早希; 飯田 芳久
Proceedings of Waste Management Symposia 2023 (WM2023) (Internet), 10 Pages, 2023/02
ニオブ-94(Nb-94)の鉱物への収着分配係数(
d)は、放射性廃棄物処分の安全評価において重要なパラメータの一つである。先行研究で、アルカリ条件下におけるNbのdは、Caの存在下で、Naの存在下よりも2桁高い値が報告されていた。本研究では、粘土鉱物へのNb収着に対するCaの影響を再検討するためにNb収着実験を行い、沈殿生成の有無を確認するためにブランクテストを行った。その結果、モンモリロナイトとイライトへのNb収着は、Ca濃度には依存せず、Ca存在下で得られたd値はCa非存在下での値と同じであることが分かった。鉱物表面での錯形成による収着を仮定した収着モデルを構築し、地球化学計算コードを用いて計算を行った。その結果、表面種X_ONb(OH)
とX_ONb(OH)
を用いたモデルにより、得られたデータの傾向を再現可能なことを確認した。
Nb by activation method and half-life of 
Nb by mass analysis中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦
Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/00
被引用回数：1 パーセンタイル：82.84(Nuclear Science & Technology)廃止措置の対象核種の中からNbについて、熱中性子捕獲断面積(
)および共鳴積分(I)を放射化法により測定した。また、Nbの半減期を質量分析により測定した。ニオブ93試料は、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉に整備されている水圧輸送艦を用いて照射した。金-アルミ合金線、およびコバルト-アルミ合金線を用いて、照射位置における中性子束成分を測定した。厚さ25
mのガドリニウム箔を用いた照射も行って、熱および熱外中性子による反応率の寄与をより分けた。ガドリニウムの厚さから、カットオフ・エネルギーは0.133eVに設定した。ニオブ試料中に含まれている不純物により生成される
Taの放射能を減衰させるために、約2年間ニオブ試料を冷却した。
線スペクトロスコピーにより照射されたニオブ試料およびモニタの生成放射能を測定した。Westcottコンベンションに基づいて解析を行い、およびIを、それぞれ1.11
0.04barnおよび10.50.6barnと導出することができた。線測定の後に、ニオブ試料の質量分析を行い、反応率を導出した。線スペクトロスコピーと質量分析で得られたデータを組み合わせることにより、Nbの半減期を、(2.000.15)
10
年と導出することができた。
遠藤 駿典; 木村 敦; 中村 詔司; 岩本 修; 岩本 信之; Rovira Leveroni, G.; 寺田 和司*; 明午 伸一郎; 藤 暢輔; 瀬川 麻里子; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.318 - 333, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：62.43(Nuclear Science & Technology)In order to improve the accuracy of the cross-section and the resonance parameters of Nb, neutron capture and total cross-sections were measured using the J-PARC MLF ANNRI. The thermal-neutron capture cross-section was deduced as 0.970.12 b. The resonance parameters of 11 resonances below 400 eV were determined from obtained capture cross-sections and transmission ratios by using the resonance analysis code, REFIT.
廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2021-036, 95 Pages, 2021/12
JAEA-Review-2021-036.pdf:5.13MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、(1)放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索する、(2)実廃棄物の1/10スケール程度のパイロットサイズ試験体の試作と評価を行い、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案する、(3)最新の鉄沈殿物インベントリー情報に基づき、本課題で提案する固化体を浅地ピット処分した際の安全評価を行い、多様な性状や核種組成を有する廃棄物固化に対するアルカリ刺激材料のポテンシャルを示す、の3点を目的とする。
大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12
被引用回数：0 パーセンタイル：8.31(Chemistry, Analytical)安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。
廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2020-054, 72 Pages, 2021/01
JAEA-Review-2020-054.pdf:5.62MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、溜まり水処理過程で発生した放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピの探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。本年度の検討の結果、K系アルカリ刺激材料は流動性が高くて硬化も早く、銀イオンを混入させることでヨウ化物イオン保持性の高い固化体を作製できる可能性を有していることが明らかとなった。
佐々木 祐二; 中瀬 正彦*
ペトロテック, 43(11), p.782 - 787, 2020/11
優れた中心骨格を持つDGAの改良であるMIDOA(メチルイミノジアセトアミド)やTDGA(チオジグリコールアミド)を用いて、貴金属抽出についての結果をまとめた。これら抽出剤は全元素の中でもHSAB則に従い貴金属やオキシアニオン抽出に有効であることが分かった。また、高い金属濃度でも抽出できることを確認した。金属の錯体研究は抽出剤の性能や役割についての情報を提供し、今後の新抽出剤開発研究に役立つ。
山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久
Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11
被引用回数：7 パーセンタイル：70.19(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO)
solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO) solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO) solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)
, into account in addition to previously reported Nb(OH) and Nb(OH)
. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO) solutions was presumed to be X_OCaNb(OH). Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO) solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.
西尾 和久*; 清水 麻由子; 弥富 洋介; 濱 克宏
JAEA-Review 2020-013, 59 Pages, 2020/08
JAEA-Review-2020-013.pdf:19.64MB
日本原子力研究開発機構東濃地科学センターにおいては、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(以下、地層科学研究)を実施している。地層科学研究を適正かつ効率的に進めていくため、研究開発の状況や成果について、大学,研究機関,企業の研究者・技術者等に広く紹介し、情報・意見交換を行うことを目的とした「情報・意見交換会」を毎年開催している。本報告書は、令和元年11月20日に岐阜県瑞浪市で開催した「令和元年度東濃地科学センター 地層科学研究情報・意見交換会」で用いた発表資料を取りまとめたものである。
Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00
被引用回数：15 パーセンタイル：69.29(Chemistry, Multidisciplinary)Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the 
-octyl--tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (NaSO). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.
鈴木 智也*; 尾形 剛志*; 田中 幹也*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一*
Analytical Sciences, 35(12), p.1353 - 1360, 2019/12
被引用回数：3 パーセンタイル：13.47(Chemistry, Analytical)白金族金属の精錬では、Pd(II)やPt(IV)を含む混合物からRh(III)を効果的に回収することは最も難しい課題の1つである。これら元素の塩化物を含む濃塩酸水溶液に3,3'-diaminobenzidine (DAB)を加えることにより、DABからなる固相にRh(III)を隔離し、Pd(II)とPt(IV)から効果的に分離することに成功した。そこで、Rh(III), H, Cl濃度の推定とX線吸収微細構造測定から、Rh(III)に対するDAB選択性の機構を明らかにした。濃塩酸水溶液中でのRh-DAB反応は2つのステップで起こることがわかった。(1)DABのアミノ基がプロトン化されたDAB三塩酸塩が沈殿し、(2)三塩酸塩と塩化物イオンがアニオン交換し、[RhCl]
が濃塩酸溶液中の主化学種であることがわかった。一方HCl濃度が5M未満ではDABによる配位錯体形成を介してPdとPtを回収することができるので、Rh(III)とPd(II)やPt(IV)を効果的に分離する要因であると思われる。
佐々木 祐二; 吉光 諒*; 西浜 章平*; 新堀 雄麻*; 城石 英伸*
Separation Science and Technology, 52(7), p.1186 - 1192, 2017/03
被引用回数：2 パーセンタイル：9.46(Chemistry, Multidisciplinary)新抽出剤であるビウレット(C8)が開発され、ハード金属やソフト金属に関しての溶媒抽出試験が実施された。この化合物は骨格中央に窒素原子を組み込んだ、マロンアミド型の抽出剤である。本結果より、ソフト金属、ハード金属ともに抽出されることを確認した。ビウレット(C8)による抽出情報はMIDOAやTODGA、マロンアミドのそれと比較され、U, Puの分配比はマロンアミドと同程度であった。また、ソフト金属やオキソアニオンについてはTODGA、マロンアミドより高いことを確認した。
小澤 麻由美; 深谷 洋行; 佐藤 真人; 蒲原 佳子*; 須山 賢也; 外池 幸太郎; 大木 恵一; 梅田 幹
Proceedings of 53rd Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling Working Group (HOTLAB 2016) (Internet), 9 Pages, 2016/11
For criticality safety of used nuclear fuel, it is necessary to determine amounts of such rare earth elements as gadolinium(Gd), samarium(Sm), europium(Eu) since those rare earth elements involve the isotopes having particularly large neutron absorption cross sections. However, it is difficult to measure those isotopes simultaneously by mass spectrometry because some of them have same mass numbers. Thus fine chemical separation of those rare earth elements is indispensable for accurate determination prior to measurement. The conventional separation method with anion exchange resin has been utilized in JAEA mainly for the separation of uranium and plutonium. Therefore rare earth elements such as Gd, Sm and Eu except Nd are wasted without being separated in the conventional method. The authors have examined to improve the conventional method in order to separate those rare earth elements mutually.
渡邉 真史*; 米澤 利夫*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美; 庄子 哲雄*
Corrosion, 72(9), p.1155 - 1169, 2016/09
被引用回数：1 パーセンタイル：6.48(Materials Science, Multidisciplinary)In situ X-ray diffraction (XRD) measurements of the oxide film formed on Alloy 600 in borated and lithiated high-temperature water were conducted to demonstrate a capability to investigate rapid changes in oxide films during transient water chemistry conditions. In the presence of dissolved hydrogen (DH) = 30 cm
/kg [HO] and dissolved oxygen (DO) 
0.06 ppm, only spinel oxides were detected and no significant NiO peak was found even after 1,220 h exposure. By contrast, once the DO was increased to 8 ppm, a NiO peak grew rapidly. Within 7 h, the amount of NiO became comparable to that of spinel oxide. However, when DO was decreased again below 0.3 ppm and DH was increased up to 30 cm/kg [HO], the ratio of NiO to spinel did not change during 10 h. Thus, the rate of dissolution of NiO in DH = 30 cm/kg water seemed to be lower than the growth rate of NiO in high DO conditions.
Zhao, Y.; 吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 小泉 智*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*; 前川 康成
Soft Matter, 12(5), p.1567 - 1578, 2016/02
被引用回数：25 パーセンタイル：81.06(Chemistry, Physical)We investigated the interplay between morphology and properties of a new graft-type of anion exchange membranes (AEMs) containing 2-methylimidazolium groups by using contrast variation small angle neutron scattering (SANS) technique. These AEMs prepared by radiation-induced grafting of 2-methyl-1-vinylimidazole and styrene into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE) films, possessed both high alkaline durability and high conductivity. The SANS measurement reveals that these membranes are consisted of three phases: crystalline lamellar and crystallite domains originating from the pristine ETFE, which offer good mechanical properties, hydrophobic amorphous domains, which offer a matrix to create conducting regions, and interconnected hydrated domains, which are composed of the entire graft chains and water and play a key role to promote the conductivity.
篠田 佳彦; 土田 昭司*; 木村 浩*
日本原子力学会和文論文誌, 13(3), p.94 - 112, 2014/09
福島第一原子力発電所(福島事故)は多くの人々の原子力発電所の安全に関する意識を大きく変えた。これからの日本のエネルギー選択における議論の際には、多くの人々の原子力に対する態度を把握しておくことが重要だ。日本原子力学会では、東京駅を中心とした30km圏内居住者から500名を抜き出したアンケート意識調査を毎年実施している。これらの調査の目的は、公衆の原子力に対する態度の動向を評価することにある。著者らは、日本原子力学会の社会環境部会の下に設けられたデータ管理ワーキンググループのメンバーとして、アンケート票の設計や調査結果データベースの管理を行っている。我々は、これらの毎年実施している調査から、福島事故後に公衆の原子力に対する態度が激変したことを確認した。特に、福島事故後に人々の原子力に対する関心(心配)は高まり、少なくない多数の人々が将来の原子力利用に対して疑いを持ち始めた。
吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 猪谷 秀幸*; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成
Journal of the Electrochemical Society, 161(9), p.F889 - F893, 2014/06
被引用回数：20 パーセンタイル：60.69(Electrochemistry)イミダゾリウムカチオンを有するグラフト型アニオン伝導電解質膜を、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体(ETFE)膜に
-ビニルイミダゾールとスチレンを放射線グラフト重合により共重合する過程と、それに続く-プロピル化およびイオン交換反応により作製した。得られたアニオン膜は、イオン交換容量は1.20mmol/g、導電率は28mS/cmであった。80
Cの1M KOH中での耐アルカリ性を評価した結果、浸漬250時間後でも10mS/cm以上の導電率が維持され、高い耐アルカリ性を有することがわかった。本研究のアニオン膜を用いて作製した水加ヒドラジン燃料電池において最高出力75mW/cm
を確認した。
(OCOCH
)
0.9HO香西 直文; 三田村 久吉; 福山 裕康; 江坂 文孝; Komarneni, S.*
Microporous and Mesoporous Materials, 89(1-3), p.123 - 131, 2006/03
被引用回数：11 パーセンタイル：39.59(Chemistry, Applied)層状遷移金属水酸化物塩は、陰イオン交換性層状化合物の一種であり、陰イオン吸着材及びインターカレーションホストとして最近注目を集めるようになった。それゆえ、その種類,合成方法,特性などに関する論文数は少ない。本研究では、新型の層状遷移金属水酸化物塩である水酸化酢酸ニッケル銅の基本的な特性について述べる。酢酸ニッケル,酢酸銅,過酸化水素の混合溶液を150Cの水熱条件で4時間加熱することにより、NiCu(OH)(OCOCH) 0.9HOの組成を持つ層状化合物が得られた。この化合物は水溶液中の塩素イオンと硝酸イオンを吸着しないが、2価以上の陰イオンを吸着し、さらに毒性の高いヒ酸イオンと亜セレン酸イオンに対して最も高い吸着選択性を持つ。それらのイオンに対する吸着材としての利用が考えられる。
香西 直文; 三田村 久吉; 福山 裕康; 江坂 文孝; Komarneni, S.*
Journal of Materials Research, 20(11), p.2997 - 3003, 2005/11
層状遷移金属水酸化物塩は、陰イオン交換性層状化合物の一種であり、陰イオン吸着材及びインターカレーションホストとして最近注目を集めるようになった。それゆえ、その種類,合成法,特性などに関する論文数は少ない。本研究では、従来とは異なる方法で合成した層状水酸化酢酸銅の基本的な特性について報告する。酢酸銅溶液を水酸化ナトリウム溶液でpH6.5まで滴定し、引き続き40Cで熟成することによって得られた化合物は、既知の層状水酸化酢酸銅Cu(OH)(OCOCH)HOと組成及び幾つかの特性が類似している。酢酸含有率がわずかに低いこの化合物は、既知の化合物に比べて、結晶形、383K以下での固相への酢酸イオンの結合安定性,溶液中の陰イオンとの反応などが異なる。
長縄 弘親; 鈴木 英哉*; 野呂 純二*; 木村 貴海
Chemical Communications, (23), p.2963 - 2965, 2005/06
スーパーウイーク陰イオンであるTFPB-の「場」の効果によって、「ソフトドナー」抽出剤を用いずともLn
からAmを分離することが可能となる。たとえば、この「場」の効果を利用すれば、代表的な「ハードドナー」抽出剤で従来の溶媒抽出系ではAm-Ln間の分離能をまったく示さなかったCMPO(カルバモイルメチレンホスフィンオキキシド)を用いてさえ、硝酸水溶液からAmのみを選択的に抽出・分離することができる。「場」の効果は、TFPB-の脱水和促進作用によってもたらされる。このような「場」の効果によって、ありふれた配位子の潜在的な選択的分離能を引き出すことが可能になる。分子認識化学は狙った化学種に特異的に結合する配位子の開発にたよって発展してきたが、このような「場」の効果の利用は、それとは異なる新しい分子認識の方法論である。
