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論文

Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides

宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08

2012年にエルゼビア社から初版が刊行された原子力燃料・材料の詳説のうち、アクチニド窒化物の熱力学と熱物性に関して、近年論文として公開された最新の研究成果を追記して内容の充実化を図り改訂した。追記した主要なデータは、核変換用窒化物燃料の窒化ジルコニウム母材中へのアクチニド窒化物の固溶度、アクチニド窒化物中での自己照射損傷による結晶格子膨張とそれに伴う熱伝導率低下、窒化ジルコニウムを母材としたマイナーアクチノイド含有燃料の熱伝導率の組成依存性、および窒化キュリウムの熱膨張である。

論文

Research and development on pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation in JAEA

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏

NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11

原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。

論文

Local structure analysis of ZrN, and Dy$$_{0.5}$$Zy$$_{0.5}$$N surrogate materials for fast reactor nitride fuel

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 42(2), p.23 - 26, 2017/04

窒化物模擬燃料物質のDyNとZrNの結晶構造解析を行った。DyNとZrNの格子ミスマッチは7%近くありながら、Dy$$_{1-x}$$Zr$$_x$$Nは単相の試料が得られ、平均構造の格子定数はVegard則に従う。局所構造解析は放射光X線を利用したXAFSとPDF解析を併用して行ったところ、Zr-Nの原子間距離が平均構造の格子定数のより大きなDy$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$NにおいてZrNよりも縮んでいることがわかった。このような局所的なモジュレーションが熱伝導率などの物性に与える影響を検討した。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Properties of minor actinide compounds relevant to nuclear fuel technology

湊 和生; 高野 公秀; 西 剛史; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄

Recent Advances in Actinide Science, p.317 - 322, 2006/06

高レベル廃棄物の放射性毒性を低減し、地層処分場を有効に使用するために、将来の燃料サイクルの選択肢として、プルトニウムばかりでなくマイナーアクチノイド(MA)もリサイクルすることが考えられている。MA含有燃料の研究開発のために、新しい不活性雰囲気の実験設備を整備し、MA窒化物,MA酸化物の熱物性を測定した。MA窒化物は炭素熱還元法によりMA酸化物から調製した。格子定数及びその熱膨張を高温X線回折により測定し、熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。

論文

Present status and future perspective of research and development on partitioning and transmutation technology at JAERI

大井川 宏之; 湊 和生; 木村 貴海; 森田 泰治; 荒井 康夫; 中山 真一; 西原 健司

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

原研では、原子力委員会により2000年に行われた分離変換技術に関するチェック・アンド・レビューの結果に基づき、階層型燃料サイクル概念に関する研究開発を実施してきた。このうち、群分離工程に関しては、4群群分離概念の構築に続き、より革新的な概念であるARTISTプロセスの研究を進めた。核変換用燃料に関しては、NpN, AmN等のマイナーアクチノイド窒化物燃料の調製を行い、物性測定等を実施した。照射後燃料を再処理する方法としては、高温化学処理技術の研究を実施した。加速器駆動核変換システムに関しては、加速器,鉛ビスマス,未臨界炉心についての研究開発を実施するとともに、核変換実験施設を第II期として含む大強度陽子加速器プロジェクト(J-PARC)の建設に着手した。さらに、放射性廃棄物の処理・処分に対する分離変換技術の導入効果を検討した。

報告書

JMTR照射用イナートマトリックス含有窒化物燃料ピンの製作

中島 邦久; 岩井 孝; 菊地 啓修; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

JAERI-Research 2005-027, 42 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-027.pdf:4.15MB

マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の照射挙動把握に資するため、ZrNやTiNのようなイナート(不活性)マトリックスを含有し、マイナーアクチノイドをプルトニウムで模擬したJMTR照射試験用燃料ピンを製作した。本報告書では、燃料ペレットの製造と確性試験結果並びに燃料ピンの製作について記述する。イナートマトリックス含有窒化物燃料ピンの照射は、2002年5月から2004年11月まで計11サイクル行われ、無事に終了した。

論文

Fabrication and electrochemical behavior of nitride fuel for future applications

荒井 康夫; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.180 - 185, 2005/09

 被引用回数:22 パーセンタイル:16.86(Materials Science, Multidisciplinary)

原研で進めているマイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の製造及び使用済窒化物燃料の乾式処理技術開発のための電気化学測定に関する研究成果を報告する。MA窒化物燃料の製造については、高純度窒化物合成のための炭素熱還元,MAを含む窒化物固溶体形成及び窒化物の焼結挙動について報告する。乾式処理技術開発のための電気化学測定については、塩化物溶融塩中での陽極溶解挙動,液体陰極回収挙動及び再窒化挙動について報告する。

論文

Diagnostics of pulsed plasma in laser ablation of boron compounds

大場 弘則; 佐伯 盛久; 横山 淳

Proceedings of Plasma Science Symposium 2005/22nd Symposium on Plasma Processing (PSS-2005/SPP-22), p.331 - 332, 2005/01

XeClエキシマレーザーを用いてホウ素化合物である、B$$_{4}$$CあるいはBNからのアブレーションを行った。生成したプルームプラズマ中の粒子フラックスをイオンプローブ及び四重極型質量分析計を用いて測定した。プルーム中のイオンの割合は、レーザー強度の増加に応じておおよそ20%程度までになることがわかった。また、中心軸に沿ったプルームプラズマ中の中性のホウ素原子は天然存在比であったのに対して、イオンでは$$^{10}$$Bの濃縮が観測された。

報告書

Proceedings of the Symposium on Nitride Fuel Cycle Technology; July 28, 2004, JAERI, Tokai, Japan

物質科学研究部

JAERI-Conf 2004-015, 143 Pages, 2004/12

JAERI-Conf-2004-015.pdf:17.09MB

この報告書は、2004年7月28日に日本原子力研究所東海研究所で開催された「窒化物燃料サイクル技術」シンポジウムの論文集である。このシンポジウムの目的は、国内外の専門家間で窒化物燃料サイクル技術に関する情報及び意見を交換し、この研究分野での現状,将来の研究について議論することにある。発表・討論されたトピックスは、国内外における技術開発の現状,調製技術,物性測定及び乾式再処理プロセスである。シンポジウムには53名の参加者があり、活発な討論が行われた。

論文

Fission gas release and swelling in uranium-plutonium mixed nitride fuels

田中 康介*; 前田 宏治*; 勝山 幸三*; 井上 賢紀*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 327(2-3), p.77 - 87, 2004/05

高速実験炉「常陽」で照射した2本のウラン・プルトニウム混合窒化物,(U,Pu)N,燃料ピンの照射挙動について、FPガス放出とスエリングに着目して議論した。最高線出力は75kW/m、ピーク燃焼度は4.3at.%であり、照射後の燃料の健全性が確認された。燃料ペレットからのFPガス放出率とスエリング速度は、初期ギャップ幅を変えた2本の燃料ピンにおいて、それぞれ3-5%,1.6-1.8%/at.%burnupの範囲であった。FPガスの大半は(U,Pu)Nの結晶粒内に保持され、一部がガスバブルとして析出していた。被覆管の外径変化は2本の燃料ピンで異なっており、初期ギャップ幅の大きな燃料ピンではペレットのリロケーションに起因すると思われる非均一な外径変化,オーバリティが観測された。

論文

Research and development on accelerator-driven transmutation system at JAERI

佐々 敏信; 大井川 宏之; 辻本 和文; 西原 健司; 菊地 賢司; 倉田 有司; 斎藤 滋; 二川 正敏; 梅野 誠*; 大内 伸夫; et al.

Nuclear Engineering and Design, 230(1-3), p.209 - 222, 2004/05

 被引用回数:30 パーセンタイル:11.67(Nuclear Science & Technology)

原研では、マイナーアクチニドと長寿命核分裂生成物を核変換する加速器駆動システムの研究開発を進めている。システムは大強度陽子加速器,鉛・ビスマス核破砕ターゲット及び窒化物燃料を装荷した鉛・ビスマス冷却未臨界炉心から構成される。約2,500kgのマイナーアクチニドが未臨界炉心に装荷される。このシステムを熱出力800MWで運転することにより、年間250kgが核変換される。未臨界炉心を駆動するため、ビーム出力30MWの超伝導線形加速器を接続する。未臨界炉心設計,核破砕ターゲット技術,鉛・ビスマス利用技術,加速器開発及びマイナーアクチニド燃料開発などの多くの分野で研究開発が行われている。中でも、加速器駆動システムの成立性に関する研究や評価を行うため、核変換実験施設(TEF)が大強度陽子加速器計画の下で提案されている。

論文

Irradiation performance of uranium-plutonium mixed nitride fuel pins in JOYO

井上 賢紀*; 岩井 孝; 荒井 康夫; 浅賀 健男*

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1694 - 1703, 2003/11

スミア密度を変えたウラン・プルトニウム混合窒化物燃料ピン2本を、高速実験炉「常陽」で燃焼度約4.3at.%(約40GWd/t)まで照射した。ピーク線出力は75kW/m、オーステナイトステンレス鋼被覆管最高温度は約906Kであると評価された。燃料ペレットと被覆管のギャップ幅の狭い高スミア密度の燃料ピンでは、ペレットのスエリングに起因した被覆管との間の機械的相互作用により、ほぼ等方的な直径増加が観測されたのに対し、ギャップ幅の広い低スミア密度の燃料ピンでは、ペレットのリロケーションに伴う機械的相互作用により、非等方的な直径変化が観測された。半径方向の気孔分布と結晶粒内に保持されたキセノン量の分布を用いた温度解析を行い、ペレットのスエリングが顕著となるしきい温度を評価した。

論文

Fabrication of nitride fuels for transmutation of minor actinides

湊 和生; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 荒井 康夫; 中島 邦久; 伊藤 昭憲; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.18 - 24, 2003/09

 被引用回数:48 パーセンタイル:5.29(Materials Science, Multidisciplinary)

原研では、地層処分の負担軽減,環境負荷低減を目的に、長寿命核種であるマイナーアクチノイドのNp,Am,Cmを窒化物燃料として加速器駆動核変換炉により短寿命核種に核変換する概念を提案している。これまでに、NpN,(Np,Pu)N,AmN,(Am,Y)N,(Am,Zr)N,(Cm,Pu)Nなどの窒化物を炭素熱還元法により酸化物から調製することに成功している。調製した窒化物については、X線回折法による相の同定及び格子定数測定,不純物酸素及び炭素の分析などを実施している。また、ウランを含まない(Pu,Zr)N及びPuN+TiNの燃料ペレットを製造し、材料試験炉JMTRにおいて照射試験を開始した。

論文

核変換研究開発の現状・展望,B; 核変換専用燃料と処理

湊 和生; 荒井 康夫

原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06

長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。

論文

Research and development on accelerator-driven transmutation system at JAERI

佐々 敏信; 大井川 宏之; 辻本 和文; 西原 健司; 菊地 賢司; 倉田 有司; 斎藤 滋; 二川 正敏; 梅野 誠*; 大内 伸夫; et al.

Proceedings of 11th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-11) (CD-ROM), 9 Pages, 2003/04

原研では、高レベル廃棄物中のマイナーアクチノイド及び長寿命核分裂生成物の核変換を行う加速器駆動システムの研究開発を行っている。システムは大強度陽子加速器、鉛・ビスマス核破砕ターゲット及び窒化物燃料を装荷した鉛・ビスマス冷却未臨界炉心から構成される。未臨界炉心には約2500kgのマイナーアクチノイドが装荷される、熱出力800MWで運転することにより年間250kgのマイナーアクチノイドが核変換される。この核変換量は電気出力1GWの軽水炉10基から1年間に生成するマイナーアクチノイド量に相当する。未臨界炉心を駆動するため、ビーム出力20~30MWの超伝導陽子加速器が接続される。核変換効率を最適化するため、燃料には窒化物が採用されており、照射後は乾式法により再処理が行われる。ADS開発にかかわる多くの関連研究のなかで、特に大強度陽子加速器計画における核変換実験施設について紹介する。

報告書

高速炉用炭・窒化物燃料の照射後試験; 燃料ピンの破壊試験(共同研究)

岩井 孝; 中島 邦久; 菊地 啓修; 長島 久雄; 木村 康彦; 松井 寛樹; 荒井 康夫

JAERI-Research 2002-038, 69 Pages, 2003/01

JAERI-Research-2002-038.pdf:12.46MB

原研-サイクル機構共同研究として、ウラン・プルトニウム混合炭・窒化物燃料ピンを原研で作成し、高速実験炉「常陽」で照射試験を実施した。照射後試験のうちサイクル機構で実施した非破壊試験及び窒化物燃料ピンの破壊試験の結果については、既に報告されている。本報告書は、原研で実施した炭化物燃料及び窒化物燃料ピンの破壊試験の結果をまとめたものである。

論文

Study on the stability of AmN and (Am,Zr)N

高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 沼田 正美

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.2285 - 2291, 2003/00

マイナーアクチノイドの核変換用窒化物燃料に関して、その成分となるAmN及び不活性母材との固溶体(Am,Zr)Nの安定性を室温での加水分解挙動と高温での蒸発挙動について実験的に調べた。空気中に放置したAmNは水分と急速に反応して水酸化物Am(OH)$$_{3}$$と思われる化合物になったが、(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)Nでは、1000時間の観察中に加水分解による重量増加は認められなかった。Dyモル分率をパラメータにした(Dy,Zr)Nによる実験では、固溶体の水分に対する安定性はDyのモル分率に大きく依存することがわかった。(Dy,Zr)Nの乾燥空気中での熱重量分析による高温酸化に関する実験では、700K以上で急激な酸化が起こり、Dyモル分率への依存性はほとんど見られなかった。高温でのHe中における蒸発挙動では、1623から1733Kの範囲でAmNの蒸発速度定数を得た。(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)N中のAmNの蒸発速度定数はAmNのそれに比べて小さかったが、AmNの選択的な蒸発が起こり固溶体の組成が変化することがわかった。窒素雰囲気中におけるAmNの蒸発との比較から、焼結などの高温加熱を行う場合には蒸発による損失を抑えるために、窒素雰囲気を用いる必要があることがわかった。

論文

Recovery of U by electrolysis of UN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.745 - 748, 2002/11

0.2-1.0wt%のUCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶塩系でのUNの溶解挙動をボルタンメトリーによって調べた。U$$^{3+}$$/U及びU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$の電極反応との比較から、UNの生成自由エネルギー及びUNClの生成自由エネルギーの評価を行った。これを基に、陽極でUNを溶解しながら、陰極でU金属の回収試験を行った。この時、窒素ガスの定量を行い、電解挙動との関係を調べた。

論文

Dissolution of uranium nitrides in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 小林 紀昭; 小川 徹; 湊 和生

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.624 - 627, 2002/11

窒化物燃料の再処理に溶融塩を用いた高温化学法を適用することによって、高価なN-15をリサイクルすることができる。この概念の検証を目的として、ウラン窒化物(UN及びU$$_2$$N$$_3$$)を塩化リチウム-塩化カリウム共晶溶融塩中で塩化カドミウムと反応させることによって溶解し、放出される窒素ガスを定量した。その結果、大部分の窒素がN$$_2$$として放出されることが確認された。窒素ガス放出の見られる温度は、これまでの報告にあるTRU窒化物の模擬物質として使われた希土類窒化物の場合よりも高温であった。

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