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Study on the stability of AmN and (Am,Zr)N

AmN及び(Am,Zr)Nの安定性に関する研究

高野 公秀 ; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 沼田 正美

Takano, Masahide; Ito, Akinori; Akabori, Mitsuo; Minato, Kazuo; Numata, Masami

マイナーアクチノイドの核変換用窒化物燃料に関して、その成分となるAmN及び不活性母材との固溶体(Am,Zr)Nの安定性を室温での加水分解挙動と高温での蒸発挙動について実験的に調べた。空気中に放置したAmNは水分と急速に反応して水酸化物Am(OH)$$_{3}$$と思われる化合物になったが、(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)Nでは、1000時間の観察中に加水分解による重量増加は認められなかった。Dyモル分率をパラメータにした(Dy,Zr)Nによる実験では、固溶体の水分に対する安定性はDyのモル分率に大きく依存することがわかった。(Dy,Zr)Nの乾燥空気中での熱重量分析による高温酸化に関する実験では、700K以上で急激な酸化が起こり、Dyモル分率への依存性はほとんど見られなかった。高温でのHe中における蒸発挙動では、1623から1733Kの範囲でAmNの蒸発速度定数を得た。(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)N中のAmNの蒸発速度定数はAmNのそれに比べて小さかったが、AmNの選択的な蒸発が起こり固溶体の組成が変化することがわかった。窒素雰囲気中におけるAmNの蒸発との比較から、焼結などの高温加熱を行う場合には蒸発による損失を抑えるために、窒素雰囲気を用いる必要があることがわかった。

Stability of AmN and (Am,Zr)N was studied comparatively from the viewpoints of the hydrolytic and evaporative behavior. AmN powder reacted with moisture to form hydroxide Am(OH)$$_{3}$$, while the solid solution (Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)N remained stable as long as 1000 hours. Stabilization effect of ZrN was found to depend significantly on its mole fraction from the experiments on (Dy,Zr)N. In the oxidation experiments on (Dy,Zr)N by TG-DTA technique, rapid weight gain by the oxidation occurred above 700 K. Effect of ZrN on the stability against oxygen was slight. Nitrogen release by the evaporation of AmN and (Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)N in He gas flow was measured by gas chromatography. Evaporation rate constants of AmN were obtained at 1623-1733 K. Although the evaporation rate constant of AmN in the solid solution were lower than those of the pure AmN, the selective evaporation of AmN from the solid slution were recognized, which resulted in a decrease in the Am mole fraction.

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