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Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10


The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.


Evaluation of multiaxial low cycle creep-fatigue life for Mod.9Cr-1Mo steel under non-proportional loading

中山 雄太*; 小川 文男*; 旭吉 雅健*; 橋立 竜太; 若井 隆純; 伊藤 隆基*

ISIJ International, 61(8), p.2299 - 2304, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)



Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.


高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2020-054, 72 Pages, 2021/01




燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-043, 116 Pages, 2021/01




Online measurement of the atmosphere around geopolymers under gamma irradiation

Cantarel, V.; Lambertin, D.*; Labed, V.*; 山岸 功

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.62 - 71, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)



Pore distribution of compacted Ca-montmorillonite using NMR relaxometry and cryoporometry; Comparison with Na-montmorillonite

大窪 貴洋*; 山崎 秋雄*; 深津 勇太; 舘 幸男

Microporous and Mesoporous Materials, 313, p.110841_1 - 110841_11, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:69.4(Chemistry, Applied)

Ca型モンモリロナイト中の間隙分布が、乾燥密度(0.8-1.6g/cm$$^{3}$$),間隙水塩濃度(脱イオン水、0.1及び1M CaCl$$_{2}$$),温度(233-303K)の条件下で、$$^{1}$$H NMR測定によって調査された。圧縮Ca型モンモリロナイト中の2層及び3層水和を含む層間間隙と層間外間隙の体積割合が、緩和時間$$T1$$及び$$T1/T2$$分布の分析に基づくNMR緩和時間測定法によって定量評価され、さらに、NMR凍結間隙測定法及びX線回折法による結果と比較された。これらの分析によって、Na型モンモリロナイトと比較可能な、Ca型モンモリロナイト中の間隙分布の状態を把握することができた。圧縮Ca型及びNa型モンモリロナイト中の間隙分布に影響を及ぼす主要な因子は圧縮密度であり、間隙水塩濃度の影響は相対的に小さい結果となった。CaとNaの層間陽イオンの影響は高密度条件では小さいが、低密度ではその影響は顕著であった。


Water distribution in Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon substrates

伊藤 華苗; 原田 雅史*; 山田 悟史*; 工藤 憲治*; 青木 裕之; 金谷 利治*

Langmuir, 36(43), p.12830 - 12837, 2020/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.55(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed H$$_{2}$$O and D$$_{2}$$O double contrast neutron reflectivity measurements on $$sim$$25-nm-thick Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon in water and 80% relative humidity vapor to investigate the depth profile of the water and Nafion distribution. We found a dense Nafion layer at the air or water interface regardless of the carbon hydrophilicity. On the other hand, a water-rich Nafion dense layer was observed at the carbon interface only for hydrophilic carbon. The double contrast measurements provided quantitative information about the depth profile but simultaneously indicated that the sum of the volume occupancies of water and Nafion in the film was less than unity. We assessed the problem based on two possibilities: voids in the film or "residual water", which cannot be exchanged or is difficult to exchange with water outside.



御園生 敏治; 鶴田 忠彦; 中西 貴宏; 眞田 幸尚; 尻引 武彦; 宮本 賢治*; 卜部 嘉*

JAEA-Research 2020-008, 166 Pages, 2020/10




燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-037, 90 Pages, 2020/03




On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.77(Materials Science, Ceramics)

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えて$$^{60}$$Co $$gamma$$線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.9$$times$$10$$^{-10}$$ mol/Jであり、粉末試料の放出量2.2$$times$$10$$^{-8}$$ mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。


3D X Ray micro-tomography as a tool to formulate metakaolin-based geopolymer-oil emulsions

Lambertin, D.*; Davy, C. A.*; Hauss, G.*; Planel, B.*; Marchand, B.*; Cantarel, V.

Proceedings of 1st International Conference on Innovation in Low-Carbon Cement and Concrete Technology (ILCCC 2019) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2019/06

ジオポリマー(GP)セメントと有機液体からなる複合材料は、放射性有機液体廃棄物の管理のために、または相変化材料(PCM)として、多孔性制御媒体を合成するのに有用である。GPセメントは、大量の有機オイルをエマルションで新鮮なペーストに閉じ込めることができる。そのエマルション(GEOIL)は、GP硬化中は安定なままである。本報告では、1ミクロン$$^{3}$$ (= 1$$times$$10$$^{-6}$$m$$^{3}$$)のボクセルサイズの3D X線マイクロコンピューター断層撮影(マイクロCT)を使用することによって、GEOILペーストの3D油滴構造に対する調合パラメータ(油の割合, Si/Alモル比,界面活性剤)の影響を調べた。試料は新鮮な状態で乳し、硬化した状態で画像撮影した。気孔率,油滴サイズ分布、および油滴間の平均距離の全てを定量的に決定した。界面活性剤の存在により、著しく小さい油滴の形成が観察された。Si/Al比の増加も油滴サイズを減少させるが、その程度はより少ない。


Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.74(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。


Experimental determination of the topological phase diagram in Cerium monopnictides

黒田 健太*; 越智 正之*; 鈴木 博之*; 平山 元昭*; 中山 充大*; 野口 亮*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 國定 聡*; 室 隆桂之*; et al.

Physical Review Letters, 120(8), p.086402_1 - 086402_6, 2018/02

 被引用回数:24 パーセンタイル:89.19(Physics, Multidisciplinary)

We use bulk-sensitive soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy and investigate bulk electronic structures of Ce monopnictides (CeX; X=P, As, Sb and Bi). By exploiting a paradigmatic study of the band structures as a function of their spin-orbit coupling (SOC), we draw the topological phase diagram of CeX and unambiguously reveal the topological phase transition from a trivial to a nontrivial regime in going from CeP to CeBi induced by the band inversion.


Horizontal and vertical distributions of $$^{137}$$Cs in seabed sediments around the river mouth near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

鶴田 忠彦; 原田 久也*; 御園生 敏治; 松岡 稔幸; 程塚 保行*

Journal of Oceanography, 73(5), p.547 - 558, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.35(Oceanography)



Geopolymers and their potential applications in the nuclear waste management field; A Bibliographical study

Cantarel, V.; 本岡 隆文; 山岸 功

JAEA-Review 2017-014, 36 Pages, 2017/06




Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent

Awual, M. R.; 宮崎 有史; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 291, p.128 - 137, 2016/05

 被引用回数:166 パーセンタイル:99.43(Engineering, Environmental)

A novel macrocyclic ligand of di-o-benzo-p-xylyl-28-crown-8-ether (DOBPX28C8) was prepared and successfully anchored onto the mesoporous silica for the fabrication of mesoporous hybrid adsorbent (MHA) using direct immobilization approach and serving as an efficient adsorbent for Cs removal. The high amount of K (7.69 mM) was slightly affected the Cs adsorption because the hydration radius of K is close to the Cs than that of the other cation of Na. Also the Cs adsorption efficiency was more higher even in the presence of 1,025 fold K and 1,739 fold Na, respectively. The functional group of DOBPX28C8 ligand embedded onto the mesoporous silica exhibited more conformational freedom, and the benzene ring in para position was consolidated for pai-electron orientation with expanding the ring size of DOBPX28C8 for easy capturing with high selectivity and adsorption ability towards the Cs.


Pore distribution of water-saturated compacted clay using NMR relaxometry and freezing temperature depression; Effects of density and salt concentration

大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Applied Clay Science, 123, p.148 - 155, 2016/04

 被引用回数:19 パーセンタイル:73.19(Chemistry, Physical)



Measurement of the stochastic radial dose distribution for a 30-MeV proton beam using a wall-less tissue-equivalent proportional counter

津田 修一; 佐藤 達彦; 小川 達彦

Radiation Protection Dosimetry, 168(2), p.190 - 196, 2016/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.27(Environmental Sciences)

重粒子線に対する生物学的効果を評価する上で、生体中での重粒子線の飛跡およびその近傍における詳細なエネルギー付与分布は重要なデータである。本研究では、PHITSに組み込まれている最新の生物学的線量評価モデルのエネルギー付与分布計算の精度検証を行うため、高崎量子研究所TIARAで 壁なし型組織等価比例計数管にペンシル状のビームを照射し、径方向の線エネルギー(y)分布データおよびyの線量平均値(yD)を取得した。その結果、PHITSによる計算結果は測定したy分布をよく再現することがわかった。また30MeV陽子は、陽子より重いイオンの場合と異なり、ビーム軸上(r=0.0$$mu$$m)でyD値は最小となり、ビーム軸に対する垂直面の径方向の距離とともに緩やかに増加した。これは陽子ビームと二次的に生成されるデルタ線の阻止能がほぼ等しいことに起因するためであり、約30MeV以上の陽子ビームでは飛跡構造がほぼ一様であることを実験的に示した。


Structures of the troponin core domain containing the cardiomyopathy-causing mutants studied by small-angle X-ray scattering

松尾 龍人; 武田 壮一*; 小田 俊郎*; 藤原 悟

Biophysics and Physicobiology (Internet), 12, p.145 - 158, 2015/12

Troponin (Tn), consisting of three subunits, TnC, TnI, and TnT, is a protein that plays a major role in regulation of muscle contraction. Various mutations of Tn cause familial hypertrophic cardiomyopathy. Here we focus on the mutations E244D and K247R of TnT, which induce an increase in the maximum tension of cardiac muscle without changes in Ca$$^{2+}$$-sensitivity, and carried out small-angle X-ray scattering experiments on the Tn core domain containing the wild type subunits and those containing the mutant TnT in the absence and presence of Ca$$^{2+}$$. Changes in the overall shape induced by the mutations were detected for the first time by the changes in the radius of gyration and the maximum dimension between the wild type and the mutants. Analysis by model calculations shows that TnC adopts a dumbbell structure regardless of the mutations, and that the mutations change the distributions of the conformational ensembles so that the flexible N- and C-terminal regions of TnT become close to the center of the whole molecule.

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