Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c06014

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement u shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than 15 . The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1869623

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-043, 116 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-043.pdf:7.74MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、微粒子飛散を効果的に抑制する技術を開発しており、実験の結果、水ミストを使ってスプレイする方法がエアロゾル除去効率と除去率を改善する上で効果的かつ適用可能な手法であることが分かった。また燃料デブリを固めて切断時に微粒子飛散を抑制する手法として、ジオポリマーによる固化手法に注目し、同材の強度、熱伝導率や切断粉の特徴を把握するとともに、RPV施工時における温度分布や流動に関するシミュレーションを実施した。

Pore distribution of compacted Ca-montmorillonite using NMR relaxometry and cryoporometry; Comparison with Na-montmorillonite

大窪 貴洋*; 山崎 秋雄*; 深津 勇太; 舘 幸男

Microporous and Mesoporous Materials, 313, p.110841_1 - 110841_11, 2021/01

https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2020.110841

Ca型モンモリロナイト中の間隙分布が、乾燥密度(0.8-1.6g/cm),間隙水塩濃度(脱イオン水、0.1及び1M CaCl),温度(233-303K)の条件下で、H NMR測定によって調査された。圧縮Ca型モンモリロナイト中の2層及び3層水和を含む層間間隙と層間外間隙の体積割合が、緩和時間及び分布の分析に基づくNMR緩和時間測定法によって定量評価され、さらに、NMR凍結間隙測定法及びX線回折法による結果と比較された。これらの分析によって、Na型モンモリロナイトと比較可能な、Ca型モンモリロナイト中の間隙分布の状態を把握することができた。圧縮Ca型及びNa型モンモリロナイト中の間隙分布に影響を及ぼす主要な因子は圧縮密度であり、間隙水塩濃度の影響は相対的に小さい結果となった。CaとNaの層間陽イオンの影響は高密度条件では小さいが、低密度ではその影響は顕著であった。

平成31年度福島県近沿岸海域等における放射性物質等の状況調査(受託研究)

御園生 敏治; 鶴田 忠彦; 中西 貴宏; 眞田 幸尚; 尻引 武彦; 宮本 賢治*; 卜部 嘉*

JAEA-Research 2020-008, 166 Pages, 2020/10

JAEA-Research-2020-008.pdf:13.11MB
JAEA-Research-2020-008(errata).pdf:0.92MB

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所(1F)の事故が発生した後、原子力規制庁からの委託を受け、平成31年度に近沿岸海域等における放射性物質の状況調査を実施した。本報告書は、平成31年度に実施した調査により得られた結果をまとめたものである。1F近傍の近沿岸海域における海水・海底土の今後の中長期的な放射性物質濃度調査の在り方について、科学的根拠に基づき、「海域モニタリングの進め方」に必要な考え方の整理を行った。中長期的な調査方法を決めるために必要な基礎情報として、海底地形・海底土分布調査を実施し、海底の地形と底質の粒度分布の関連性も把握を試みた。さらに、採泥調査を行い、福島県沿岸域において柱状試料を採取し、放射性セシウム濃度を分析した。河川から流入する懸濁物質に含まれる放射性セシウムの動態を把握するため、セジメントトラップを用いて沈降物を採取し、放射性セシウム濃度を測定した。また、放射性セシウムの河川からの流入評価のために河川前面の海底土表層の放射性セシウム濃度の計測を実施した。得られた結果より1F前面海域の海底土の放射性物質分布の動態について推定を行った。さらに、平成25年度から実施していた曳航式モニタリングデータの再解析を実施し、沿岸域における放射性セシウム分布推定図の精度向上を試みた。

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

https://doi.org/10.1111/jace.16642

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えてCo 線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.910 mol/Jであり、粉末試料の放出量2.210 mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

https://doi.org/10.1063/1.5039892

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

Horizontal and vertical distributions of Cs in seabed sediments around the river mouth near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

鶴田 忠彦; 原田 久也*; 御園生 敏治; 松岡 稔幸; 程塚 保行*

Journal of Oceanography, 73(5), p.547 - 558, 2017/10

https://doi.org/10.1007/s10872-017-0439-8

福島県の沿岸域(沖合約5km程度まで)について、海底地形、海底土の堆積状況及び海底土の放射性Csの分布状況について調査を行った。放射性Csが農集する地点は凹状の窪地を有する特異な地点に限られ、その他の地点は、陸域と比較して放射性Cs量として2から3オーダー程度少ないことが明らかになった。

Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent

Awual, M. R.; 宮崎 有史; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 291, p.128 - 137, 2016/05

https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.01.109

A novel macrocyclic ligand of di-o-benzo-p-xylyl-28-crown-8-ether (DOBPX28C8) was prepared and successfully anchored onto the mesoporous silica for the fabrication of mesoporous hybrid adsorbent (MHA) using direct immobilization approach and serving as an efficient adsorbent for Cs removal. The high amount of K (7.69 mM) was slightly affected the Cs adsorption because the hydration radius of K is close to the Cs than that of the other cation of Na. Also the Cs adsorption efficiency was more higher even in the presence of 1,025 fold K and 1,739 fold Na, respectively. The functional group of DOBPX28C8 ligand embedded onto the mesoporous silica exhibited more conformational freedom, and the benzene ring in para position was consolidated for pai-electron orientation with expanding the ring size of DOBPX28C8 for easy capturing with high selectivity and adsorption ability towards the Cs.

Measurement of the stochastic radial dose distribution for a 30-MeV proton beam using a wall-less tissue-equivalent proportional counter

津田 修一; 佐藤 達彦; 小川 達彦

Radiation Protection Dosimetry, 168(2), p.190 - 196, 2016/02

https://doi.org/10.1093/rpd/ncv285

重粒子線に対する生物学的効果を評価する上で、生体中での重粒子線の飛跡およびその近傍における詳細なエネルギー付与分布は重要なデータである。本研究では、PHITSに組み込まれている最新の生物学的線量評価モデルのエネルギー付与分布計算の精度検証を行うため、高崎量子研究所TIARAで 壁なし型組織等価比例計数管にペンシル状のビームを照射し、径方向の線エネルギー(y)分布データおよびyの線量平均値(yD)を取得した。その結果、PHITSによる計算結果は測定したy分布をよく再現することがわかった。また30MeV陽子は、陽子より重いイオンの場合と異なり、ビーム軸上(r=0.0m)でyD値は最小となり、ビーム軸に対する垂直面の径方向の距離とともに緩やかに増加した。これは陽子ビームと二次的に生成されるデルタ線の阻止能がほぼ等しいことに起因するためであり、約30MeV以上の陽子ビームでは飛跡構造がほぼ一様であることを実験的に示した。