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Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数:7 パーセンタイル:94.84(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
渡部 雅; 加藤 正人
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1082324_1 - 1082324_9, 2023/01
UOの酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数は燃料性能に大きな影響を与えるため、多くの実験データが取得されてきた。しかしながら、1673 K以上の高温領域における酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数のデータは非常に少ない。本研究ではこれらのデータを取得し、欠陥化学によって解析することを目的とした。1673-1873 Kにおける定比組成近傍のUOの酸素ポテンシャル及び酸素化学拡散係数を気相平衡法によって測定した。測定した酸素ポテンシャルと文献値のデータを欠陥化学により解析し、UOの酸素ポテンシャルを温度及びO/U比の関数として定式化した。本研究で得られた酸素化学拡散係数は文献値との比較から妥当な値と判断された。酸素ポテンシャルの測定結果から酸素化学拡散係数は酸素分圧依存性を有することが推測されたが、実験データから明確な依存性は確認できなかった。
廣岡 瞬; 横山 佳祐; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 8 Pages, 2022/04
Am/Np含有MOXの物性測定を行い、それらの物性がどのように照射挙動に影響するか評価した。Am/NpがUと置き換わるとMOX全体の酸素ポテンシャルが上昇する傾向が得られた。また、MOX中のUとPu、UとAm、UとNpの相互拡散係数を、拡散対を用いた試験により評価した結果、拡散係数はU-Am、U-Pu、U-Npの順に大きく、また、O/M=2のときの拡散係数はO/M2の場合と比べると数桁大きいことが明らかとなった。照射中のポアの中心への移動は、ポア内で起こる物質の蒸発と凝縮が原因であると考えられている。Am/Npの含有によりMOX全体の酸素ポテンシャルが高くなることは、ポア内の、特にUOの蒸気圧を高くし、ポア移動を促進する効果につながると考えられる。また、アクチニド元素の再分布においてもポアの移動に伴う拡散現象が一つの要因として考えられており、相互拡散係数が大きいほど再分布も速い。得られた物性値は温度や酸素分圧の関係式としてモデル化することで、照射挙動解析コードに反映することが可能となった。
廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*
Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12
被引用回数:11 パーセンタイル:73.46(Materials Science, Multidisciplinary)(UPuAm)Oに対しては1,673, 1,773, 1,873K、(UPuAmNp)Oに対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。
鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*
Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04
被引用回数:44 パーセンタイル:91.94(Materials Science, Ceramics)CeOの熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeOの弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。
白数 訓子; 倉田 正輝; 小川 徹*
Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09
福島第一原子力発電所の過酷事故では、ジルカロイ被覆管や破損燃料が、BC制御棒と反応したことが考えられる。BやCは反応性が高く、FPや構造材と様々な化合物を形成することが考えられ、その蒸発挙動への影響や発熱など、BC制御材と破損燃料の間の化学反応で想定される様々な懸念に関する評価を熱力学平衡計算により試みた。酸素ポテンシャルは、Bのふるまいに大きく影響し、過酷事故が進展し酸素ポテンシャルが上昇すると、Bは多様な化合物を形成して蒸発する。また、BはSrやCsなど揮発系FP元素の蒸発挙動にも寄与する。Bの存在下では、酸化性雰囲気におけるSrの安定化合物がSr(OH)からSrBOに変化しSrの蒸発が促進される。
音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.329 - 334, 2005/02
被引用回数:23 パーセンタイル:65.32(Chemistry, Multidisciplinary)パイロクロア型ジルコニアは、原子力工学分野で、高レベル放射性廃棄物の処分形として大きな研究興味を惹いている。本研究では、パイロクロアCeZrOの酸素ポテンシャル(g(O))と酸素不定比組成(x)と温度(T)の関係をemf測定法で明らかにした。また、その関係をもとに、xが既知のサンプルを作製して、その格子定数(a0)をXRD法で測定した。a0は、xの増加に伴いスムーズに減少した。これは、酸素イオンが格子中に挿入されることによって、CeがCeになったためである。
中島 邦久; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Materials, 317(2-3), p.243 - 251, 2003/05
被引用回数:4 パーセンタイル:31.34(Materials Science, Multidisciplinary)クヌーセン法を用いた超化学量論組成ウラン二酸化物UOの質量分析測定を1673、1773、1873Kの温度で行い、UO上のUO(g)分圧及び酸素分圧のO/Uに依存性を測定した。さらに、UO(g)の標準生成自由エネルギーについても評価した。測定された酸素分圧は、過去に報告されている実測値や経験式から予測される値と一致した。また、UO(g)の生成自由エネルギーについては、推奨値と一致することがわかった。
音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 小川 徹
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.652 - 655, 2002/11
パイロクロア型ジルコニアは高レベル放射性核廃棄物の処分形として幅広く研究されている。われわれは、 P-type ZrPu(Ce)Oの酸素ポテンシャル (g(O))を測定するために、立方晶ジルコニアセンサーを用いたEMF測定装置を開発した。P-type ZrCeOは、1078Kでg(O)と組成xの関係が、xが0.34より大の時とxが0.34より小の時で異なった振舞いをすることがわかった。これは、x=0.34付近で酸素イオンと酸素空孔の秩序の仕方や度合いが変化したことを示しているのかもしれない。また、いろいろなxで763Kから1078Kの間でg(O)と温度の関係を測定して、そこから酸素の部分モルエンタルピーh(O)とエントロピーs(O)を導出した。P-type ZrCeOのh()とs(O)は、蛍石型CeOとは大きく異なっていることがわかった。同様な実験をP-type ZrPuOでも進めており、その結果は、上述したP-type ZrCeOの結果と比較する。
中島 邦久; 大道 敏彦*; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Materials, 304(2-3), p.176 - 181, 2002/08
被引用回数:3 パーセンタイル:22.96(Materials Science, Multidisciplinary)充分に還元されたUYOの組成式でほぼ表すことのできる酸素欠陥型のウラニア-イットリア固溶体とほぼ化学量論組成に近いウラニア-イットリア固溶体を調製し、クヌーセンセルと組み合わせた質量分析測定によりその固溶体の酸素ポテンシャルを評価した。化学量論組成に近い固溶体の酸素ポテンシャルは、ウラニアに比べ非常に高くなった。一方、充分に還元された固溶体は、同じ亜化学量論組成をもつウラニアとほぼ同じ酸素ポテンシャルを有した。
日浦 寛雄*; 山浦 高幸; 本橋 嘉信*; 小檜山 守*
日本原子力学会和文論文誌, 1(2), p.202 - 208, 2002/06
原子炉燃料中の酸素ポテンシャルの炉内測定を可能とする酸素センサの開発を行った。本センサは、CaOで安定化したジルコニア電解質の両側に標準極と測定極を接触させて酸素濃淡電池を構成し、発生する起電力から測定極となる燃料中の酸素ポテンシャルを推定する。本開発試験では、センサ標準極にNi/NiO, 測定極には燃料の代わりにFe/FeOを用いることとし、さらに長寿命化対策を考慮してセンサを設計・試作して、その起電力特性を炉外試験及びJMTRでの照射下その場試験において調べた。炉外試験では、700 1000間の温度変化に対する起電力の温度依存性は理論値とほぼ一致し、起電力経時変化は800一定の下で980hにわたり4%以内であった。照射下その場試験では、高速中性子(E1 MeV)照射量8.010 m(照射時間1650h)までの700 900間の温度変化に対する起電力の温度依存性は炉外試験時に得られた結果とよく一致し、800一定下での起電力経時変化は理論値の6%以内であった。以上のことから、中性子照射下における燃料中の酸素ポテンシャルの測定が本センサにより可能であることがわかった。
藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 岡崎 学*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*
Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.270 - 280, 2001/03
被引用回数:2 パーセンタイル:19.38(Materials Science, Multidisciplinary)(Mg, Gd, U)O固溶体の酸素ポテンシャルを1000~1250の温度領域において、O/M比の関数として求めた。酸素ポテンシャルが急変するO/Mの値は、固溶体中のMg量の増加とともに低下した。一方、平衡する酸素分圧が低下すると、固溶体中のMg原子の一部が、格子間位置にシフトすることが、密度測定から明らかになった。Mgの固溶限は、平衡する酸素分圧に対して複雑な挙動を示した。
藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 中間 昌平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄
Journal of Nuclear Materials, 265(1-2), p.154 - 160, 1999/00
被引用回数:6 パーセンタイル:45.20(Materials Science, Multidisciplinary)EuUO固溶体のy=0.05及び0.1における酸素ポテンシャル(G)の変化を熱天秤を用いて、1000C、1100C及び1200Cで測定した。Eu添加によってGはハイポ側で著しい増加がみられる一方、ハイパー側ではy=0.05及び0.1ともほとんど同じであった。Gの急激な変化をおこすO/M比(M=Eu+U)は、y=0.1では、1000~1400Cの間で、温度が低くなるとともに減少する。ただし、y=0.05ではその影響はみられない。この減少の温度依存性は、yの増加とともに著しくなるようである。また、酸素のエントロピー(S)とエンタルピー(H)はともに、O/M比が2よりわずかに小さいところで大きな鋭いピークとなった。これらのピークは温度が下がるに従い、Gの急激な変化によるO/M比の減少の結果として現れる。
高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*
Journal of Nuclear Science and Technology, 35(7), p.485 - 493, 1998/07
被引用回数:4 パーセンタイル:38.54(Nuclear Science & Technology)酸素ポテンシャルの高い酸化物燃料中において生成することが熱力学的に予測されているCsUOとCsUOを、UOとCsCOから調整し、熱膨張率及び熱伝導率を測定した。高温X線回折法による格子定数の温度依存性から求めたCsUOの線熱膨張は、室温から973Kまでで1.2%であり、CsUOについては1073Kまでで1%であった。CSUOとCsUOのディスク状試料を作製し、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定した。測定値に密度と比熱を掛け、熱伝導率を温度の関数として決定した。100%理論密度に換算したCsUOの熱伝導率は980Kで1.18W/mKでありUOの約30%であった。CsUOについては1093Kで0.94W/mKであり、UOの約27%であった。
米山 充*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 小川 徹; 伊藤 昭憲; 福田 幸朔
JAERI-M 92-118, 49 Pages, 1992/08
パラジウム(Pd)は高温ガス炉被覆燃料粒子のUO核から容易に放出され、SiC被覆層を侵食する作用がある。本研究ではUOウエハースにPd箔をはさんで拡散対とし、1300~1800Cで加熱することによりPdの移行を調べるとともに、UO上でのPdの融解およびU-Pd合金の生成の可能性を調べる実験を行った。この実験によりUO中のPdの移行は、UO内の気孔を経路としてU-Pd合金の生成が遅延効果として働く気相拡散に依存するというモデルで説明できた。熱力学的計算からはO/U比が2.00よりも高い酸素ポテンシャルの条件のもとでUPdが生成することが明らかになった。
日高 昭秀; 早田 邦久; 杉本 純; 山野 憲洋; 丸山 結
KfK-5108; NEA/CSNI/R(92)10, p.211 - 225, 1992/00
溶融炉心・コンクリート反応(MCCI)中のFPの放出とコンクリートの侵食挙動を評価するため、ACE計画MCCI・L6実験の解析を実施した。熱水力解析にはCORCON/MOD2.04を用い、FPエアロゾルの放出解析にはVANESA1.01コードを用いた。CORCONコードでは水平面熱伝達モデルをGreeneからKutate-ladzeのものに変更し、コンクリートの侵食速度をよりよく予測することを可能にした。また、VANESAコードでは各々の核種の分圧に上限を設定して計算上分圧が過大になることを防いだ。本解析から、水平面熱伝達、化学平衡、炭化反応、及び酸素ポテンシャルがMCCI挙動全般に影響を与えることが明らかとなった。
中村 彰夫; 藤野 威男
Journal of Nuclear Materials, 149(1), p.80 - 100, 1987/01
被引用回数:44 パーセンタイル:95.43(Materials Science, Multidisciplinary)固相電池法により、UOの中の酸素の部分のモル自由エネルギー、エンタルピー、エントロピー:g(O),h(O),s(O)を、0.0030≦x≦0.24、500≦T≦1100Cに於て正確に決定した。二種類のUOについての約40個の起電力-T(C)プロットを統計的に処理することにより、0.0030≦x≦0.25、500≦T≦1400Cに於るUO+の組成xとg(O),h(O)及びs(O)との間の関係が、温度に依存しない酸素部分モル比熱Cp(O)、エンタルピーho、及びエントロピーSo、パラメータを用いる事により、十分の精度で解析的に表現出来ることを明らかとした。又、先に著者らの提案したx≦0.020領域に於るUOの点欠陥モデルの本実験結果に基づく改良、精緻化についても広く議論を行なった。
中村 彰夫; 藤野 威男
Journal of Nuclear Materials, 140, p.113 - 130, 1986/09
被引用回数:17 パーセンタイル:83.53(Materials Science, Multidisciplinary)比較的小さなノンストイキオメトリー領域(0≦x≦0.05)でのUOの高温での熱力学的挙動(酸素ポテンシャル:g(O),酸素部分モルエンタルピー,エントロピー:h(O),s(O)と組成xとの関係)を、600C≦T≦1400Cの温度域で文献に報告されているデータに基づいて、点欠陥熱力学の取扱いを用いて解析した。得られた酸素ポテンシャル-組成xの関係式は、実験室誤差内で様々の文献値と合うが、酸素の部分モルエンタルピー,エントロピー:h,sは、特にx0.01の領域で強い温度及び組成依存性を示す事が明らかとされ、大部分の実験値とは一致しない事がわかった。より広い温度域及び組成域での正確な実験データの必要性が指摘された。また提起された理論モデルの妥当性及び更なる改良についても議論を行なった。
宇賀神 光弘; 白鳥 徹雄; 柴 是行
Journal of Nuclear Materials, 116(2-3), p.172 - 177, 1983/00
被引用回数:16 パーセンタイル:82.89(Materials Science, Multidisciplinary)固溶体ThUOの酸素ポテンシャルとO/M比とを、固体電池式酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。混合酸化物への酸素の溶解のエントロピー、エンタルピーが酸素ポテンシャルの温度依存性から求められた。これらの熱力学諸量と生成の自由エネルギーとを用いて、2000-2300KにおけるThUO上の蒸気圧を計算した。その結果、UO(g)の蒸気圧はThO(g)より数桁高く、Uが優先的に蒸発すること、蒸気圧はO/M比に依存することなどがわかった。
宇賀神 光弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 20(3), p.228 - 236, 1983/00
被引用回数:19 パーセンタイル:85.98(Nuclear Science & Technology)UO(0≦x≦0.1)のO/U比と酸素ポテンシャル(G)とを酸素センター併用の熱重量法により測定した。1000°および1200Cの測定から以下の結果を得た。x≧0.015の領域では、本実験によるO/U比とG値は従来のデータと良く一致した。0≦x≦0.015の領域ではGは従来の熱重量測定データより2~15kcal低く、xが減少するにつれその差異が大きくなる。1000°と1200CのG値に逆転現象が認められた。その結果、酸素の溶解の部分エントロピーとO/U比曲線に最大値(S=11e.u.;O/U=2.007)が存在することがわかった。この値はMarkinらのEMF法による結果と概略一致している。