燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-037, 90 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-037.pdf:7.0MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所の燃料デブリ取り出し時の放射性微粒子閉じ込めを着実に行うため、気相及び液相における微粒子の挙動を把握するとともに、飛散防止対策として(1)水スプレー等を活用し、極力少量の水で飛散を抑制する方法、(2)燃料デブリを固めて取り出すことで飛散を抑制する方法について実験及びシミュレーションによる評価、開発を行う。

3D X Ray micro-tomography as a tool to formulate metakaolin-based geopolymer-oil emulsions

Lambertin, D.*; Davy, C. A.*; Hauss, G.*; Planel, B.*; Marchand, B.*; Cantarel, V.

Proceedings of 1st International Conference on Innovation in Low-Carbon Cement and Concrete Technology (ILCCC 2019) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2019/06

ジオポリマー(GP)セメントと有機液体からなる複合材料は、放射性有機液体廃棄物の管理のために、または相変化材料(PCM)として、多孔性制御媒体を合成するのに有用である。GPセメントは、大量の有機オイルをエマルションで新鮮なペーストに閉じ込めることができる。そのエマルション(GEOIL)は、GP硬化中は安定なままである。本報告では、1ミクロン (= 110m)のボクセルサイズの3D X線マイクロコンピューター断層撮影(マイクロCT)を使用することによって、GEOILペーストの3D油滴構造に対する調合パラメータ(油の割合, Si/Alモル比,界面活性剤)の影響を調べた。試料は新鮮な状態で乳し、硬化した状態で画像撮影した。気孔率,油滴サイズ分布、および油滴間の平均距離の全てを定量的に決定した。界面活性剤の存在により、著しく小さい油滴の形成が観察された。Si/Al比の増加も油滴サイズを減少させるが、その程度はより少ない。

Geopolymers and their potential applications in the nuclear waste management field; A Bibliographical study

Cantarel, V.; 本岡 隆文; 山岸 功

JAEA-Review 2017-014, 36 Pages, 2017/06

JAEA-Review-2017-014.pdf:3.37MB

十分な崩壊時間の後、水の除染に使用されたゼオライトは、最終的に長期保管のために処理される。ジオポリマーは、放射性セシウムおよびストロンチウム含有廃棄物の管理にあたり有望な固定基材と考えられている。このような用途のためには、バインダー構造、その巨視的性質、廃棄物との相互作用、および廃棄物形態で生じる物理化学的現象の正確な理解が、材料の健全性および安定性を判断する上で必要である。ジオポリマーは歴史の浅いバインダーであるが、この50年間に多くの研究が行われており、その特性とその用途の理解は急速に進んでいる。本レビューでは、ジオポリマーに関する研究から、ジオポリマー複合材料、核廃棄物固化材料、照射下のジオポリマーについて、実用的な情報を収集している。取集した情報は、今後の研究と実験のためのガイダンスとして活用する。

Dispersing zwitterions into comb polymers for nonviral transfection; Experiments and molecular simulation

Ghobadi, A. F.*; Letteri, R.*; Parelkar, S. S.*; Zhao, Y.; Chan-Seng, D.*; Emrick, T.*; Jayaraman, A.*

Biomacromolecules, 17(2), p.546 - 557, 2016/02

https://doi.org/10.1021/acs.biomac.5b01462

We report the effect of embedding zwitterionic sulfobetaine (SB) groups in cationic comb polymers on polymer-DNA binding complexes (polyplexes), using a combination of experiments and molecular simulations. Ring-opening metathesis polymerization (ROMP) produced comb polymers with tetralysine (K4) and SB pendent groups. Dynamic light scattering, zeta potential measurements, and fluorescence-based experiments, together with coarse-grained molecular dynamics simulations, described the effect of SB groups on the size, shape, surface charge, composition, and DNA binding strength of polyplexes formed using these comb polymers. Experiments and simulations showed that increasing SB composition in the comb polymers decreased polymer-DNA binding strength, while the SB groups distributed throughout the polyplex. This allows polyplexes to maintain a positive surface charge and provide high levels of gene expression in live cells.

A Crafty utilization of intermediate-angle neutron scattering and contrast variation by water-exchange to study the microstructure of microbial cellulose

Zhao, Y.; 小泉 智*; 近藤 哲男*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.033002_1 - 033002_6, 2015/09

https://doi.org/10.7566/JPSCP.8.033002

Incoherent neutron scattering contribution presents a challenge in the structure characterization of many target materials. In this study, we introduce a method of intermediate angle neutron scattering (IANS) to correct the small angle neutron scattering (SANS) data of the water-swollen microbial cellulose (MC) sample, the system of which has significant incoherent contributions from the water solvent, and we describe the effects that the corrections have on the structural analysis. In order to elucidate the structure, the solvent is changed in situ from protonated water to deuterated water to give different scattering contrast, and this water-exchange process has been followed by time-resolved SANS and IANS simultaneously. Our results show that: (1) after incoherent correction, the structure of MC sample is proved to be invariant with solvents; (2) the scattering intensity depends only on the contrast factor, revealing a two-phase system composed of water-resistant crystalline cellulose phase and hydrated phase; (3) The cellulose crystallites have a constant scattering length density of 2.010cm, determined by the matching point at which the scattering contrast between the two phases is minimum. This value is consistent with that of 1.910cm estimated from its chemical structure.

Effect of crosslinkers on the preparation and properties of ETFE-based radiation-grafted polymer electrolyte membranes

Chen, J.; 浅野 雅春; 八巻 徹也; 吉田 勝

Journal of Applied Polymer Science, 100(6), p.4565 - 4574, 2006/06

https://doi.org/10.1002/app.22567

スチレンの誘導体であるメチルスチレン(MeSt)の線グラフト重合反応及び得られた膜の特性に及ぼす架橋剤の影響について検討した。架橋剤として、ジビニルベンゼン(DVB),ビスビニルフェニルエタン(BVPE),トリアリルシアヌレート(TAC)を用いた。グラフト重合反応性は、DVBの場合、3%までグラフト率の急激な上昇が見られたが、その後濃度が高くなるに従い、急激に低下した。また、BVPEでは、40%までグラフト率の上昇が確認できた。TACの場合、グラフト率は40%まで変化しなかった。得られた架橋剤導入電解質膜の耐酸化性試験の結果、スルホン酸基の脱離は架橋剤の導入により、抑制されることがわかった。その抑制効果は、架橋剤の種類により異なり、TAC, BVPE, DVBの順に大きくなった。

Preparation and characterization of chemically stable polymer electrolyte membranes by radiation-induced graft copolymerization of four monomers into ETFE films

Chen, J.; 浅野 雅春; 八巻 徹也; 吉田 勝

Journal of Membrane Science, 269(1-2), p.194 - 204, 2006/02

https://doi.org/10.1016/j.memsci.2005.06.035

高性能の電解質膜を得るために、スチレンに代わるモノマーとして、スチレンの誘導体であるメチルスチレン(MeSt)及びt-ブチルスチレン(tBuSt)さらに架橋剤として、電解質膜に導入した時に柔軟性の付与が期待できるビスビニルフェニルエタン(BVPE)と高密度の架橋構造の付与が期待できるジビニルベンゼン(DVB)を組合せた新規な電解質膜を放射線グラフト重合法により合成した。得られた四元系MeSt/tBuSt/DVB/BVPE(40/40/2.5/17.5wt%)電解質膜の耐久性加速試験(60C,3%過酸化水素水溶液中)の結果、スルホン酸基の脱離時間が300時間に達した。また、メタノール透過性ではナフィオンに比べて、四元系電解質膜は1/6まで抑制できることがわかった。

Characterization of C films polymerized by ion irradiation

鳴海 一雅; 境 誠司; 楢本 洋*; 高梨 弘毅

Fullerenes, Nanotubes, and Carbon Nanostructures, 14(2-3), p.429 - 434, 2006/00

7MeV Cイオンを照射したC薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A(2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A(2)からH(7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222, 333反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC分子の分解によってC分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、110/cm照射後に残っているC分子はほとんどがポリマー化していること、また、この時の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。

Preparation of an extractant-impregnated porous membrane for the high-speed separation of a metal ion

浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*

Journal of Chromatography A, 1094(1-2), p.158 - 164, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.chroma.2005.07.095

放射性廃棄物を安全かつ経済的に処分するためには、放射性廃棄物に含まれる放射能量を測定する必要がある。測定対象となる放射性核種のうち、線及び線放出核種については、測定の前処理として化学分離が必要となる。本研究では、化学分離の迅速化を目指して、抽出試薬を担持したグラフト多孔性膜を開発した。まず、ポリエチレン製の多孔性中空糸膜に電子線を照射してラジカルを生成させ、エポキシ基を有するモノマー、glycidylmethacrylate(GMA)をグラフト重合し、GMA膜を作製した。次に、エポキシ基の開環反応によってオクタデシルアミノ基(CHNH基)をグラフト鎖に導入し、疎水性膜とした。疎水性膜を抽出試薬担持溶液(抽出試薬/エタノール=5/95, (v/v))に浸漬し、抽出試薬担持膜とした。抽出試薬は希土類元素に選択性を持つHDEHPを用いた。HDEHPの担持量は、最大2.1mol/kg-GMA膜となり、膜の体積は1.4倍に膨潤した。その結果、細孔径が増大し透水性が向上した。得られたHDEHP担持膜にイットリウム水溶液を透過させたところ、0.38mol-Y/kg-GMA膜のイットリウムが吸着し、7M硝酸で全て溶出できた。吸着・溶出の繰り返し操作後も吸着容量は変化しなかった。

Thermo- and pH-sensitive gel membranes based on poly-(acryloyl--proline methyl ester)--poly(acrylic acid) for selective permeation of metal ions

長谷川 伸; 大橋 仁; 前川 康成; 片貝 良一*; 吉田 勝

Radiation Physics and Chemistry, 72(5), p.595 - 600, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2004.03.016

温度と、pH応答性ゲル膜は、温度応答性のアクリロイル-L-プロリンメチルエステル(A-ProOMe)のポリマーゲル上にpH応答性ポリ(アクリル酸(AAc))を線グラフトで合成した。AAc15mol%グラフト鎖を持つポリ(A-ProOMe)のゲル膜は、温度とpH両方の応答性を示した。温度官能基が収縮し、pH官能基が膨潤している30C, pH6.0の条件で、Li, Co, Ni混合イオンからLiイオンの選択透過性が達成できた。