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廃炉環境国際共同研究センター; 信州大学*
JAEA-Review 2022-067, 98 Pages, 2023/03
JAEA-Review-2022-067.pdf:3.72MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、日英国際共同研究により再利用可能なストロンチウムイオン用吸着剤を開発し、使用済み吸着剤の発生量の削減を目指すものである。令和3年度は、初年度の知見を踏まえて材料作製法の改良を行うとともに、種々の金属塩を添加剤として加え、収率や吸着性能への影響について検討を行った。得られた材料をSEM等で観察することで構造解析を行い、得られた構造解析結果と吸着性能結果とを併せて理論解析を行った。その結果、材料によっては添加剤を加えることで、吸着性能が向上する知見が得られた。また材料の再利用化条件を検討することで、再利用可能であることを見出した。これらの研究は、研究代表者の下で各研究項目間ならびにCLADS等との連携を密にして進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。
廃炉環境国際共同研究センター; 信州大学*
JAEA-Review 2021-051, 81 Pages, 2022/01
JAEA-Review-2021-051.pdf:4.03MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、日英国際共同研究により再利用可能なストロンチウムイオン用吸着剤を開発し、使用済み吸着剤の発生量の削減を目指すものである。本研究の基本的な戦略は、信州大学チーム(信州大)で作製した吸着剤を分子科学研究所チーム(分子研)と英国チームで構造解析し、その結果を信州大で得られた吸着性能と合わせて東北大学チーム(東北大)がデータ科学的に理論解析し、吸着性能の改善に向けた作製指針を導き出す。その結果を信州大にフィードバックすることで、新たな吸着剤の作製につなげていくというものである。また、吸着剤由来の廃棄物処理法についても英国チームで検討することで、吸着剤の製造から廃棄までの一貫した研究が可能である。令和2年度の成果についてであるが、信州大は予備研究で見出された材料作製法を様々な条件で検討し、得られた材料の粒径分布や機械的強度などの物性への影響を調べた。また、塩化ストロンチウム単一溶液や人工海水に塩化ストロンチウムを溶解させた模擬汚染水中のストロンチウムイオンの吸着実験を行い、ICP装置により濃度を測定して分配係数を計算し、イオン選択性を評価した。得られた材料を分子研と英国チームに送り構造解析を依頼すると共に、吸着機能結果を東北大に送りデータ解析を依頼した。
C absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions日高 昭秀
Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10
Boron carbide (BC) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). BC would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H
generation, and the change of liberated carbon to CH could enhance the generation of CH
I. HBO generated during BC oxidation could be changed to CsBO by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to BC weight ratio between the BC powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CHI formation in safety evaluation.
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。
Cs in spent Cs adsorbent used for the decontamination of radiocesium-containing water by laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 蓬田 匠; 北辻 章浩
Analytical Chemistry, 92(4), p.3276 - 3284, 2020/02
被引用回数：4 パーセンタイル：33.36(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されたCs吸着材を安全に処分するために、長寿命核種であるCsの放射能を把握する必要がある。Csは、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定するが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。しかし、
Csから放出される強い放射線が取り扱いを困難にする。そこで本研究では、固体試料の直接測定が可能なレーザーアブレーションICP-MSを用いてCs/Csを測定し、Csの
線測定結果と合わせて、Cs吸着材中のCsを簡便かつ精確に定量する方法を開発した。方法の妥当性を確認するため、放射性セシウムを含む汚染水に市販のCs吸着材を浸漬させて模擬試料を調製し測定したところ、水試料の分析値と一致した。
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract 
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
高田 弘
Plasma and Fusion Research (Internet), 13(Sp.1), p.2505013_1 - 2505013_8, 2018/03
大強度陽子加速器施設(J-PARC)のパルス核破砕中性子源は、以下に示す独自の特長を有するモデレータを用いて高強度かつ幅の狭いパルス状の冷中性子を供給している。独自の特長とは、(1)100%比率のパラ水素を用いることでピークが高くテイル成分の低い中性子パルスをつくる、(2)直径14cm、高さ12cmの円筒形状とすることで、50.8
という広い取り出し角度範囲で高強度の中性子を利用できる、(3)銀-インジウム-カドミウム合金製の中性子吸収材を使用し、幅が狭く、テイル成分の低い中性子パルスをつくる、というものである。実際、低出力運転時の測定によって、1MWの運転時には、結合型モデレータで4.5
10
n/cm
/s/srの中性子束が得られ、ポイズン型モデレータを使用する中性子実験装置(BL08)では
d/d 0.035%の優れた分解能が得られることを確認した。ここで、dは結晶試料内のある方向の格子面と中性子の入射方向とのなす角度に垂直な方向の面間隔を意味する。1MWで年間5000時間の運転を行うという目標の達成に向けて、現在、微少気泡を水銀ターゲットに注入し、ターゲット容器に生じるキャビテーション損傷を抑制する技術開発やターゲット容器構造を溶接部やボルト接続をできるだけ減らす設計改良を行っている。
浅見 和弘*; 太田垣 貴啓*; 石田 睦司; 眞田 幸尚
Landscape and Ecological Engineering, 14(1), p.3 - 15, 2018/01
被引用回数：2 パーセンタイル：14.97(Biodiversity Conservation)The Great East Japan Earthquake that occurred on March 11, 2011 generated a series of massive tsunami waves that caused severe damage to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, following which a large amount of radioactive materials was discharged from the power plant into the environment. Given the recently developed technologies for unmanned helicopters and their potential application in airborne radiation monitoring, we developed a radiation monitoring system for aerial use. We then used unmanned helicopters to measure the radiation level in areas with soil contaminated by radioactive cesium emitted from the nuclear power plant to evaluate the ambient dose-rate distribution around the site. We found that in dry riverbeds near the nuclear power plant, the dose rate was higher than that in landside areas. In addition, we carried out soil sampling in dry riverbeds. The results did not contradict the results measured by unmanned helicopter. As a result, a possible scenario is that river sediment and adjacent soil containing radioactive materials were carried from the upstream to the downstream due to an event such as a rise in water caused by a typhoon, etc., and remained in the riverbed after the water drained away. The vertical profile of radioactive materials in the soil and the measurement results for river sediment at river mouth areas corroborated the scenario.
勅使河原 誠; 池田 裕二郎; 大井 元貴; 原田 正英; 高田 弘; 柿白 賢紀*; 野口 学*; 島田 翼*; 清板 恭一*; 村島 大亮*; et al.
Nuclear Materials and Energy (Internet), 14, p.14 - 21, 2018/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)J-PARCの1MWパルス中性子源では、中性子パルスの成形に用いるデカップラとして、異なる共鳴吸収材から構成し、1eVと高い中性子吸収エネルギーを有するAg-In-Cd合金を開発した。このデカップラによりパルス成形された中性子は、粉末解析の実験装置において最高分解能を更新したが、中性子照射によって生成される長半減期の108mAgの放射能が高いため使用済み機器の取扱においては短所であった。そこで、放射能を大幅に減らす代替材としてAuを使用したAu-In-Cd材の開発を行ってきた。しかしながら、実機のモデレータ・反射体に実用化する上で、大型のAu-In-Cd板と構造材のA5083材とをHIP接合し十分な接合強度を得ることが課題であった。本研究では、Au-In-Cd材の表面状態、大型化した熱容量の変化による接合部界面温度に関わる検討を行い、実規模大のHIP接合において、最適接合条件を見つけることができた。この結果、反射体へのAu-In-Cd材の実用化に成功し、中性子性能を損なわず、大幅な放射能低減の見通しを得た。
日高 昭秀; 横山 裕也
Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.29 - 42, 2017/09
福島第一原子力発電所事故後期に東海村で測定された空気中のCsの性状が3月30日にガス状から粒子状に変わったことに関し、BC制御材を用いたPhebus FPT3実験やWSPEEDIコードによるソースターム逆算の結果を参照して、CsOHがBC起源のHBOと反応して生成するCsBOが再蒸発したことが原因であること、また、CsBOは環境中に放出後、逆反応を起こし、HBOが水に溶けたことがBの測定を難しくしているとの仮説を提案した。本仮説に基づく計算は、3月20日以降の炉心冷却注水量の最適化に伴う温度上昇時の環境中への放出量増大と合わせ、放出挙動を的確に再現できたが、推論の実証が重要である。今後は、様々な測定データを詳細に分析し、Bの存在を確認することが重要と考える。
竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 小藤 博英; 小泉 務; 水野 朋保
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
SmART cycle test has been promoted for reduction of volume and radiotoxicity of vitrified waste. It is a fuel cycle test using small amount of minor actinides (MA) in irradiated FBR fuels. The plan includes U, Pu and MA partitioning, fuel fabrication, irradiation at FBR and post irradiation examination. In this paper, a series of radioactive tests for MA partitioning from the irradiated fuel were mainly focused. As treatment of the irradiated fuel, it was sheared and dissolved by hot nitric acid, and then, U, Pu and Np in the dissolved fuel solution are co-extracted by solvent extraction. Am and Cm in the raffinate are efficiently separated by chromatographic technique. The target of MA yield for this cycle test is more than 1g to fabricate MOX pellets bearing 5% MA. As the current status for the MA partitioning, we have successfully finished the shearing and dissolution of the irradiated FBR fuel and solvent extraction process and the two steps flowsheet for Am and Cm partitioning from the raffinate and denitration behavior of separation product solution was discussed.
Awual, M. R.; 宮崎 有史; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Chemical Engineering Journal, 291, p.128 - 137, 2016/05
被引用回数：201 パーセンタイル：99.35(Engineering, Environmental)A novel macrocyclic ligand of di-o-benzo-p-xylyl-28-crown-8-ether (DOBPX28C8) was prepared and successfully anchored onto the mesoporous silica for the fabrication of mesoporous hybrid adsorbent (MHA) using direct immobilization approach and serving as an efficient adsorbent for Cs removal. The high amount of K (7.69 mM) was slightly affected the Cs adsorption because the hydration radius of K is close to the Cs than that of the other cation of Na. Also the Cs adsorption efficiency was more higher even in the presence of 1,025 fold K and 1,739 fold Na, respectively. The functional group of DOBPX28C8 ligand embedded onto the mesoporous silica exhibited more conformational freedom, and the benzene ring in para position was consolidated for pai-electron orientation with expanding the ring size of DOBPX28C8 for easy capturing with high selectivity and adsorption ability towards the Cs.
Awual, M. R.; 矢板 毅; 宮崎 有史; 松村 大樹; 塩飽 秀啓; 田口 富嗣
Scientific Reports (Internet), 6, p.19937_1 - 19937_10, 2016/01
被引用回数：150 パーセンタイル：97.26(Multidisciplinary Sciences)A novel macrocyclic ligand of 
-benzo-
-xylyl-22-crown-6-ether (OBPX22C6) was developed and successfully immobilized onto mesoporous silica for the preparation of hybrid adsorbent. The benzene ring 
electron is the part of crown ether of OBPX22C6 for easy orientation of the macrocyclic compound for making the electron donation with Cs complexation. The results clarified that the Cs removal process was rapid and reached saturation within a short time. Considering the effect of competitive ions, sodium did not markedly affect the Cs adsorption whereas potassium was slightly affected due to the similar ionic radii. Due to its high selectivity and reusability, significant volume reduction is expected as this promising hybrid adsorbent is used for Cs removal in Fukushima wastewater.
Awual, M. R.; Eldesoky, G. E.*; 矢板 毅; Naushad, M.*; 塩飽 秀啓; Alothman, Z. A.*; 鈴木 伸一
Chemical Engineering Journal, 279, p.639 - 647, 2015/11
被引用回数：218 パーセンタイル：99.29(Engineering, Environmental)A novel Schiff base ligand based nano-composite adsorbent (NCA) was prepared for the detection and removal of copper (Cu(II)) ions in wastewater samples. Upon the addition of Cu(II) ions to NCA at optimum conditions, the clear color was visible to the naked-eye in the detection system. This NCA exhibited an obvious color change from yellowish to dark green in the presence of Cu(II) ions in aqueous solution. The NCA could detect the Cu(II) ions over other foreign ions with high sensitivity and selectivity. For adsorption behaviour, influences several factors such as solution pH, contact time, concentration for Cu(II) ion adsorption was investigated by batch experiment in detail. The results showed that neutral solution pH was suitable to get optimum Cu(II) ions adsorption.
Awual, M. R.; 矢板 毅; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一
Chemical Engineering Journal, 276, p.1 - 10, 2015/09
被引用回数：160 パーセンタイル：98.55(Engineering, Environmental)The organic ligand of N,N(octane-1,8-diylidene)di(2-hydroxyl-3,5-dimethylaniline) was synthesized and anchored onto inorganic mesoporous materials by direct immobilization method for Co(II) ions capturing from waste samples. The interaction of this material with various metal ions was evaluated, and it exhibited distinct color change from whitish to green in the presence of Co(II) ions, detectable even to the naked-eye. The effects of solution pH, contact time, competing ions and initial concentration on Co(II) sorption on NCA were investigated under optimum conditions. The data also clarified that the NCA adsorbent is an efficient and eco-friendly adsorbent for Co(II) treatment. Therefore, the proposed adsorbent can be considered as a potential candidate for Co(II) ions monitoring and removal from wastewater in large-scale operations.
高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.2099 - 2104, 2015/09
The radioactive contaminated water has accumulated at Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station after the severe damage by the events accompanying the earthquake and tsunami. The concentration of Ca in the accumulated water is higher than that of Sr. Because of their chemical similarity, the secondary radioactive waste from Sr decontamination process will contains Ca more than Sr. Therefore, the volume of the secondary waste will increase more unnecessarily. Three kinds of Sr adsorbents; SW-KAZLS, the Hydrous titanic acid and SrTreat, were characterized and assessed from the viewpoint of Sr decontamination for radioactive contaminated water. The amount of Sr in SW-KAZLS showed the highest Sr selectivity. Since the Hydrous titanic acid was the hardest adsorbent of three, it is applied well to adsorption tower. The amount of Sr in SrTreat was favorable, and it could be applied to decontamination for the radioactive contaminated water of low Sr concentration.
Shahat, A.*; Awual, M. R.; Khaleque, M. A.*; Alam, M. Z.*; Naushad, M.*; Chowdhury, A. M. S*
Chemical Engineering Journal, 273, p.286 - 295, 2015/08
被引用回数：245 パーセンタイル：99.47(Engineering, Environmental)The detection and removal of lead (Pb(II)) ions in water is essential for both human health and the natural environment. This study reported the feasibility of the large-pore diameter nano-adsorbent for capturing low level Pb(II) ions from aqueous solutions in a batch system, in order to comply with the toxicity limit for discharging wastewaters. The proposed Pb(II) detection system has good characteristics with high sensitivity and selectivity, robustness, easy operation, portability and use of a small sample volume. The competing ions effect was assessed with spiked samples and the nano-adsorbent exhibited high selectivity to Pb(II) ions with optimum color formation and the detection procedure can be easily applied to rapid on-site Pb(II) ions monitoring.
Shahat, A.*; Awual, M. R.; Naushad, M.*
Chemical Engineering Journal, 271, p.155 - 163, 2015/07
被引用回数：207 パーセンタイル：99.23(Engineering, Environmental)Ligand anchored functional nanomaterials are increasingly gaining interest as efficient materials for various types of toxic pollutants. In this study, the organic ligand was densely anchored onto the mesoporous silica by the building-block approach as facial adsorbent, characterized and then examined for the cobalt (Co(II)) ion detection and removal from aqueous solutions. This study also examined the possibility of using facial adsorbent to remove low concentrations of Co(II) ions from water solution. The sorption isotherms fit the Langmuir sorption model well and the maximum Co(II) ion sorption capacity was 157.73 mg/g. The effective eluent of 0.20M HCl was used to elute the Co(II) from the facial adsorbent, and the adsorbent was simultaneously regenerated into the initial form after rinsing with water.
Awual, M. R.; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓
Journal of Hazardous Materials, 291, p.111 - 119, 2015/06
被引用回数：219 パーセンタイル：99.06(Engineering, Environmental)This work reports the selenium (Se(IV)) detection and removal from water by ligand functionalized organic-inorganic based novel composite adsorbent. The adsorbent exhibited distinct color change in the presence of various concentrations of Se(IV). This was characterized by UV-vis spectroscopy, and the color change was observed by naked-eye observation. The data fitted well to the Langmuir isotherm model, and the maximum Se(IV) sorption capacity was 111.12 mg/g. The presence of diverse competing ions did not affect the Se(IV) sorption capacity, and the adsorbent had almost no sorption capacity for these coexisting ions, which suggests the high selectivity to Se(IV) ions.
Awual, M. R.
Chemical Engineering Journal, 266, p.368 - 375, 2015/04
被引用回数：497 パーセンタイル：99.9(Engineering, Environmental)The soft donor atoms containing organic ligand was prepared and then successfully immobilized onto the ordered nanomaterials to form facial adsorbent for copper(II) ions removal from water. The soft donor atoms of this ligand are actively working to make a stable complex formation with Cu(II) at a neutral pH region. It is also noted that the organic ligand was acted as receptors and able to transfer chemical information into analytical signals by charge transfer transudation during the detection operation.
