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樋川 智洋; 甲斐 健師; 熊谷 友多; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 160(21), p.214119_1 - 214119_9, 2024/06
イオン化によって引き起こされる不均質反応であるスパー反応は、溶液中の放射線分解あるいは光分解反応を左右する重要な反応だが、そのスパーの形成プロセスはまだ解明されていない。その理由の1つとして、イオン化によって生成した荷電種を取り囲む溶媒和分子の誘電応答の影響がまだ明らかになっていないことが挙げられる。誘電応答は誘電率の時間変化に対応しており、スパー形成プロセスにおける反応拡散系に影響を与える可能性がある。そこで本研究では、誘電応答を考慮しながらDebye-Smoluchowski方程式を解くことにより、反応拡散系に対する誘電応答の影響を調べた。荷電種間に働くクーロン力は、誘電応答とともに徐々に減少する。本計算から、誘電応答が完了する前に荷電種間で反応が起こる条件を見積もることが出来た。これまで低LET放射線誘起によるイオン化で生成する自由電子の初期G値が静的な誘電率に依存することは報告されているが、荷電種間が密になる高LET放射線や光誘起の化学反応を扱う場合は誘電応答を考慮することが重要であることが示唆された。
-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01
被引用回数：14 パーセンタイル：81.66(Chemistry, Physical)An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(
(HONTA + R
) = (7.61 
0.82) 
10
M
s)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。
物質科学研究部
JAERI-Review 2004-027, 131 Pages, 2004/12
JAERI-Review-2004-027.pdf:17.03MB
本報告書は東海研究所タンデム加速器を利用し、2003年4月1日から2004年3月31日に行われた研究活動を取りまとめたものである。(1)加速器の運転状況及び開発,(2)原子核構造,(3)原子核反応,(4)核化学,(5)原子核理論,(6)原子分子物理及び固体物理及び、(7)材料の照射効果の7部門にまたがる42編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究リストを収録している。
中野 純一; 塚田 隆; 辻 宏和; 寺門 正吾; 高野 利夫; 遠藤 慎也
JAERI-Tech 2003-092, 54 Pages, 2004/01
JAERI-Tech-2003-092.pdf:14.05MB
照射誘起応力腐食割れ(Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking, IASCC)は中性子照射,応力及び高温水等の腐食環境が複雑に作用して生じる炉内構造材料の損傷現象であり、軽水炉の高経年化に伴う重要な検討課題となっている。IASCCにおけるき裂の発生・成長のメカニズムを解明するにはき裂成長のプロセスとき裂発生のプロセスを分離して検討することが必要である。そのため、照射材を用いて高温高圧水中での低ひずみ速度試験(Slow Strain Rate Test, SSRT)を無人で長時間連続して行いながら、試験片表面のその場観察が可能な装置を開発した。本装置の性能確証試験として、未照射のSUS304ステンレス鋼試験片を用いて561K, 9MPaの高温高圧水中において、試験片表面のその場観察を実施しながらの引張試験と未観察でのSSRTを行った。それらの結果から以下のことを確認した。(1)ホットセル内での遠隔操作による試験片の取扱・観察,データの記録が可能であること。(2)高温水中でのその場観察が可能であり、試験片形状は平板型が観察に適していること。(3)長期の試験期間において、試験条件を一定に制御可能であるとともに無人で安全にデータ取得が可能であること。
物質科学研究部
JAERI-Review 2003-028, 173 Pages, 2003/11
JAERI-Review-2003-028.pdf:8.28MB
本年次報告書は、東海研究所の原研タンデム加速器で、2002年4月1日から2003年3月31日までの間に行われた研究活動をとりまとめたものである。(1)加速器の運転状況及び開発(2)原子核構造(3)原子核反応(4)核化学(5)原子核理論(6)原子分子物理及び固体物理(7)材料の照射効果の7部門にまたがる54編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究のリストを収録している。
原研・大学プロジェクト共同研究検討委員会; 原研施設利用共同研究委員会
JAERI-Conf 2003-015, 103 Pages, 2003/11
JAERI-Conf-2003-015.pdf:8.92MB
本報告は、平成15年2月18日、東大において開催された「原研・大学プロジェクト共同研究シンポジウム; 第4期プロジェクト共同研究の成果と今後の展開」をまとめたものである。バックエンド化学及び放射線高度利用の2つのプロジェクトよりなる原研・大学プロジェクト共同研究は15年度をもって終了することから、第4期プロジェクト共同研究についての成果を発表するとともに、これまでの本プロジェクト共同研究の活動をふりかえり、今後の連携の効果的な方策について意見交換を行うために開催された。バックエンド化学及び放射線高度利用の2つのプロジェクトの目的,各テーマ毎の成果,今後の研究展開が報告された。バックエンド化学の総括では、再処理と廃棄物処分の分野で原研と大学が「プロジェクト」として協力して取り組むことによって、単独では成し得ない成果を挙げたことが報告された。また、放射線高度利用の分野では、TIARAを用いた独創的な研究が進められ、人材育成を含めて多くの成果が得られたことが報告された。さらに、パネル討論では、原研・大学プロジェクト共同研究を通して得られた経験と実績を生かし、今後の新たな連携方策を探ることの重要性が強調された。
1月9日, 日本原子力研究所東海研究所池添 博; 吉田 忠; 竹内 末広
JAERI-Conf 2003-017, 175 Pages, 2003/10
JAERI-Conf-2003-017.pdf:13.09MB
原研タンデム加速器・ブースター施設は、高性能で多様な重イオンビームを提供できることから、原子核物理,核化学,原子分子及び物性,材料などの基礎科学研究への利用を推進してきたところである。過去2回の研究会と同様に本研究会では、これまで2年間で得た成果の報告をしていただくだけでなく、各分野の研究者間、つまり原子核分野の研究者,物性関連分野の研究者,その他の境界領域の研究者等の間の異分野間で活発な討論をすることとした。また、今後予想される研究分野まで講演の幅を広げることで新たな重イオンを利用した科学研究の出発点となるように企画した。特に今回は、KEKとの共同研究による短寿命核ビーム加速装置開発の現状と短寿命核科学研究に向けた研究計画を中心テーマとした。
物質科学研究部
JAERI-Review 2002-029, 152 Pages, 2002/11
JAERI-Review-2002-029.pdf:6.56MB
本年次報告書は、東海研究所の原研タンデム加速器で2001年4月1日から2002年3月31日までの間に行われた研究活動をとりまとめたものである。(1)加速器の運転と開発研究,(2)核構造,(3)核反応,(4)核化学,(5)核理論,(6)原子分子物理,固体物理,(7)材料の照射効果の7部門にまたがる48編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等との協力研究のリストを収録している。
馬場 祐治
Trends in Vacuum Science & Technology, Vol.5, p.45 - 74, 2002/10
100eVから3keVの軟X線を固体に照射したときに表面で起こる化学反応に関し、分解イオンの脱離反応を中心に解説した。主として取り扱った系は、内殻電子励起による吸着系,凝縮系,固体分子からの正イオンの脱離である。内殻軌道から価電子帯の非占有軌道への共鳴励起に対応するエネルギーのX線を照射すると、特定の元素周辺や、特定の化学結合を選択的に切断して特定の分解イオンを表面から脱離させることができる。このような選択性は、第三周期元素の1s軌道から4p軌道への共鳴励起において特に顕著に現れる。共鳴励起後の脱励起は主としてオージェ遷移によって起こることから、内殻イオン化閾値付近のX線エネルギーにおいてオージェ電子スペクトルも測定した。一連の研究で観測された高選択的なイオン脱離反応の機構に関し、電子及び脱離イオン強度のX線エネルギー依存性とオージェ電子スペクトルの結果に基づいて詳細に議論した。
森 雄一郎*; 井手 広史; 鍋谷 栄昭; 塚田 隆
JAERI-Tech 2002-003, 32 Pages, 2002/02
JAERI-Tech-2002-003.pdf:2.24MB
高経年軽水炉の信頼性・安全性を確保するうえで、炉内構造物に発生するおそれのある照射誘起応力腐食割れ(IASCC:Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking)は、重要かつ緊急な検討課題とされており、このための材料照射研究が計画されている。また、原子炉材料の照射研究の進展に伴い、照射試験中の環境を高精度に制御することが要求されており、特にIASCC研究のための照射試験では、中性子照射量や照射温度に加えて、水質の制御が重要である。このような状況から原研では、沸騰水型軽水炉(BWR:Boiling Water Reactor)の炉内環境を模擬した条件下での材料照射試験が可能な高度材料環境照射装置を材料試験炉(JMTR:Japan Materials Testing Reactor)に設置するための設計検討を行った。高度材料環境照射装置は、試験片を収納し炉内へ装荷される飽和温度キャプセル、同キャプセルへ水質調整した高温高圧水を供給する水環境制御装置などから構成される。本報告書は、1999年度に行った水環境制御装置の水質調整系に関する設計検討の内容をまとめたものである。
物質科学研究部
JAERI-Review 2001-030, 147 Pages, 2001/11
JAERI-Review-2001-030.pdf:6.99MB
本年次報告は、東海研究所の原研タンデム加速器で2000年4月1日から2001年3月31日までの間に行われた研究活動をとりまとめたものである。(1)加速器の運転と開発研究,(2)核構造,(3)核反応,(4)核化学,(5)核理論,(6)原子核物理・固体物理,(7)材料の照射効果の7部門にまたがる46編の研究報告,公表された文献,関与した職員及び大学等の協力研究のリストを収録している。
HTTR利用研究委員会
JAERI-Review 2001-016, 232 Pages, 2001/05
JAERI-Review-2001-016.pdf:12.01MB
高温工学試験研究炉(HTTR)を用いる照射研究である「高温工学に関する先端的基礎研究」の成果と今後の計画についてまとめた。本研究は、高温で広い照射空間が利用できるというHTTRの特徴を生かして、一連の先端的な高温照射研究を行うものである。原研は、大学及び研究機関の協力を得て、平成6年度以来、(1)新素材・材料開発分野、(2)放射線化学・核融合関連分野、(3)高温照射技術・その他原子力関連分野について、予備試験を実施してきた。HTTR利用研究委員会は、予備試験の研究成果や方法論、今後の計画について検討するとともに、HTTR熊射試験及び環射後試験のための設備の整備について検討を進めてきた。本報告書は、約7年間にわたる予備試験及び設備整備の成果についてまとめを行うとともに、今後の計画の概要を明らかにしたものである。
数土 幸夫; 星屋 泰二; 石原 正博; 柴田 大受; 石野 栞*; 寺井 隆幸*; 奥 達雄*; 本橋 嘉信*; 田川 精一*; 勝村 庸介*; et al.
Proceedings of OECD/NEA 2nd Information Exchange Meeting on Basic Studies in the Field of High-temperature Engineering, p.39 - 50, 2001/00
原研では、高温における照射によって、従来は実現できなかった新素材の創製,新しい化学反応プロセスの開発,炉内計測技術開発等を目指した高温工学に関する先端的基礎研究を進めている。本発表では、これまでの予備試験結果として、(1)新素材・材料開発(高温高性能SiC半導体の中性子転換ドーピング,高温酸化物超電導体の照射改質,耐熱型炭素・SiC系複合材料の機構解明),(2)高温放射線化学(高温放射線場の特異反応等),(3)高温炉内計装技術開発(耐熱・耐放射線光ファイバ)に関する最近の成果概要を総括するとともに、HTTR照射試験に向けての国際協力を視野にいれた今後の計画を報告する。
馬場 祐治; 吉井 賢資; 山本 博之; 佐々木 貞吉; W.Wurth*
Material Chemistry 96: Proc. of Int. Symp. on Material Chemistry in Nuclear Environment, 0, p.391 - 399, 1996/00
放射光軟X線を固体表面に吸着した分子の選択的光化学反応に用いる有効性を、筆者らの実験結果に基づき概説した。可視光や紫外線に比べ軟X線を用いる利点は、内殻電子励起の「元素選択性」と「結合サイト選択性」にある。前者はSiCl
、PCl
、S
Cl等異なる2種類の元素から成る分子の吸着系からの正イオンの脱離において見出された。後者は、(CHS)分子吸着系のS
共鳴励起によるS
及びCH
イオンの脱離において見出された。オージェ崩壊過程との比較により、これらの選択的光化学反応は、内殻軌道から反結合性
軌道へ励起された電子(スペクテータ電子)の効果によるものであると結論した。
鈴木 元衛; 古田 照夫
JAERI-M 92-162, 57 Pages, 1992/11
近年軽水炉燃料の高燃焼度化が要求されている。燃料の燃焼度伸長にとって最大の制約要因は、被覆管の水側腐食であると予測されている。この腐食に関して、BWRではノジュラー腐食が、PWRでは照射環境での腐食速度加速が問題である。これらの問題に関して、精力的な研究をとおして多くの知見が得られており、耐腐食性に優れた被覆材料の開発の試みも行なわれているが、なお依然として照射環境下での腐食には大きな未知要因が存在する。本報告は、被覆管の水側腐食の研究の現状をまとめ、それにもとづき今後の研究の方向を検討したものである。
大阪支所
JAERI-M 92-129, 40 Pages, 1992/09
本報告書は、大阪支所において、平成元年度から3年度までに行なわれた研究活動を、各年度ごとにまとめたものである。主な研究題目は、エキシマーレーザー光照射による有機低分子化合物より高付加価値化合物の合成、高機能付与のための高分子表面改質、
線によるグラフト反応及び難燃材料の開発、放射線による金属カルボニル及び金属塩水溶液からの金属微粒子の合成、化学吸着による多層膜の形成、気体の励起発光、線量測定の研究などである。
大阪支所
JAERI-M 91-054, 44 Pages, 1991/03
本報告書は大阪支所において昭和63年度に行われた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、レーザー有機化学反応の研究、電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、光化学反応による有機化合物の合成に関する研究、及び線量測定の基礎研究などである。
武久 正昭*; 団野 晧文*; 長山 尚; 大野 新一; 小池 満
放射線化学の歴史と未来; 30年の歩み, p.57 - 67, 1991/00
30年前にわが国における放射線化学の研究が開始した。原研東海研においては10hCiの
Coの線源が設置され、広く共同利用に供されるとともに放射線利用研究室を中心に、高崎研究所設置まで、放射線化学の基礎研究がすすめられた。そのあらましを記した。
大阪支所
JAERI-M 90-054, 57 Pages, 1990/03
本報告書は大阪支所において昭和61年度に行われた研究活動をまとめたものである。主な研究題目は、ポリイミドフィルムへの鉄の注入、希ガスイオンの注入、メタノールの光化学反応、グラフト重合によるPETの表面改質、エポキシ樹脂の重合、LB膜の電子線重合及び、薄層試料の電子線線量測定の研究等である。
大野 新一
放射線化学, 0(50), p.17 - 19, 1990/00
新しいビーム利用の展開のうちの重イオンビームに関係する化学反応の起こり方の特徴、研究の始まり、従来の放射線化学との違い、期待される応用分野などの所感を述べる。
