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、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*
JAEA-Review 2021-060, 105 Pages, 2022/03
JAEA-Review-2021-060.pdf:4.59MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重線検出法などの最新計測システムを整備し、これを用いた測定、また放射線シミュレーション計算により線、X線を含む核種毎のスペクトルデータベースを構築し、これらを統合解析するスペクトル定量解読法(Spectral Determination Method: SDM法)を開発することにより、多核種同時定量を可能にし、化学分離プロセスを軽減することを目的とする。
Malins, A.; Lemoine, T.*
Journal of Open Source Software (Internet), 7(71), p.3318_1 - 3318_6, 2022/03
radioactivedecay is a Python package for radioactive decay modelling. It contains functions to fetch decay data, define inventories of nuclides and perform decay calculations. The default nuclear decay dataset supplied with radioactivedecay is based on ICRP Publication 107, which covers 1252 radioisotopes of 97 elements. The code calculates an analytical solution to a matrix form of the decay chain differential equations using double or higher precision numerical operations. There are visualization functions for drawing decay chain diagrams and plotting activity decay curves.
三輪 一爾; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司
MRS Advances (Internet), 7(7-8), p.165 - 169, 2022/03
本研究では、地表流と土砂移動により生じる地表面における核種移行を土中の鉛直核種濃度と粒径に応じた核種濃度を考慮して評価する方法を作成した。作成した核種移行評価法により、水平方向に均一なCs-137の初期汚染分布を有する仮想的なサイトにおいて1年間の核種移行評価を実施した。その結果、Cs-137がサイト内の窪地に集中することにより初期汚染分布濃度と比較して20%程濃度が上昇した。また、地表面における核種移行により、初期汚染分布の総核種量の0.18%が海洋へ流出した。これらの結果から、廃止措置終了確認における被ばく線量評価において地表面における核種移行を考慮することで、サイト内における外部被ばく線量の上昇と海洋へ流出した核種による水産物摂取による内部被ばく線量の上昇の可能性が示唆された。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*
JAEA-Review 2021-047, 127 Pages, 2022/01
JAEA-Review-2021-047.pdf:5.57MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、原子炉建屋内の鉄筋コンクリート部材における汚染濃度分布定量予測データベース構築である。令和2年度は、3.1節でメソスケールのひび割れ挙動を評価するためのデータ取得を目的に、試験体の作製および治具の開発等の測定準備、評価手法の確認、予備試験を実施した。また、剛体バネモデルを用いて、水和過程から極厚部材の応力・ひび割れを追随できる数値解析手法の枠組みを開発した。3.2節では、コンクリート部材における長期的な核種の浸透挙動評価を行うためのデータ取得および境界条件、ひび割れ試験体作製方法の検討を行った。3.3節では、事故後の物質濃度相当の条件でCsとSrがひび割れたコンクリートに浸透する状況をイメージングプレートにより可視化する準備を行った。また、
核種のコンクリートへの浸透挙動を調べるため、汚染水とコンクリートの接触に関する情報調査、長期浸漬の予察試験を実施した。
普天間 章; 眞田 幸尚; 佐々木 美雪; 川崎 義晴*; 岩井 毅行*; 平賀 祥吾*; 佐藤 一彦*; 萩野谷 仁*; 松永 祐樹*; 菊池 陽*; et al.
JAEA-Technology 2021-020, 138 Pages, 2021/11
JAEA-Technology-2021-020.pdf:17.11MB
2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺環境に飛散した。事故直後より放射性核種の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、有人ヘリコプター等を用いた航空機モニタリングが活用されている。本モニタリング技術を原子力施設等の事故時における緊急時モニタリングに活用し、モニタリング結果を迅速に提供するために、全国の発電所周辺におけるバックグラウンド放射線量や地形的特徴、管制空域等の情報を事前に整備している。令和2年度は美浜発電所並びに敦賀発電所および近畿大学原子力研究所並びに京都大学複合原子力科学研究所における研究用原子炉の周辺について航空機モニタリングを実施し、バックグランド放射線量および管制区域等の情報を整備した。さらに、本モニタリングの代替技術として期待されている無人飛行機による、原子力災害を想定した運用技術開発を進めた。本報告書は、それらの結果および実施によって抽出された技術的課題についてまとめたものである。
sp
Hard Rock Laboratory in Sweden舘 幸男; 伊藤 剛志*; Gylling, B.*
Water Resources Research, 57(11), 20 Pages, 2021/11
本論文では、エスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)のデータセットを用いて、収着及び拡散パラメータを実験室から原位置条件へと条件変換する手法を構築した。亀裂表面と岩石マトリクスの表面近傍の不均質性は、表面近傍での高い間隙率,拡散及び収着特性と、その段階的な変化を仮定した概念モデルによって評価された。非収着性のCl-36と低収着性のNa-22のモデル化結果によって、表面近傍の5mmの擾乱領域における間隙率と拡散係数の変化を考慮した概念モデルの妥当性が確認された。また、これらの陽イオンと陰イオンの拡散係数は、典型的な陽イオン加速と陰イオン排除の傾向を示した。一方で、収着メカニズムの異なる高収着性トレーサー(Cs-137, Ra-226, Ni-63, Np-237)のモデル化結果から、粒径サイズと収着分配係数との相関関係と、その表面近傍の擾乱との関係から条件変換する手法の有効性が確認された。
五十嵐 豪*; 芳賀 和子*; 山田 一夫*; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 駒 義和; 丸山 一平*
Journal of Advanced Concrete Technology, 19(9), p.950 - 976, 2021/09
Decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) in a proper manner requires assessment of the contamination levels and mechanisms for contamination in the concrete structures. Between January 2018 and March 2020, Japan's Ministry of Education Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology (MEXT) conducted a project called "The Analysis of Radionuclide Contamination Mechanisms of Concrete and the Estimation of Contamination Distribution at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station". In this review, we outline the results of this study. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption behaviors of Cs and Sr and therefore, their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because concrete causes a high pH. A reaction transport model was developed to assess further the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and on concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the materials used at F1NPS and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. Capillary water suction resulting from dried concrete was evaluated by considering structural changes in cement hydrates using X-ray CR and 
H-NMR relaxometry.
大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04
被引用回数：1 パーセンタイル：39.17(Nuclear Science & Technology)To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO
/UO between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.
杉山 大輔*; 中林 亮*; 田中 真悟*; 駒 義和; 高畠 容子
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.493 - 506, 2021/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)A modeling calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the Fukushima Daiichi nuclear power station has been upgraded by introducing an approach using Bayesian inference. The developed stochastic method describes the credible interval of the regression curve for the log-normal distribution of the measured transport ratio, which is used to calibrate the radionuclide transport parameters included in the modeling calculation. Consequently, the method can predict the robability distribution of the radionuclide composition in the Fukushima Daiichi wastes. The notable feature of the developed method is that it can explicitly investigate the improvement in the accuracy and confidence (degree of belief) of the estimation of the waste inventory using Bayesian inference. Specifically, the developed method can update and improve the degree of belief of the estimation of the radionuclide composition by visualizing the reduction in the width of uncertainty in the radionuclide transport parameters in the modeling calculation in accordance with the accumulation of analytically measured data. Further investigation is expected to improve the credibility of waste inventory estimation through iteration between modeling calculations and analytical measurements and to reduce excessive conservativeness in the estimated waste inventory dataset.
北村 暁
JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03
JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB
高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log
)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化(
),標準モルエンタルピー変化(
),標準モルエントロピー(
),比熱容量(
),反応の自由エネルギー変化(),反応のエンタルピー変化(
)および反応のエントロピー変化()を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlogについて再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。
普天間 章; 眞田 幸尚; 川崎 義晴*; 岩井 毅行*; 平賀 祥吾*; 佐藤 一彦*; 萩野谷 仁*; 松永 祐樹*; 菊池 陽*; 石崎 梓; et al.
JAEA-Technology 2020-019, 128 Pages, 2021/02
JAEA-Technology-2020-019.pdf:15.75MB
2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺環境に飛散した。事故直後より放射性核種の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、有人ヘリコプター等を用いた航空機モニタリングが活用されている。本モニタリング技術を原子力施設等の事故時における緊急時モニタリングに活用し、モニタリング結果を迅速に提供するために、全国の発電所周辺におけるバックグラウンド放射線量や地形的特徴、管制区域等の情報を事前に整備している。また、緊急時モニタリングの実効性向上に資するために原子力総合防災訓練に参画し、緊急時航空機モニタリングを実施している。令和元年度は東通原子力発電所並びに六ヶ所再処理工場および志賀原子力発電所周辺について航空機モニタリングを実施し、バックグランド放射線量及びを管制区域等の情報を整備した。また、原子力総合防災訓練の一環として、中国電力島根原子力発電所周辺において緊急時航空機モニタリングを実施した。さらに、本モニタリングの代替技術として期待されている無人飛行機による、原子力災害を想定した運用技術開発に着手した。本報告書は、それらの結果および実施によって抽出された技術的課題についてまとめたものである。
北村 暁; 赤堀 邦晃; 長田 正信*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.83 - 93, 2020/12
使用済燃料を再処理せず深地層中に処分(直接処分)した場合、放射性核種の放出挙動はガラス固化体の地層処分とは異なると考えられる。本論文では、直接処分における核種の放出挙動評価のひとつである瞬時放出率(IRF)の設定手法を構築した。IRFの設定にあたっては、諸外国の安全評価報告書等など最新の文献情報を参考に、瞬時放出挙動を、核分裂生成ガス放出率(FGR)に比例するものと一定値をとるものとに分類した。FGRについては、わが国の使用済燃料に対して取得されたデータを収集した上で、燃料挙動計算コードFEMAXIを使用して推奨値と最大値を算出した。また、算出したFGRや既往のIRF実測値を用いて、わが国の加圧水型原子炉(PWR)使用済燃料におけるIRFの推奨値と最大値を推定した。推定した推奨値を既往の文献値と比較したところ、概ね諸外国の設定値と同程度であることが確認された。
舘 幸男; 陶山 忠宏*; 三原 守弘
JAEA-Data/Code 2019-021, 101 Pages, 2020/03
JAEA-Data-Code-2019-021.pdf:4.05MB
TRU廃棄物や高レベル放射性廃棄物の地層処分を対象とした性能評価において、人工バリアであるセメントやベントナイト、天然バリアである岩石中での核種の収着現象は、核種の移行遅延を支配する重要な現象の一つである。収着の程度は一般的に収着分配係数(K
)によって表され、バリア材や環境条件に応じて大きく変動するため、それぞれの条件でのKデータを取得し、性能評価解析では関連する不確実性も考慮して収着パラメータ値を設定する必要がある。TRU廃棄物の処分システムでは、高レベル放射性廃棄物で検討されるベントナイトや岩石に加えて、バリア材として利用されるセメント系材料への収着や、一部の廃棄物に含まれる硝酸塩等の化学物質が地下水に溶解して収着に影響を及ぼすことなどを考慮する必要が生じる。本報告書では、このようなTRU廃棄物の処分において考慮すべきバリア材料や、硝酸塩等の影響物質、評価対象核種の組み合わせを対象として、Kデータをバッチ式収着試験により取得した結果を報告する。バリア材としては、普通ポルトランドセメント硬化体、通水で劣化させた普通ポルトランドセメント硬化体、凝灰岩を対象とし、液性については、蒸留水や模擬海水とバリア材料との平衡液に加え、硝酸塩やアンモニウム塩を含む液性条件を対象とした。元素は、C(有機形態),C(無機形態),Cl,I,Cs,Ni,Se,Sr,Sn,Nb,Am,Thを対象とした。ここで報告する収着データの一部は、TRU廃棄物処分技術検討書の性能評価における核種移行解析に用いたパラメータである核種移行データセット(RAMDA: Radionuclide Migration Datasets)の一部として取得・報告されているものであり、ここでは、これらのデータ取得の方法, 条件, 結果の詳細を報告する。
大葉 隆*; 石川 徹夫*; 永井 晴康; 床次 眞司*; 長谷川 有史*; 鈴木 元*
Scientific Reports (Internet), 10(1), p.3639_1 - 3639_11, 2020/02
被引用回数：6 パーセンタイル：72.43(Multidisciplinary Sciences)福島第一原子力発電所事故による住民の内部被ばく線量の再評価を行った。福島県民健康調査による896パターンの行動記録を解析し、大気拡散シミュレーションにより構築した放射性物質の時空間分布データベースを用いて、吸引による甲状腺線量を評価した。屋内退避による除染係数等の効果を考慮した結果、推定した甲状腺線量は測定に基づき評価した線量に近い値となった。1歳児の甲状腺線量の平均値と95パーセンタイル値は、それぞれ1.2から15mSv、7.5から30mSvの範囲であった。
斎藤 公明; 三上 智; 安藤 真樹; 松田 規宏; 木名瀬 栄; 津田 修一; 吉田 忠義; 佐藤 哲朗*; 関 暁之; 山本 英明*; et al.
Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105878_1 - 105878_12, 2019/12
被引用回数：20 パーセンタイル：87.21(Environmental Sciences)We summarized temporal changes in air dose rates and radionuclide deposition densities over five years in the 80 km zone based on large-scale environmental monitoring data obtained continuously after the Fukushima Nuclear Power Plant (NPP) accident. The air dose rates in environments associated with human lives decreased at a considerably faster rate than expected for radioactive decay. The average air dose rate originating from the radiocesium deposited in the 80 km zone was lower than that predicted from radioactive decay by a factor of 2-3 at five years after the accident. The causes of this rapid reduction were discussed quantitatively considering the characteristics of radiocesium migration in the environment.
三輪 一爾; 武田 聖司; 飯本 武志*
Radiation Protection Dosimetry, 184(3-4), p.372 - 375, 2019/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Environmental Sciences)福島事故後の除染作業によって発生した除去土壌を再生資材として再利用する方針が環境省により示されている。有効な再利用用途の1つである海面埋立地では、施工時に溶存した放射性Csの他に土粒子に付着した放射性Csの海洋への流出が予想されるため、安全評価上、両形態の核種移行を評価できるモデルが必要となる。そこで本研究では、施工時および供用時の放射性Csの流出をモデル化し、海洋に流出した核種についてはOECDにより示されたSediment modelにより移行評価を行った。沿岸域における核種移行評価にSediment modelを用いることの妥当性を、福島沿岸域の実測値の再現計算により確認した。施工時および供用時の核種流出を評価するモデルおよびSediment modelをクリアランスレベル評価コードPASCLR2に組み込むことで、海洋へ流出した核種からの被ばく線量評価を行えるようにした。
杉山 大輔*; 中林 亮*; 駒 義和; 高畠 容子; 塚本 政樹*
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.881 - 890, 2019/09
被引用回数：3 パーセンタイル：57.07(Nuclear Science & Technology)A calculation methodology for estimating the radionuclide composition in the wastes generated at the F1NPS has been developed by constructing a skeleton overview of the distribution of radionuclides considering the material balance in the system and calculation flowcharts of the transportation of radionuclides into the wastes. The wastes have a distinctive feature that their level of contamination includes considerable uncertainties. The developed method can explicitly specify the intrinsic uncertainties as a band to be included in the estimated radionuclide composition and can quantitatively describe the uncertainties by calibration using data on actual waste samples. Further studies to improve the quality of the calculation method, and acquiring a quantitative understanding of the spatial distribution of radionuclides inside the reactor building are suggested to be important steps toward reasonable and sustainable waste management as an integral part of the decommissioning.
浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*
Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04
NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.
島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11
福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、
U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。
舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*
Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11
被引用回数：4 パーセンタイル：37.78(Environmental Sciences)亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。
