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報告書

TRU廃棄物地層処分の性能評価のためのバリア材への核種の収着データの取得

舘 幸男; 陶山 忠宏*; 三原 守弘

JAEA-Data/Code 2019-021, 101 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-021.pdf:4.05MB

TRU廃棄物や高レベル放射性廃棄物の地層処分を対象とした性能評価において、人工バリアであるセメントやベントナイト、天然バリアである岩石中での核種の収着現象は、核種の移行遅延を支配する重要な現象の一つである。収着の程度は一般的に収着分配係数(K$$_{rm d}$$)によって表され、バリア材や環境条件に応じて大きく変動するため、それぞれの条件でのK$$_{rm d}$$データを取得し、性能評価解析では関連する不確実性も考慮して収着パラメータ値を設定する必要がある。TRU廃棄物の処分システムでは、高レベル放射性廃棄物で検討されるベントナイトや岩石に加えて、バリア材として利用されるセメント系材料への収着や、一部の廃棄物に含まれる硝酸塩等の化学物質が地下水に溶解して収着に影響を及ぼすことなどを考慮する必要が生じる。本報告書では、このようなTRU廃棄物の処分において考慮すべきバリア材料や、硝酸塩等の影響物質、評価対象核種の組み合わせを対象として、K$$_{rm d}$$データをバッチ式収着試験により取得した結果を報告する。バリア材としては、普通ポルトランドセメント硬化体、通水で劣化させた普通ポルトランドセメント硬化体、凝灰岩を対象とし、液性については、蒸留水や模擬海水とバリア材料との平衡液に加え、硝酸塩やアンモニウム塩を含む液性条件を対象とした。元素は、C(有機形態),C(無機形態),Cl,I,Cs,Ni,Se,Sr,Sn,Nb,Am,Thを対象とした。ここで報告する収着データの一部は、TRU廃棄物処分技術検討書の性能評価における核種移行解析に用いたパラメータである核種移行データセット(RAMDA: Radionuclide Migration Datasets)の一部として取得・報告されているものであり、ここでは、これらのデータ取得の方法, 条件, 結果の詳細を報告する。

論文

Reconstruction of residents' thyroid equivalent doses from internal radionuclides after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident

大葉 隆*; 石川 徹夫*; 永井 晴康; 床次 眞司*; 長谷川 有史*; 鈴木 元*

Scientific Reports (Internet), 10(1), p.3639_1 - 3639_11, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.98(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故による住民の内部被ばく線量の再評価を行った。福島県民健康調査による896パターンの行動記録を解析し、大気拡散シミュレーションにより構築した放射性物質の時空間分布データベースを用いて、吸引による甲状腺線量を評価した。屋内退避による除染係数等の効果を考慮した結果、推定した甲状腺線量は測定に基づき評価した線量に近い値となった。1歳児の甲状腺線量の平均値と95パーセンタイル値は、それぞれ1.2から15mSv、7.5から30mSvの範囲であった。

論文

Summary of temporal changes in air dose rates and radionuclide deposition densities in the 80 km zone over five years after the Fukushima Nuclear Power Plant accident

斎藤 公明; 三上 智; 安藤 真樹; 松田 規宏; 木名瀬 栄; 津田 修一; 吉田 忠義; 佐藤 哲朗*; 関 暁之; 山本 英明*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105878_1 - 105878_12, 2019/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:17.93(Environmental Sciences)

We summarized temporal changes in air dose rates and radionuclide deposition densities over five years in the 80 km zone based on large-scale environmental monitoring data obtained continuously after the Fukushima Nuclear Power Plant (NPP) accident. The air dose rates in environments associated with human lives decreased at a considerably faster rate than expected for radioactive decay. The average air dose rate originating from the radiocesium deposited in the 80 km zone was lower than that predicted from radioactive decay by a factor of 2-3 at five years after the accident. The causes of this rapid reduction were discussed quantitatively considering the characteristics of radiocesium migration in the environment.

論文

Development of dose estimation system integrating sediment model for recycling radiocesium-contaminated soil to coastal reclamation

三輪 一爾; 武田 聖司; 飯本 武志*

Radiation Protection Dosimetry, 184(3-4), p.372 - 375, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

福島事故後の除染作業によって発生した除去土壌を再生資材として再利用する方針が環境省により示されている。有効な再利用用途の1つである海面埋立地では、施工時に溶存した放射性Csの他に土粒子に付着した放射性Csの海洋への流出が予想されるため、安全評価上、両形態の核種移行を評価できるモデルが必要となる。そこで本研究では、施工時および供用時の放射性Csの流出をモデル化し、海洋に流出した核種についてはOECDにより示されたSediment modelにより移行評価を行った。沿岸域における核種移行評価にSediment modelを用いることの妥当性を、福島沿岸域の実測値の再現計算により確認した。施工時および供用時の核種流出を評価するモデルおよびSediment modelをクリアランスレベル評価コードPASCLR2に組み込むことで、海洋へ流出した核種からの被ばく線量評価を行えるようにした。

論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

論文

Study on criticality in natural barrier for disposal of fuel debris from Fukushima Daiichi NPS

島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11

福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、$$^{235}$$U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。

論文

Effects of fine-scale surface alterations on tracer retention in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.36(Environmental Sciences)

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。

論文

Analytical studies of three-dimensional evaluation of radionuclide distribution in zeolite wastes through gamma scanning of adsorption vessels

松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*

Nuclear Science and Engineering, 192(1), p.70 - 79, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:75.54(Nuclear Science & Technology)

これまでTMI-2事故時の汚染水処理に用いた水没式の脱塩システム(SDS)に対して、アスペクト比の小さな吸着塔を円筒形状に近似して、その軸方向のみを対象にしたgammaスキャニングに関する解析的研究を進めてきた。本研究では、事故時の報告書をもとに再現した現実系の軸方向のスキャニングを模擬した計算を行い、円筒形状の結果と比較するとともに、径方向のスキャニングも新たに試みて、吸着塔内の核種分布の3次元評価の可能性を模索した。吸着塔の上面および底面からの径方向のスキャニングの模擬計算では、ゼオライト充填層中に仮想的なディスク形状とシェル形状に設定したCs-137がそれぞれ明瞭に観察可能であることを確証した。

論文

Assessment of sorption and diffusion in the rock matrix in the NUMO safety case

浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男

Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12

NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Development of a short-term emergency assessment system of the marine environmental radioactivity around Japan

小林 卓也; 川村 英之; 藤井 克治*; 上平 雄基

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(5), p.609 - 616, 2017/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:31.96(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された放射性物質は、北太平洋、特に本州北東部の沿岸海域に深刻な海洋汚染を引き起こした。このようなシビアアクシデントにより海洋に放出される放射性物質の海洋中移行を調べるために、日本原子力研究開発機構は日本周辺海域における放射性物質濃度を予測する緊急時海洋環境放射能評価システム(STEAMER)を開発した。STEAMERを緊急時環境線量情報予測システム(世界版)WSPEEDI-IIと結合して用いることで、大気および海洋環境中における正確な放射能汚染予測が可能となる。本論文では、STEAMERに海洋データの入力として用いる2種類の3次元海流場、海洋中放射性物質拡散モデル、モデルの適用例、そしてSTEAMERの機能について記述した。

論文

Diffusion model considering multiple pore structures in compacted bentonite

四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06

処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。

報告書

水浸漬法によるMA系アスファルト固化体の脱硝技術の検討

入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2015-008, 28 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-008.pdf:13.63MB

東海再処理施設で製作された約3万本のアスファルト固化体のうち、16,671本のMA系アスファルト固化体がアスファルト固化体貯蔵施設内に保管されている。MA系アスファルト固化体の処分に向けた評価の不確実性を低減する手段の1つとして、アスファルト固化体から硝酸塩を分離できる脱硝技術である水浸漬法を検討した。水浸漬法による脱硝技術開発における要素技術として、(1)アスファルト固化体の粉砕技術、(2)水浸漬法による粉砕したアスファルト固化体の脱硝技術に関して調査した。粉砕技術は硝酸塩等の浸出を速めるために必要であり、粗砕及び微粉砕試験ごとに試料粒径の分布を求めた。脱硝技術の調査は硝酸イオン及び亜硝酸イオンの浸出挙動に加え、放射性核種として取り込まれている元素の浸出挙動を求めた。

論文

Radionuclide release to stagnant water in the Fukushima-1 Nuclear Power Plant

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.301 - 307, 2015/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:18.6(Nuclear Science & Technology)

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算すると共に、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。トリチウム,ヨウ素、そしてセシウムの放出率は数十%であり、一方、ストロンチウムとバリウムはそれよりも一桁から二桁小さかった。これらの放出率はTMI-2事故と同程度であった。

論文

Numerical simulations of short-term migration processes of dissolved Cesium-137 due to a hypothetical accident of a nuclear submarine in the Japan Sea

小林 卓也; 茅野 政道; 外川 織彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 43(5), p.569 - 575, 2006/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:73.46(Nuclear Science & Technology)

海水循環モデル(Princeton Ocean Model)とランダムウォークモデル(SEA-GEARN)から構成される溶存状放射性物質移行コードシステムを開発した。モデルの応用として、原子力潜水艦の仮想事故により対馬海峡から放出された$$^{137}$$Csの海洋中における移行を日本海南西海域において計算した。溶存状放射性物質の移行過程の季節変動を調べるために、10日ごとの瞬時放出計算を1年間に渡り実施した。溶存状放射性物質の移行傾向は2つのパターンに分類された。1月から9月に放出を開始したケースでは、全ての高濃度域が本州に沿って北東に移行した。10月から12月に放出を開始したケースでは、多くの高濃度域が西へ移行し、本州に沿って分布する$$^{137}$$Cs 濃度は比較的低かった。東経134度線を通過する粒子数と対馬海峡の流入量の相関係数を求めたところ、R=0.718を得た。

論文

Characterization of radionuclides formed by high-energy neutron irradiation

横山 須美; 佐藤 薫; 野口 宏; 田中 進; 飯田 孝夫*; 古市 真也*; 神田 征夫*; 沖 雄一*; 金藤 泰平*

Radiation Protection Dosimetry, 116(1-4), p.401 - 405, 2005/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.54(Environmental Sciences)

高エネルギー陽子加速器施設における内部被ばく線量評価法及び空気モニタリング技術を開発するためには、高エネルギー陽子の加速に伴い、2次的に発生する中性子や陽子と空気構成成分との核破砕反応により空気中に生成される放射性核種の性状を明らかにしておく必要がある。このため、これらの核種のうち、まだ十分なデータが得られていない放射性塩素及び硫黄ガスの物理化学的性状を明らかにするために、Arと空気を混合したガスまたはエアロゾルを添加したArガスへの中性子照射実験を実施した。この結果、浮遊性放射性塩素は非酸性ガスとして、放射性硫黄は酸性ガスとして存在すること,放射性塩素及び硫黄ともにエアロゾルに付着すること,放射性塩素は壁面へ付着しやすいことが明らかとなった。

論文

VEGA; An Experimental study of radionuclides release from fuel under severe accident conditions

工藤 保; 日高 昭秀*; 更田 豊志

Proceedings of 2005 Water Reactor Fuel Performance Meeting (CD-ROM), p.883 - 889, 2005/10

VEGA計画を、日本原子力研究所において実施している。本計画では、シビアアクシデント条件下における燃料からの放射性物質放出に関する実験及び数値計算による実験後解析を行っている。雰囲気圧力,燃料温度,不活性または水蒸気雰囲気及びMOXに関して放出に対する影響を研究した。これらの影響は、高温及び高圧を含む実験実施の困難さからこれまでほとんど研究されてこなかった。加圧下におけるCsの放出は、大気圧下に比べて低下した。UO$$_{2}$$の融点より低く、燃料が泡状化するような温度領域においてCsの放出が促進された。水蒸気雰囲気においては、He不活性雰囲気に比べてCs及びRuの放出が増加した。2800K以上においてPuの放出量が、それまでの温度に比べて約3桁増加した。

論文

Research activities for development of CTBT-related technologies in JAERI

篠原 伸夫; 浅野 善江; 広田 直樹*; 伯耆田 貴憲; 井上 洋司; 熊田 政弘; 中原 嘉則*; 小田 哲三*; 打越 貴子*; 山本 洋一

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 3 Pages, 2005/10

本国際会議では、包括的核実験禁止条約(CTBT)検証体制に関連する原研の研究活動を報告する。その主題は、(1)CTBT検証制度の概要,(2)沖縄放射性核種監視観測所RN37,高崎放射性核種監視観測所RN38並びに東海実験施設RL11の整備及び運用,(3)放射性核種データのための国内データセンター(JAERI NDC)の整備である。RN38はCTBT機関/準備委員会によって認証され、毎日観測データを国際データセンター(IDC)に送っている。RN37及びRL11では、基盤整備と運用マニュアルを整備中である。JAERI NDCでは、世界中の観測所で測定されたデータをIDCから受信して試験的に解析評価するとともに、核実験あるいは原子力事故に対応するための大気拡散モデルコード(WSPEEDI: Worldwide Version of System for Prediction of Environmental Emergency Dose Information)を用いた放出源情報推定のためのシステム開発を行っている。

報告書

シュウ酸ブチルアミン洗浄剤の劣化溶媒洗浄特性(融合研究)

今泉 浩文; 伴 康俊; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

JAERI-Research 2005-025, 94 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-025.pdf:13.61MB

使用済燃料の再処理において、溶解,分離・抽出後にて発生した劣化溶媒中のリン酸ジブチル(DBP)・金属イオンを洗浄する手法として、無塩で焼却処分,電気分解が可能なシュウ酸ブチルアミンを用いた洗浄試験を実施しその特性を把握した。試験では、模擬劣化溶媒を用いたコールド試験にて、洗浄特性及び洗浄挙動の把握を行い最適洗浄条件を摘出し、その洗浄条件をもとに、実劣化溶媒を用いた連続洗浄試験を実施した。コールド試験では、模擬劣化溶媒として30%TBP/70%nDDに約2000ppmのDBPと金属イオンとしてZrイオンを添加した溶媒を、同容積のpH,濃度を変えたシュウ酸ブチルアミン溶液と混合し、その洗浄効果を確認した。その結果、0.25M濃度でのシュウ酸ブチルアミン(pH2)で金属イオンを、0.25Mシュウ酸ブチルアミン(pH4)でDBPを洗浄する方法がもっとも効果的でありDBP, Zrイオン共約95%の洗浄効果を得られた。この洗浄条件をもとに、実劣化溶媒を使い小型ミキサーセトラを用いた連続洗浄試験を実施し、洗浄特性データを取得した。なお、本研究は、核燃料サイクル開発機構と原研との融合研究「高度化湿式再処理要素技術開発研究」の一環として実施したものである。

論文

Radionuclide release from mixed-oxide fuel under high temperature at elevated pressure and influence on source terms

日高 昭秀; 工藤 保; 石川 淳; 更田 豊志

Journal of Nuclear Science and Technology, 42(5), p.451 - 461, 2005/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:56.45(Nuclear Science & Technology)

VEGA計画では、プルサーマルのPSAや安全評価のための技術的基盤を提供することを目的とし、これまでデータがほとんど得られていないシビアアクシデント条件下のMOX燃料からの放射性物質放出挙動を調べた。実験では、ATRふげんで照射されたMOX燃料を0.1及び1.0MPaのHe中で3123Kまで昇温した。その結果、Cs放出が2200K以下でUO$$_{2}$$燃料よりも増加すること,昇圧下の揮発性FPの放出はUO$$_{2}$$の場合と同様に減少すること,最終的なCsの放出割合は100%に達したが、低揮発性核種の放出は燃料溶融を経てもほとんど増加しないことを観測した。また、絶対量は小さいもののPu放出が2800K以上で増加することを観測したが、従来モデルではこれを予測できないため、測定データに基づいて実験式を作成した。VEGA実験の結果から、UO$$_{2}$$とMOX燃料では、PSAの観点から重要な放射性物質のインベントリ及び放出割合にほとんど差が無いことから、プルサーマル化により原子炉リスクは増加しないとの見通しを得た。

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