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論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

Measurements and analyses of the distribution of the radioactivity induced by the secondary neutrons produced by 17-MeV protons in compact cyclotron facility

松田 規宏; 泉 雄一*; 山中 吉之*; 丸藤 俊之*; 山田 正明*; 大石 晃嗣*

EPJ Web of Conferences (Internet), 153, p.07001_1 - 07001_6, 2017/09

 パーセンタイル:100

Measurements of reaction rate distributions of secondary neutrons produced by 17-MeV protons were conducted at a compact cyclotron facility with the foil activation method. The experimentally obtained distribution suggests that the target and the deflector as components of the cyclotron are principal beam loss points. The experimental data are compared with the results by the Monte Carlo simulation. The calculated results from the deflector based on the assumption of the beam loss rates were about 3 times higher than the experimental ones. This result implies that the overestimation may results from indeterminate beam loss rates at the deflector.

論文

Impact of PHITS spallation models on the neutronics design of an accelerator-driven system

岩元 大樹; 西原 健司; 岩元 洋介; 橋本 慎太郎; 松田 規宏; 佐藤 達彦; 原田 正英; 前川 藤夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1585 - 1594, 2016/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.94(Nuclear Science & Technology)

The impact of different spallation models and parametrisations of nucleon-nucleus interactions in PHITS on nuclear characteristics of an accelerator-driven system (ADS) is investigated. Cut-off neutrons below 20 MeV calculated by a current default option of the spallation model (i.e., Li${`e}$ge Intranuclear Cascade (INC) model version 4.6, INCL4.6) are found to be 14% less than those by the old spallation model (it i.e. Bertini INC model). This decrease increases the proton beam current that drives the 800-MW thermal power, and impacts various ADS parameters, including material damage, nuclear heating of the proton beam window (PBW), and the inventory of spallation products. To validate these options based on the ADS neutronics design, we conduct benchmark calculations of the total and nonelastic cross sections, thick target neutron yields, and activation reaction rate distributions. The results suggest that Pearlstein-Niita systematics, which is a default option of the nucleon-nucleus interaction parametrisation, would be best option and that the Bertini INC is better suited for cut-off neutrons than INCL4.6. However, because of the difficulty in making a definite conclusion on the spallation models, we conclude that relatively large uncertainty in the cut-off neutrons, which is the difference between the two spallation models (i.e. 14%), should be considered.

報告書

Measurement of high-energy neutron fluxes and spectra around the J-PARC mercury spallation neutron target using multi-foil activation method

春日井 好己; 原田 正英; 甲斐 哲也; 大井 元貴; 明午 伸一郎; 前川 藤夫

JAEA-Data/Code 2015-033, 28 Pages, 2016/03

JAEA-Data-Code-2015-033.pdf:1.78MB

J-PARC、物質・生命科学実験施設(MLF)の水銀を使った核破砕中性子源周りの高エネルギー中性子束及びスペクトルを、多数箔放射化法で測定した。この実験で使った中性子反応のしきい値は0.1から50MeVであった。実験における箔の照射は、2008年5月30日から31日にかけて実施されたMLFにおける初めてのビーム運転の際に行われたものである。照射後、各金属箔の放射能をHPGe検出器で測定し、中性子誘導反応のターゲット周りにおける反応率分布のデータを得た。これらのデータを使い、各測定位置における高エネルギー中性子束及びスペクトルをアンフォールディング法で導出した。その際、初期スペクトルとしてPHITSによる計算値を用いた。初期スペクトルとアンフォールディングスペクトルを比較したところ、計算結果(これはMLFのターゲット集合体の中性子工学設計の基礎となったものであるが)は、実験値に$$pm$$30%で一致することがわかった。

論文

Upgrade in catalytic activity of hydrophobic platinum catalysts by irradiation with electron beams

岩井 保則

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1796 - 1799, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Nuclear Science & Technology)

疎水性白金触媒は水蒸気-水素間水素同位体交換反応やトリチウム酸化の用途にて核融合分野で広く使用されている。疎水性触媒の触媒活性は空気中の水蒸気や水ミストのほかに燃焼反応により生成する水にもほとんど影響されない特徴を持つ。一般的に疎水性触媒は多孔性の疎水性高分子に白金を担持することで作成される。日本はスチレンジビニルベンゼンを疎水性高分子とした疎水性白金触媒をトリチウム水処理システムに採用してきた実績を有する。システム規模低減のためには触媒活性の可能な限りの向上が必要である。二種類の疎水性白金触媒を電子線で照射した場合のトリチウム酸化性能の変化を精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにて総括反応速度係数はピーク値を示し、それ以降の線量では徐々に低下することを見出した。総括反応速度係数のピーク値は未照射の6倍の値を示した。スチレンジビニルベンゼンは放射線に対する耐久性が強く、この程度の線量では機械的強度に影響はなく、簡易に触媒活性を向上可能な有力な方法であることを見出した。

論文

B$$_{4}$$C制御材がシビアアクシデント時の炉心溶融過程およびヨウ素やセシウムの化学形に与える影響

日高 昭秀

日本原子力学会和文論文誌, 14(1), p.51 - 61, 2015/03

原子炉の制御材としてBWR等で使用されているB$$_{4}$$Cは、PWRで用いられているAg-In-Cd制御棒材では見られない現象をシビアアクシデント時に引き起こし、炉心の溶融過程、H$$_{2}$$発生量、ソースターム等に影響する。炉心の溶融過程では、B$$_{4}$$Cはステンレス被覆管と共晶反応を起こし、融点以下でステンレスを液化させて炉心溶融を促進する。H$$_{2}$$発生量では、Bが酸化して発生量を増加させるとともに、遊離したCはCH$$_{4}$$に変化し、ヨウ素と結合することにより、ガス状のCH$$_{3}$$Iを生成させる。また、酸化過程で生じたHBO$$_{2}$$はCsBO$$_{2}$$を生成させ、原子炉冷却系内へのCs沈着量を増加させる。当面の課題は、粉末状のB$$_{4}$$C制御棒ブレードと、ペレット状のB$$_{4}$$C制御棒では、形状や表面積、B$$_{4}$$Cとステンレスとの重量比等に差があり、そのことが実際の溶融進展やB$$_{4}$$Cの酸化挙動、あるいは放射性物質の化学形や環境中への放出にどのように影響するのかを解明することである。今後、この分野の研究を進展させることにより、福島事故の炉心溶融進展やソースタームの高精度予測、安全評価における有機ヨウ素の扱い等に有用な知見を提供すると期待される。

論文

Chain terminations in the decomposition reactions of chloroethylenes in air through the deposition of alkylperoxy radicals on the wall of an irradiation vessel

箱田 照幸; 小嶋 拓治

Radiation Physics and Chemistry, 74(5), p.302 - 309, 2005/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

内面積に対する体積比(S/V)が異なる照射容器中にクロロエチレンを含む空気を封入し、異なる線量率で電子ビーム及び$$gamma$$線照射を行い、クロロエチレンの連鎖分解反応やその停止反応を調べた。その結果、線量率が高い電子ビーム照射の場合には、アルキル過酸化ラジカル同士の反応のみが連鎖停止反応として生じていることがわかった。これに対して、線量率が低い$$gamma$$線照射、あるいは大きなS/V値を有する照射容器を用いた場合には、連鎖停止反応としてアルキル化酸化ラジカル同士の反応に加えて、このラジカルの照射容器壁への付着による反応も寄与していることが明らかとなった。

論文

Methods for tritium production rate measurement in design-oriented blanket experiments

Verzilov, Y. M.; 落合 謙太郎; 西谷 健夫

Fusion Science and Technology, 48(1), p.650 - 653, 2005/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.04(Nuclear Science & Technology)

ブランケット設計のための核特性実験においては、トリチウム生成率の精度を確認することが必要である。実験体系はブランケットの設計にしたがって、できるだけ忠実に模擬した多層体系が必要であり、その中のトリチウム生成率分布を測定する手法は、感度と位置分解能が大きく、かつ中性子場を乱さないことが重要である。トリチウム生成率の精度検証のためにはトリチウム生成率を直接測定することが必要である。ここでは炭酸リチウムの粉末を圧縮したぺレットをトリチウム増殖層の埋め込み、照射後、ペレットを酸で溶解し、中和後液体シンチレーション法で測定する。2Bq/gのトリチウム生成量で測定誤差5%が得られるが、FNSでは8時間以上の照射が必要となる。間接的測定法はパラメータサーベイ的な実験に便利である。もしリチウムと同じようなエネルギー応答関数を持つ放射化反応があれば、リチウムペレットの代用として使用できる。そこで$$^{6}$$Liのトリチウム生成反応に対し$$^{31}$$P(n,$$gamma$$)$$^{32}$$P、$$^{7}$$Liのトリチウム生成反応に対し$$^{32}$$S(n,p)$$^{32}$$Pに着目し、ぺレットとしてNH$$_{4}$$PH$$_{2}$$O$$_{2}$$.とCH$$_{3}$$SO$$_{2}$$CH$$_{3}$$を採用した。これらを用いることにより、リチウムのぺレットの1/100の照射事件で十分な計数を得られることを明らかにした。

論文

A Modified version of the analytical potential function for the global ab initio ground-state potential energy surface of the BrH$$_{2}$$ system

黒崎 譲; 高柳 敏幸*

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.121 - 125, 2005/04

BrH$$_{2}$$系の非経験的に計算された基底状態のグローバルなポテンシャルエネルギー面(PES)についての新しい解析的関数を構築した。これは、以前われわれが発表した1$$^{2}$$A' PES[Y. Kurosaki, T. Takayanagi, J. Chem. Phys. 119 (2003) 7383]の修正版である。反応H+HBr$$rightarrow$$H$$_{2}$$+Brとその同位体置換した反応の速度定数を、新しい1$$^{2}$$A' PESを用いて計算したところ実測値をよく再現した。これはフィットした関数の反応障壁の値1.53kcal mol$$^{-1}$$が真の値に非常に近いことを強く示唆している。

報告書

硝酸溶液中硝酸ヒドラジンの安全性試験

木田 孝; 杉川 進

JAERI-Tech 2004-019, 30 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-019.pdf:1.23MB

再処理工程における硝酸ヒドラジンは、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)と同様に熱化学的に不安定な物質であることが知られている。このため、硝酸ヒドラジンの反応に関する基礎データを整備するために、圧力容器型反応熱量計等により硝酸ヒドラジンと硝酸の反応により発熱が開始する温度,発熱量,発熱開始温度に及ぼす不純物の影響,一定温度で長時間保持した場合の自己加速反応等を測定した。本報告書は試験で得られた硝酸ヒドラジンと硝酸の反応基礎データ及び再処理工程における硝酸ヒドラジンの安全取扱条件の評価についてまとめたものである。

報告書

水蒸気改質反応用触媒の反応特性(受託研究)

大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05

JAERI-Tech-2003-046.pdf:3.15MB

炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.18$$times$$10$$^{-3}$$~3.19$$times$$10$$^{-3}$$mol/s,反応温度500~900$$^{circ}C$$,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。

論文

Migration mechanisms of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am through loess media

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, Z.*; Wang, X.*; Fan, Z.*; Guo, L.*; Liu, C.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 256(2), p.205 - 211, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.64(Chemistry, Analytical)

中国山西省から採取した黄土中における$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の移行実験をカラムシステムで実施するとともに、NpとAmの黄土への吸着メカニズムを溶媒抽出法で調べた。カラムへ流入したNpのほとんどはカラム流入端に吸着し、その吸着は表面錯体形成に基づくことがわかった。また、黄土層中におけるNpの移行は分配係数モデルでおおむね評価できることを示した。一方、Amは流入液中で粒子状化学種を形成し、移行する間に黄土層によって捕獲されることがわかった。そのような粒子状Am化学種の移行は濾過理論で説明できることを示した。

論文

Analysis of the AGS experiment on mercury target with a moderator and a lead reflector bombarded by GeV energy protons

前川 藤夫; 仁井田 浩二*; 明午 伸一郎; 春日井 好己; 池田 裕二郎; 高田 弘; 猪野 隆*; 佐藤 節夫*; ASTE Collaboration Team

JAERI-Conf 2001-002, p.983 - 991, 2001/03

MW級の陽子加速器を利用した核破砕中性子源に対する中性子工学計算の妥当性検証に必要なデータ取得を目的とし、米国BNLのAGSシンクロトロンのGeV陽子ビームを入射した鉛反射体付き水銀ターゲットにおける中性子工学実験が行われた。本研究では、この実験の解析をNMTC/JAM、MCNP-4A,MCNPXコード,及びJENDL,LA-150の核データライブラリを用いて行い、これら計算手法の精度評価を行った。その結果、さまざまなしきい放射化反応率、減速材からの熱中性子スペクトルともに、計算値は実験値と約50%以内の精度で一致した。以上から、これらの計算手法は核破砕中性子源の核特性評価において十分な精度があるとの結論を得た。

報告書

Measurement of activation reaction rate distribution on a mercury target with a lead-reflector and light-water-moderator for high energy proton bombardment using AGS accelerator

春日井 好己; 高田 弘; 明午 伸一郎; 前川 藤夫; 中島 宏; 池田 裕二郎; 猪野 隆*; 佐藤 節夫*; Jerde, E.*; Glasgow, D.*

JAERI-Data/Code 2000-042, 62 Pages, 2001/02

JAERI-Data-Code-2000-042.pdf:1.96MB

ASTE (AGS Spallation Target Experiment)共同実験の一環として、ブルックヘブン国立研究所のAGS加速器を使って、鉛反射対及び軽水減速材付き水銀ターゲットからGeV領域の陽子入射によって発生する核破砕中性子の特性を実験的に調べた。入射陽子のエネルギー1.94,12及び24GeVについて、水銀ターゲットに沿った位置における種々の反応率を放射化法で測定した。放射化検出器としては、インジウム,ニオブ,アルミニウム,コバルト及びビスマスを用い、0.33~4.09MeVのしきいエネルギーをカバーした。本レポートは、実験方法及びすべての実験結果をまとめたものである。

論文

Present status of nucleon-meson transport code NMTC/JAERI

高田 弘; 明午 伸一郎; 仁井田 浩二*

Advanced Monte Carlo for Radiation Physics, Particle Transport Simulation and Applications, p.949 - 954, 2001/00

原研とKEKによる統合計画の大強度加速器施設の核設計に用いるため、核子・中間子輸送コードNMTC/JAMについて、高エネルギー核反応計算モデルの導入に関連して、発生するすべての中間子、バリオン、レプトンの輸送を取り扱う拡張を加えたほか、核子-原子核散乱断面積及び弾性散乱角度分布をより正確に扱えるように系統式を修正した。また、ビーム照射による損傷評価のためはじき出し損傷断面積評価計算機能を評価した。改良したNMTC/JAMを用いて、中性子の遮蔽体透過実験解析や厚いターゲットにおける反応率分布測定の解析を行った。前者について、NMTC/JAMによる計算結果は透過成分及び周辺への散乱成分ともに実験値とよく一致した。またGeV領域に陽子入射に関して、中性子生成量が従来よりも増加し、反応率分布について実験値との一致度が向上した。

論文

Experimental investigation on streaming due to a gap between blanket modules in ITER

今野 力; 前川 藤夫; 大山 幸夫; 宇野 喜智; 春日井 好己; 和田 政行*; 前川 洋; 池田 裕二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(Suppl.1), p.540 - 544, 2000/03

ITERのブランケットモジュール間のギャップによる中性子のストリーミングがブランケットモジュールとバックプレートの溶接部や超伝導コイルに対する遮蔽性能に及ぼす影響を調べるために、ITERのブランケットモジュール間のギャップを模擬した大型の鉄の実験体系(縦1.6m,横1.4m,奥行き50cmと80cm)を用いたギャップストリーミング実験を原研FNSで行った。中性子のギャップストリーミングにより、14MeV中性子束は最大約20倍増加したが、1MeV以下の中性子束及び$$gamma$$線は数10%以下の増加にとどまった。このことから、ギャップストリーミングの影響は$$gamma$$線による核発熱よりも高速中性子によるヘリウム生成、放射線損傷に対し大きいことがわかった。

論文

Determination of a deuteron-beryllium neutron source spectrum by multi-foil activation

前川 藤夫; U.Moellendorff*; P.Wilson*; 池田 裕二郎

Fusion Technology, 36(2), p.165 - 172, 1999/09

ドイツ・カールスルーエ研究所(FZK)のサイクロトロン施設に設けられた核融合炉材料照射用の19-MeV重陽子ビームによる重陽子-ベリリウム中性子源について、多数箔放射化法により照射場スペクトルを決定した。同中性子源を用いて放射化箔を照射し、22の閾反応率を求めた。一方、モンテカルロ計算により同照射場の中性子スペクトルを推定し、これを初期推定値としてSAND-IIコードにより実験で得られた閾反応率と整合するようにスペクトルの調整を行い、最終的な照射場スペクトルとした。ビーム電流10$$mu$$Aの時にターゲットに密着した5$$times$$5mm$$^{2}$$の試料片における全中性子束は2.52$$times$$10$$^{11}$$n/s/cm$$^{2}$$であった。スペクトル調整に用いた放射化断面積には原則としてFENDL/A-2.0ライブラリを用いたが、必要に応じてデータの追加及び修正を行った。得られた照射場スペクトルは、今後の核融合炉材料照射実験で使われる予定である。

報告書

Experimental data on polyethylene shield transmission of quasi-monoenergetic neutrons generated by 43- and 68-MeV protons via $$^{7}$$Li(p,n) reaction

中尾 徳晶*; 中島 宏; 中尾 誠*; 坂本 幸夫; 中根 佳弘; 田中 進; 田中 俊一; 中村 尚司*

JAERI-Data/Code 98-013, 46 Pages, 1998/03

JAERI-Data-Code-98-013.pdf:2.14MB

原研高崎研の90MV-AVFサイクロトロンに設置された、ビーム状準単色中性子発生装置において、43及び68MeV陽子の$$^{7}$$Li(p,n)反応により生じる中性子を用いて、厚さ183cmまでのポリエチレン遮蔽体を透過する中性子の測定を行った。中性子のエネルギースペクトルを、BC501Aシンチレーション検出器及びボナーボール検出器を用いて、中性子反応率分布を、核分裂計数管及び固体飛跡検出器を用いてそれぞれ測定した。また、中性子レムカウンターを用いて、中性子線量当量を測定した。本報告書は、ベンチマーク計算に供するために、これら実験データを数値によって公開したものである。

論文

Benchmark analysis of experiments in fast critical assemblies using a continuous-energy monte carlo code MVP

長家 康展; 中川 正幸; 森 貴正

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(1), p.6 - 19, 1998/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:65.04(Nuclear Science & Technology)

高速炉体系に対する連続エネルギーモンテカルロコードMVPの妥当性を評価するためにJENDL-3.2ライブラリーを用いてFCA及びZPPR-9炉心についての実験解析を行った。計算に用いられた体系は実験体系をほとんど正確に模擬して計算され、物理モデルも評価済み核データと同様のものが用いられた。その結果、実効増倍率はFCA X-2炉心を除いて0.5~0.8%$$Delta$$$$kappa$$/$$kappa$$過小評価した。また、中心反応率比及び反応率分布に対して実験値と計算値はほぼすべての反応について誤差の範囲内で一致した。更に、実効増倍率の過小評価の原因を調べるためにJENDL-3.2の$$^{238}$$U非弾性散乱断面積をENDF/B-VIのものに置き換えて、炉心計算を行った。その結果、実効増倍率はFCAの炉心については0.4~0.5%$$Delta$$$$kappa$$/$$kappa$$、ZPPR-9炉心については約0.8%$$Delta$$$$kappa$$/$$kappa$$増加し、C/E値は改善された。この実効増倍率の増加の原因は主に$$^{238}$$U非弾性散乱断面積の2次中性子エネルギー分布にあることが分かった。これらのベンチマーク解析を通じて、MVPコードの妥当性が確認された。

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