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Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*
ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08
被引用回数：5 パーセンタイル：35.08(Chemistry, Multidisciplinary)Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H
/HO = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (CaSiO
) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11
原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSOが全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
Ga
N alloy by solid-phase reaction under high pressure齋藤 寛之; 内海 渉; 金子 洋*; 青木 勝敏
Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 43(7B), p.L981 - L983, 2004/07
被引用回数：5 パーセンタイル：23.53(Physics, Applied)バルクのAlGaN半導体合金をすべての組成領域にわたり高温高圧下で固相反応によって合成した。その場X線回折実験により6GPa, 800
Cの条件で合金化が開始することを観察した。回収試料のSEM観察及び粉末X線回折実験から、Ga原子とAl原子の均一な分布と、組成に対する格子定数の連続的な変化を確認したが、これはAlNとGaNの固溶体が任意組成で形成されていることを示している。
木田 孝; 杉川 進
JAERI-Tech 2004-019, 30 Pages, 2004/03
JAERI-Tech-2004-019.pdf:1.23MB
再処理工程における硝酸ヒドラジンは、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)と同様に熱化学的に不安定な物質であることが知られている。このため、硝酸ヒドラジンの反応に関する基礎データを整備するために、圧力容器型反応熱量計等により硝酸ヒドラジンと硝酸の反応により発熱が開始する温度,発熱量,発熱開始温度に及ぼす不純物の影響,一定温度で長時間保持した場合の自己加速反応等を測定した。本報告書は試験で得られた硝酸ヒドラジンと硝酸の反応基礎データ及び再処理工程における硝酸ヒドラジンの安全取扱条件の評価についてまとめたものである。
永瀬 文久; 大友 隆; 上塚 寛
JAERI-Research 2001-009, 21 Pages, 2001/03
JAERI-Research-2001-009.pdf:2.93MB
軽水炉におけるシビアアクシデント時の燃料集合体溶融進展過程に関する基礎的な知見を取得するために、1273~1573Kの温度範囲でジルカロイ-4とステンレス304鋼間の化学的な相互作用を調べた。接触界面に反応層が形成され、温度上昇及び時間の経過とともに成長した。SEM/EDX分析により、反応の主過程はZrリッチの共晶の生成であることが示された。材料の肉厚減少に関する反応速度を評価し、反応が一般に2乗則に従うことを明らかにした。各試験温度について反応速度定数を決定し、アレニウスタイプの反応速度式を求めた。
上塚 寛; 永瀬 文久; 大友 隆
Journal of Nuclear Materials, 246(2-3), p.180 - 188, 1997/00
被引用回数：14 パーセンタイル：71.69(Materials Science, Multidisciplinary)ジルカロイ-4とインコネル-718間の化学反応を1223~1523Kの温度範囲で調べた。複数の反応層が、反応対の界面に形成された。反応は概ね2乗則に従い、それぞれの試験温度で反応速度を求めた。反応速度は温度上昇とともに増大した。約1240Kと約1450Kにおいて、反応速度の温度依存性に不連続が見られた。これらの不連続は、反応のメカニズムの変化に対応することが、SEM/EDXを用いた元素分析により示された。
C and stainless steel at high temperatures永瀬 文久; 上塚 寛; 大友 隆
Journal of Nuclear Materials, 245(1), p.52 - 59, 1997/00
被引用回数：53 パーセンタイル：94.56(Materials Science, Multidisciplinary)BWR制御棒の構成材料間の化学反応を調べるために、BCとステンレス鋼からなる反応対をアルゴン中、1073~1623Kの温度範囲で等温加熱した。化学反応により反応界面に複雑な反応層が形成された。反応速度を評価するためにステンレス鋼の肉厚減少を温度と時間の関数として測定した。反応は2乗則に従い反応速度定数と見かけの活性化エネルギーが求められた。反応速度の急激な変化が約1485Kで見られ、このことは、対応する温度にある鉄とボロン(それぞれの材料の主構成元素)間の共晶生成によって説明することができた。
大久保 牧夫
Physical Review C, 53(3), p.1325 - 1335, 1996/03
被引用回数：6 パーセンタイル：37.61(Physics, Nuclear)複合核の時間発展と回帰性をとり込んだ中性子共鳴核反応の半古典モデルを開発した。多振動子系の平均回帰周期を、励起エネルギーと関与した振動子数の関数として導いた。位相誤差1ラジアンとした。観測される中性子共鳴複合核について、振動子数、核温度を得た。これらは従来の値とよく一致した。複合核共鳴反応の時間発展について核表面で瞬間的に中性子密度の高い癒着位相を定義した。癒着位相は回帰周期ごとに出現し、共鳴寿命10
sまで続く。癒着位相のフーリェ変換により核反応S-行列を得た。これより中性子断面積として、等間隔微細共鳴群及び包絡線を形成する巨大共鳴が得られた。三重の不確定関係が得られた。また共鳴領域から連続領域への転位が自然に得られた。
と(ジルカロイ-4+銀)混合物の反応上塚 寛; 永瀬 文久; 大友 隆
JAERI-Research 95-086, 20 Pages, 1995/12
JAERI-Research-95-086.pdf:1.5MB
軽水炉シビアアクシデント時における炉心の主要な材料反応であるUO/ジルカロイ反応に及ぼす低融点炉心構成材料の影響を明らかにするために、UOとジルカロイ/銀混合物の反応を1373~1703Kの温度範囲で調べた。本研究の試験条件において、ジルカロイと銀の混合物は液相となった。液相混合物とUOの反応はほぼ放物線則にしたがった。約1600K以下の温度範囲では、反応速度はHofmann等が報告しているUO/ジルカロイ反応速度に比べてかなり小さかったが、約1700Kで同程度の値となった。ミクロ組織試験により、約1600Kで見られる反応速度の温度依存性の不連続は、低温側では反応界面にZr(O)層が形成されるのに対して、高温側では形成されないことと関連していることが明らかになった。
広田 耕一; 新名 俊明*; E.Anwar*; 南波 秀樹; 徳永 興公; 田畑 米穂*
環境科学会誌, 6(2), p.143 - 150, 1993/00
反応温度45~105C、水分の有無の条件下で、NO、酸素及び窒素の混合ガス中のSOとNH
の反応について研究を行った。この反応は、水分存在下で反応温度65C以下において起り、この反応による白い生成物は反応容器及びフィルター表面に均一に付着した。この生成物を水に溶かして分析した結果、生成物の主成分は硫酸アンモニウム、亜硫酸アンモニウム、硫酸水素アンモニウム及び亜硫酸水素アンモニウムであると考えられる。この反応は反応容器及びフィルター表面に吸着した水層中で起ると考えられる。
永瀬 文久; 大友 隆; 上塚 寛; 古田 照夫
JAERI-M 92-179, 31 Pages, 1992/11
ジビアアクシデント時におけるPWR用銀-インジウム-カドミウム制御棒合金とジルカロイの反応は、集合体溶融に大いに影響を及ぼすし、著者らはジルカロイ-4と制御棒合金の反応を調べすでに報告をした。この複雑な反応系のメカニズムを探るために、合金の主成分である銀とジルカロイ-4を、アルゴン中1273~1473Kで等温加熱しジルカロイの溶解挙動を調べた。本実験の結果と制御棒を用いた試験の結果を比較し、インジウムの寄与を考察した。反応速度は制御棒合金を用いた反応と同様に、試験温度の上昇とともに増大したが、低温側で制御棒材/ジルカロイ反応に比べて小さかった。この差は主に銀と制御棒合金の融点の差によるものと考えられる。1473Kでは2つの反応速度はほぼ同等であった。反応時間の経過に伴うジルカロイの肉厚減少はほぼ2乗則に従った。各温度での反応速度定数と見かけの活性化エネルギ580.8kJ/molを求めた。
永瀬 文久; 大友 隆; 上塚 寛; 古田 照夫
JAERI-M 90-165, 35 Pages, 1990/09
PWRのシビアアクシデントにおける燃料被覆管とスペーサーグリッドの反応を調べるために、ジルカロイ-4管とインコネル-718製スペーサーを組み合わせた試験片を作製し、1248~1673Kの温度範囲で等温反応実験を行なった。アルゴン雰囲気中の試験では、1248Kでジルカロイとインコネルの接触点において共晶反応が観察された。高温ほど反応の進行は速く、1373Kで300秒間反応させた試験片の接点周囲では、厚さ0.62mmのジルカロイ-4管の肉厚全てが反応した。一方、酸素雰囲気中の試験のうち、1473K以下の温度では共晶反応は観察されなかった。1573Kと1623Kでは接触点において反応が生じた形跡が見られたが、ジルカロイ管の肉厚減少は観察されなかった。酸素が十分に供給される条件では、ジルカロイ被覆管とインコネル・スペーサーグリッドの間で共晶反応が進行する可能性は小さい。
臼田 重和
JAERI 1315, 92 Pages, 1989/03
重イオン核反応により生成する超プルトニウム元素(超Pu)を迅速分離する目的で、鉱酸ーメチルアルコール混合溶媒を高温(90C)加圧下でよ溶離液として用いるイオン交換法を研究した。本分離法は、硝酸ーメチルアルコール溶媒を用いる陰イオン交換法(超Puの相互分離)、塩酸ーメチルアルコール溶媒を用いる陰イオン交換法(REからAm+Cm,Bk,Cf+Fmの分離)、塩酸ーメチルアルコール溶媒を用いる陽イオン交換法(超PuとREの群分離と前処理)から成る。高温下での各分離系における超Pu元素の吸着挙動を調べ、迅速かつ効果的な定量分離法を中心に述べるとともに、
線スペクトロメトリーに適した試料調製法についても論じた。本分離法を応用して重イオン核反応で合成される短寿命アクチノイド核種の核化学的研究を行い、使用済燃料の燃焼率測定のための分離法も開発した。
and -water reactions and cladding temperature estimation for rapidly-heated fuel rods under an RIA condition塩沢 周策; 斎藤 伸三; 柳原 敏
Journal of Nuclear Science and Technology, 19(5), p.368 - 383, 1982/05
被引用回数：10 パーセンタイル：68.45(Nuclear Science & Technology)反応度事故(RIA)条件下での高温時のジルカロイ被覆管と冷却水及びUO燃料との化学反応について、NSRR実験に基づいて金属学的見地から調べた。被覆管-燃料化学反応については、平衡相状態図から説明できることが分った。また、最高被覆管温度の推定方法を金相から吟味した結果、最高温度は1000~1600Cの温度範囲では測定した酸化膜厚から、1600~1950Cの範囲では溶融組織から、そして1950~2400Cでは一旦溶融した-ジルカロイ中の(U,Zr)O折出物の体積比から推定できることが知れた。熱電対取付けによって温度場が乱されること及び非常な高温では熱電対が破損してしまうことの理由から、本稿の方法による推定値は熱電対指示値より妥当性がある。本結果は、苛酷な燃料損傷を生じる仮想事故条件下での燃料棒挙動の把握に対しても応用できるものと考えられる。
古田 照夫; 上塚 寛; 川崎 了; 橋本 政男; 大友 隆
JAERI-M 9475, 22 Pages, 1981/05
破裂した被覆管の内側表面における酸化膜の拡がりは、軽水炉の冷却材喪失事故中のヒートアップ計算にとって非常に重要な項目の一つである。酸化膜の拡がりを調べるため、900-1150Cにわたる酸化温度、35-240秒の酸化時間、2-1530g/m
・sの水蒸気流速そして、約5-26mmの破裂長さなどの条件で模擬燃料棒の破裂・酸化試験を行った。内側表面での酸化膜の拡がりは、酸化温度、時間そして供給される水蒸気量によって影響を受ける。特に、破裂の長さが大きくなると、酸化膜の拡がりは大きくなっていく。破裂部付近での酸化膜厚は他の部分よりも厚く、膜厚の反応速度式によって与えられる値よりも大きい。
塩沢 周策; 柳原 敏; 斎藤 伸三
JAERI-M 8187, 21 Pages, 1979/03
NSRR実験で照射した種々の燃料棒を熱電対取付け部で切断し、酸化膜厚さを光学顕微鏡により測定した。この結果、酸化膜厚さは被覆管表面の最高温度に対応していた。一方、熱電対で測定した温度履歴より計算により酸化膜厚さを求めた。この結果、酸化膜厚さの約90%は被覆管温度が最高値近傍100Cの範囲にある僅かな時間に生じたものであることが知れた。また、測定値と比較した結果、被覆管表面最高温度が約1,400C以下では良く一致した。しかし、それ以上では、測定値の方が大きく、その原因としては、熱伝導率が極端に悪い酸化膜がある程度厚くなると被覆管表面と内面に有意な温度差が生じるため表面温度を用いて酸化量を評価することに問題があること、およびPt/Pt-13%Rhの熱電対がジルカロイと共晶反応を起こすため高温での測定結果の信頼性に問題があること等が考えられ、これらについても考察を行なった。
古田 照夫; 川崎 了; 橋本 政男; 大友 隆
JAERI-M 6601, 26 Pages, 1976/06
軽水炉の冷却材喪失事故における燃料破覆管と水蒸気との反応挙動を解明するため、ジルカロイ-4管の水蒸気による酸化速度と酸化による延性の変化を測定した。ジルカロイ-4の水蒸気による酸化量は、反応温度1000C以上で反応時間の平方根に比例し、反応速度定数Kp=6.60
10
exp(-41600/RT)(180/cm/sec)である。反応温度900Cおよび950Cの短時間反応の場合、酸化量は反応時間の対数に比例し、原子炉運転中に生成される被膜はこれら反応温度で酸化速度を遅くさせる効果をもっている。酸化液試料の延性は酸化量の増加とともに低下するが、その脆化挙動は水蒸気との反応温度によって異なる。同一酸化量の試料を比較すると、低温で反応させた試料は、高温で反応させた試料よりも侵入相が多いにもかかわらず延性の低下が少ない。
solutions沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造
Journal of Nuclear Science and Technology, 10(12), p.762 - 764, 1973/12
無担体
Iを硝酸溶液中で加熱反応することにより、最大約10%の収率で放射性有機ヨウ素が生成する。放射性有機ヨウ素の生成量は反応温度に著しく依存し、56Cでは0.1%以下の収率となる。硝酸を他の酸に変えることによっても生成量は減少し、特にHCl,HNOとHClの混酸およびHClO中では0.01%以下の収率となる。さらに
I担体を加えることにより、収率は減少し、Iの10
倍の担体添加で無担体の場合の1/100となる。実際の応用に関し、反応温度および酸の変換は使用済燃料の溶解速度、反応容器の腐食等の点で問題があるが、担体の添加はこのような制約がない。
