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報告書

JAEA-TDB-RN in 2020; Update of JAEA's thermodynamic database for solubility and speciation of radionuclides for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU wastes

北村 暁

JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log$$_{10}$$$$K^{circ}$$)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),標準モルエンタルピー変化($$Delta_{rm f}$$$$H^{circ}_{rm m}$$),標準モルエントロピー($$S^{circ}_{rm m}$$),比熱容量($$C$$$$^{circ}$$$$_{rm p,m}$$),反応の自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),反応のエンタルピー変化($$Delta_{rm r}$$$$H^{circ}_{rm m}$$)および反応のエントロピー変化($$Delta_{rm r}$$$$S^{circ}_{rm m}$$)を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlog$$_{10}$$$$K^{circ}$$について再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。

論文

地層処分システムの性能を評価するための熱力学データベースの整備; OECD/NEAのTDBプロジェクトと国内外の整備状況

北村 暁

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(1), p.23 - 28, 2020/01

高レベル放射性廃棄物や地層処分相当TRU廃棄物などの地層処分システムの性能を評価することを目的として、廃棄体が地下水に接触したあとの放射性核種の溶解および錯生成挙動を評価するために使用する熱力学データベース(TDB)が国内外で整備されている。本報告では、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が実施している国際プロジェクトを中心に、わが国および欧米各国で整備されているTDBを概説する。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M$$^{2+}$$-UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村 暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

報告書

JNC Thermodynamic Database for Perfomance Assessment of High-level Radioactive Waste Disposal System

油井 三和; 東 侍郎; 柴田 雅博

JNC TN8400 99-070, 106 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-070.pdf:2.93MB

本報告書は、高レベル放射性廃棄物の地層処分の性能評価を行うために開発された放射性元素の熱力学データベース(JNC-TDB)について記述する。「地層処分研究開発第2次とりまとめ」に向けて行われた熱力学データベース開発の現状、第2次とりまとめにおいて用いられたデータセット、および今後の課題を示した。本熱力学データベース(JNC-TDB)の開発は、第一次とりまとめ(H3報告書)での課題をもとに進められた。熱力学データは、原則として、実験データにまでさかのぼり、その評価を行って選定された。データは、標準状態(25$$^{circ}C$$、I=0)での平衡定数として整理された。結果として、第一次とりまとめで用いられた熱力学データベースと比較し、データの追跡性が確保されるとともに、その信頼性が向上された。各元素のデータの検討や選定に関しての詳細は、本報告書中で引用している個別の技術資料を参照されたい。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of AnO$$_{2}$$$$^{+}$$ and AnO$$_{2}$$$$^{2+}$$ Species in Geologic Environments

Choppin, G. R.*; Bronikowski, M.*; Chen, J.*; Byegard, J.*; Rai, D.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-012, 155 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-012.pdf:5.53MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として、V価およびVI価のアクチニド化学種(AnO$$_{2}^{+}$$ and AnO$$_{2}^{2+}$$)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。Born equationによる安定度定数(log$$beta$$)の推定、Pitzer parameterの検討、酸化還元反応の電位および平衡定数の検討も併せて行った。

報告書

Thermodynamic Date for the Speciation and Solubility of Pd, Pb, Sn, Sb, Nb, and Bi in Aqueous Solution

Lothenbach, B.*; Ochs, M.*; Wanner, H.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-011, 340 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-011.pdf:26.06MB

本報告書では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として実施した、パラジウム(Pd)、鉛(Pb)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、ニオブ(Nb)およびビスマス(Bi)の6元素に関する熱力学データ整備について報告する。これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物の生成に焦点を当ててデータ整備を行った。また、鉛およびアンチモンに対しては硫化物錯体、パラジウムに対してはアンモニウム錯体についてもデータ整備を行った。本データ整備においては、SIT(specificioninteractiontheory)アプローチを用いて、25$$^{circ}C$$、イオン強度0におけるこれらの錯体もしくは化合物の生成定数を整備した。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Pu(III), Am(III), and Cm(III) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; GREGORY R.CHOPPI*; 油井 三和

JNC TN8400 99-010, 95 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-010.pdf:3.88MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、111価のアクチニドPu(III)、Am(III)およびCm(III)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない湯合、アクチニド111価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究では主にPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25度C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Th(IV), U(IV), Np(IV), and Pu(IV) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; Felmy, A. R.*; Choppin, G. R.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-009, 115 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-009.pdf:5.19MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、IV価のアクチニドTh(IV),U(IV),Np(IV)およびPu(IV)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない場合、アクチニドIII価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究ではPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25$$^{circ}C$$、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

報告書

PNC-TDB整備 Kick-off meeting 議事録

澁谷 早苗; 油井 三和

PNC TN8100 96-008, 376 Pages, 1996/07

PNC-TN8100-96-008.pdf:25.96MB

高レベル廃棄物地層処分の性能評価における核種移行研究においては、ガラス固化体からの難溶性核種の溶解は溶解度で制限されるとして、その溶解度を熱力学計算により評価している。この計算には、信頼性の高い熱力学データベースを必要とする。我々は、H3レポートで使用したPNCの熱力学データベース(PNC-TDB)の信頼性向上を目的として、データベース整備を進めている。整備した内容については、国際的な評価を受けるために、平成8年度より委託研究を通して海外の専門家によるレビューを受けることとなった。整備及びレビューの方針・手法・スケジュールについては、専門家-PNC間で事前に取り決めておく必要がある。そこで、平成8年5月27日$$sim$$31日に動燃東海事業所ENTRYにおいて専門家と打合せを行った。本書ではその議事内容及び使用したOHP等参考資料をまとめて報告する。

報告書

Proceedings of technical session international workshop on research & development of geological disposal

大和 愛司; 佐々木 憲明; 原 啓二; 宮原 要; 秋好 賢治

PNC TN1100 94-003, 355 Pages, 1993/11

PNC-TN1100-94-003.pdf:15.27MB

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