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報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02

JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,3; ミキサセトラ抽出器によるMA・Ln分離回収試験

ト部 峻一; 津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中の長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MA・Ln分離回収のための抽出剤N,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は、3価のランタノイド、および3価のMAに対しての高い抽出容量と優れた抽出能を有している。また、TDdDGAは、C, H, O, N原子から構成されており焼却処理が可能であるため、二次廃棄物を削減することができる(CHON原則)。Sr, Y, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Cs, Ba, La, Nd, Eu, Np, Amの14元素を含む模擬HLLWを用いて、向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。抽出条件について十分な検討を行った結果、模擬HLLW中から高回収率でAmを分離回収することに成功した。

口頭

新規抽出剤を用いたマイナーアクチノイド分離プロセスの開発

松村 達郎; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩

no journal, , 

高レベル廃液中に含まれる長寿命核種であるマイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。本研究では、廃棄物の発生量が少なく抽出性能が高いTDdDGA抽出剤によってMAを希土類元素(RE)と共に回収(MA・RE一括回収)し、さらに新規に開発を進めているソフトドナー抽出剤またはハイブリッド型抽出剤によって相互に分離(MA/RE相互分離)する2段階の分離プロセスの開発を進めている。現在、MA・RE一括回収プロセスは、TDdDGA抽出剤による模擬高レベル廃液の連続抽出試験により3価MAであるAmを検出限界以下まで回収できることを示し、MA/RE相互分離プロセスの開発では、複数の新規抽出剤のMA/RE相互分離性能を確認し、プロセス構築の検討を進めている。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,6; TDdDGA抽出剤によるMA・RE一括回収プロセスの開発; プロセス条件の確定

松村 達郎; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩

no journal, , 

加速器駆動システム(ADS)による核変換専用サイクルを有する分離変換技術の開発を目的として、高レベル放射性廃液(HLW)中から3価のマイナーアクチノイド(MA(III))を分離するための新規プロセスの開発を進めている。分離プロセスの最初の過程であるHLWからMAを回収するMA・RE一括回収プロセスでは、環境負荷低減の観点から高い除染係数を要求される。HLWは非常に複雑な組成と高い硝酸濃度を有し、高い分離回収性能を安定に発揮可能なプロセスの開発は大きな課題である。本研究では、TDdDGA抽出剤と高級アルコールをドデカンに溶解した有機相によってプロセス中の沈殿発生を抑制しつつAmを検出限界以下まで安定に除去可能なプロセス条件を確立した。

口頭

Recent progress on R&D of reprocessing and minor actinide separation process with innovative extractants in CHON principle

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香

no journal, , 

原子力機構では、廃棄物の減容化、低減化を目指し、CHON原則に合致した抽出剤による再処理及びマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスの開発を進めている。新規な抽出剤は、分子構造にリンなどの固体廃棄物となる元素を含まず、再処理及びMA分離の各分離プロセスに適切な分離性能を有するものを開発した。これらの抽出剤による分離プロセスは、ミキサセトラ型多段抽出器を用いて模擬廃液及び実液による向流多段抽出試験を実施し、その分離性能を確認している。本発表では、これらの開発の現状を紹介する。

口頭

Evaluation of the flowsheet with TDdDGA by counter-current trials using mixer-settlers and centrifugal contactors

佐野 雄一; 木部 智; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

TDdDGA/n-ドデカンを用いたMA回収フローシートについて、遠心抽出器を適用した際のFP元素の抽出・逆抽出挙動を取得し、ミキサセトラを適用して取得した挙動との比較を行った。試験中、エントレインメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAの模擬となる希土類元素に関しては、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。溶媒の変更による逆抽出反応速度の向上と遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

口頭

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験では、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められなかった。MAと同様の挙動を示す希土類元素については、ミキサセトラを用いた試験と比較して、同等の抽出挙動が得られるとともに、逆抽出効率の向上が確認された。逆抽出効率の向上は、遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定され、本系における遠心抽出器の適用の有効性が示された。

口頭

原子力機構におけるMA分離プロセス開発の現状

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 鈴木 明日香

no journal, , 

分離変換技術の開発では、高レベル廃棄物の処分に係る負担の軽減化を目的として、長寿命核種を分離し核変換することによって短半減期化することを目指している。このためには、高レベル放射性廃液(HLW)中から特に寿命が長く放射能毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を分離するプロセスの実現が必要である。長寿命のMAのうちNpは再処理プロセスにおいてU, Puと共に回収し、Amを高レベル廃液から分離する。再処理後のHLWは、極めて高い放射能濃度を有する多成分の高硝酸濃度溶液であることから、3段階の分離操作によってAmの分離を達成する構成とした。このMA分離プロセスでは、まずMA・RE一括回収プロセスにおいてAn(III)をREと共に回収しHLWから99.9%のAn(III)を回収する。次のMA/RE相互分離プロセスにおいてAn(III)とREを相互に分離することで大量に存在し燃料製造時の妨害となるREを除去し、最後のAm/Cm分離プロセスにおいて半減期が短く発熱性であるCmを分離して核変換システムに供給可能な組成のAmを得る。各分離操作は、MAトレーサーを含む模擬廃液をフィード液としたフローシート試験によって性能を確認し、さらに上流側であるMA・RE一括回収プロセスから実廃液試験を実施中である。発表では、各プロセスの開発の詳細について、実施中である実廃液試験の結果を含めて紹介する。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

Development on SELECT process for reprocessing and minor actinide separation in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋

no journal, , 

核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。

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