Study on mass transfer kinetics in solvent extraction systems for minor actinides recovery

マイナーアクチニド回収を目指した溶媒抽出系における物質移動に係る研究

佐野 雄一   ; 川野邊 一則*; 坂本 淳志  ; 小藤 博英  ; 竹内 正行 ; 鈴木 英哉; 松村 達郎  

Sano, Yuichi; Kawanobe, Kazunori*; Sakamoto, Atsushi; Kofuji, Hirohide; Takeuchi, Masayuki; Suzuki, Hideya; Matsumura, Tatsuro

日本原子力研究開発機構(JAEA)は、高レベル液体廃棄物(HLLW)などの高酸性溶液からの3価マイナーアクチニド(MA(III))回収に有効な新しい抽出剤を開発している。これらの新しい抽出剤を使用して効率的なMA(III)回収プロセスを設計するためには、溶媒抽出システムにおけるそれらの平衡及び速度論的データを得ることが重要である。本研究では、HNO溶液とテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)またはヘキサオクチルニトリロ三酢酸アミド(HONTA)/ n-ドデカンとの間の三価ランタニド(Ln(III)、MA(III)の代替物)の物質移動挙動を単一液滴法及びNitschセルによって評価した。HNO / TDdDGA系におけるLn(III)逆抽出の物質移動係数は、抽出工程における同値よりも小さいが、TDdDGA / n-ドデカン溶媒への2-エチル-1-ヘキサノールの添加によって改善された。HNO溶液とHONTA / n-ドデカン溶媒との間のLn(III)の物質移動は、HNO溶液とTDdDGA / n-ドデカン溶媒との間の移動よりもかなり遅かった。これらの評価で得られた物質移動係数に基づいて、ミキサセトラ及び遠心抽出器を用いたMA(III)回収のためのプロセス条件を議論した。

Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has developed several new extractants which are significantly effective in trivalent minor actinides (MA(III)) recovery from high acidic media such as high level liquid waste (HLLW). In order to design an efficient MA(III) recovery process using these new extractants, it is important to obtain their kinetic data as well as equilibrium ones in the solvent extraction system. In this study, mass transfer coefficients of trivalent lanthanides (Ln(III)), which are surrogates of MA(III), between HNO solution and tetra dodecyl diglycol amide (TDdDGA) or hexa octyl nitrilo triacetic amide (HONTA) / n-dodecane solvent were evaluated by the single drop technique and Nitsch cell tests. The mass transfer coefficients of Ln(III) back-extraction in HNO / TDdDGA system were relatively smaller than those in the extraction step, but they could be improved by the addition of 2-ethyl-1-hexanol into the TDdDGA / n-dodecane solvent. The mass transfer of Ln(III) between HNO solution and HONTA/n-dodecane solvent was considerably slower than that between HNO solution and TDdDGA / n-dodecane solvent. Based on the mass transfer coefficients obtained in these evaluations, process conditions for MA(III) recovery using mixer-settlers and centrifugal contactors were discussed.