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論文

Mutual separation of trivalent lanthanide and actinides by hydrophilic and lipophilic multidentate diamides

佐々木 祐二; 森田 圭介

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12

アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Precious metal extraction by N,N,N',N'-tetraoctyl-thiodiglycolamide and its comparison with N,N,N',N'-tetraoctyl-diglycolamide and methylimino-N,N'-dioctylacetamide

佐々木 祐二; 森田 圭介; 佐伯 盛久*; 久松 秀悟; 吉塚 和治*

Hydrometallurgy, 169, p.576 - 584, 2017/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.18(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

新規な抽出剤であるテトラオクチルチオジグリコールアミド(TDGA)を使った抽出を検討した。TDGAは従来のテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)やメチルイミノジアセトアミド(MIDOA)と構造が類似し、イオウ配位原子を持つ。これまでの結果から、TDGAは銀、パラジウム、金、そして水銀をよく抽出することが分かった。そして、この抽出結果をTODGAやMIDOAと比較し、イオウ、酸素、窒素配位原子の性能の違いを比べた。機器分析(NMR, IR)の結果から、金属との錯形成にはS, N双方の配位原子が関わっていることを確認した。

論文

Solvent extraction of metal ions using a new extractant, biuret(C8)

佐々木 祐二; 吉光 諒*; 西浜 章平*; 新堀 雄麻*; 城石 英伸*

Separation Science and Technology, 52(7), p.1186 - 1192, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.74(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤であるビウレット(C8)が開発され、ハード金属やソフト金属に関しての溶媒抽出試験が実施された。この化合物は骨格中央に窒素原子を組み込んだ、マロンアミド型の抽出剤である。本結果より、ソフト金属、ハード金属ともに抽出されることを確認した。ビウレット(C8)による抽出情報はMIDOAやTODGA、マロンアミドのそれと比較され、U, Puの分配比はマロンアミドと同程度であった。また、ソフト金属やオキソアニオンについてはTODGA、マロンアミドより高いことを確認した。

論文

抽出クロマトグラフィーに用いる含浸吸着材への表面処理が吸着・溶離挙動に及ぼす影響

名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*

日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01

抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。

論文

Extraction capacity of diglycolamide derivatives for Ca(II), Nd(III) and Zr(IV) from nitric acid to $$n$$-dodecane containing a solvent modifier

佐々木 祐二; Zhu, Z.-X.; 須郷 由美; 鈴木 英哉*; 木村 貴海

Analytical Sciences, 21(10), p.1171 - 1175, 2005/10

 被引用回数:22 パーセンタイル:40.5(Chemistry, Analytical)

新しい抽出剤であるジグリコールアミド化合物の抽出特性研究の一環として、硝酸-ドデカン系で+2, +3及び+4価の陽イオンの抽出容量を調べた。金属イオンの最大抽出量(LOC)は硝酸濃度、抽出剤濃度に大きく依存した。LOCを増加する目的で、添加剤や疎水性の高いDGA化合物(側鎖アルキル基の長いDGA)を利用した。その結果、LOCは添加剤のDHOAモノアミド濃度やDGAのアルキル基長さに依存して増加することを明らかにした。

論文

Novel compounds, Diglycolamides (DGA), for extraction of various metal ions from nitric acid to n-dodecane

佐々木 祐二; Zhu, Z.-X.; 須郷 由美; 木村 貴海

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

TODGAによる多種の金属の硝酸溶液からドデカン溶媒への溶媒抽出を調べた。分配比の測定結果から、Ca(II),イオン半径87-113 pmを持つM(III)、及び83-94pmを持つM(IV)がよく抽出される。DGA化合物による金属イオンの抽出容量を調べるために、Ca(II), Nd(III), Zr(IV)を用いて、有機相中金属最大抽出量(LOC)を測定した。LOC値を増加させるため、改質剤のジヘキシルオクタアミド(DHOA)とよりアルキル基の長いDGA化合物を使用した。LOC値はDHOA濃度やDGAに結合するアルキル基長さに依存して高くなることがわかった。

論文

Radiolysis of TODGA and its effect on extraction of actinide ions

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*; 工藤 博司*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

使用済み核燃料の硝酸溶解液から長寿命のアクチノイドイオンを高収率で選択的に抽出分離するための抽出剤として、これまでにテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発してきた。本研究では、TODGAの実プロセスへの適用性を検討するうえで重要な課題の一つである、高い放射線場における抽出剤の安定性、及びアクチノイドイオンの抽出挙動に与える放射線の影響について調べた。

論文

A method for the determination of extraction capacity and its application to $$N,N,N',N'$$-tetraalkylderivatives of diglycolamide-monoamide/n-dodecane media

佐々木 祐二; 須郷 由美; 鈴木 伸一; 木村 貴海

Analytica Chimica Acta, 543(1-2), p.31 - 37, 2005/07

 被引用回数:85 パーセンタイル:6.16(Chemistry, Analytical)

新しい抽出容量の測定方法を用いて、DGA-DHOA/n-ドデカン抽出溶媒中のNd(III)の抽出容量(LOC)を測定した。LOC値は硝酸濃度や温度に依存することがわかった。LOCの値は十分な濃度のモノアミド(DHOA)を加えた系で化学量論値に達し、またこの系では第三相は生成しなかった。DHOAを含まない系で、異なる構造のDGA化合物を用いてLOCを測定したところ、アルキル鎖の長い官能基(テトラドデシル基)を導入したTDdDGA化合物を用いると、第三相は生成せず、LOC値も化学量論値に到達した。本研究により、DHOAを加えることと長いアルキル鎖を導入したDGA化合物を用いることが、第三相を抑制し、抽出容量を増大させることに重要であることがわかった。

論文

Cumulative study on solvent extraction of elements by ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyl-3-oxapentanediamide (TODGA) from nitric acid into ${it n}$-dodecane

Zhu, Z.-X.; 佐々木 祐二; 鈴木 英哉*; 鈴木 伸一; 木村 貴海

Analytica Chimica Acta, 527(2), p.163 - 168, 2004/12

 被引用回数:178 パーセンタイル:1.41(Chemistry, Analytical)

${it N,N,N',N'}$-テトラオクチル-3-オキサペンタンジアミド(TODGA)による硝酸溶液からドデカン溶媒への75元素の溶媒抽出を行い、元素の分配比とイオン半径との関係を調べた。元素の抽出されやすさはそれら原子価に大きく依存した。1価,5価金属は抽出されなかった。2価金属において、Ca(II)(イオン半径:100pm)が最も高い分配比を示し、そのほかの2価金属の分配比はCa(II)のイオン半径との差が大きくなるほど減少した。イオン半径87-113pmを持つ3価金属、83-94pmを持つ4価金属の分配比は1000を超えた。それらの抽出錯体の化学系はM(TODGA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{{it n}}$$、又はM(TODGA)$$_{4}$$(NO$$_{3}$$)$$_{{it n}}$$=3又は4)である。4価より高い原子価を持つオキソニウムイオンはTODGAと複雑な錯体を形成するので、反応にかかわるTODGA分子数は最大2であることがわかった。

論文

Effect of DTPA on the extractions of Actinides(III) and Lanthanides(III) from nitrate solution into TODGA/${it n}$-dodecane

Apichaibukol, A.; 佐々木 祐二; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 22(6), p.997 - 1011, 2004/12

 被引用回数:31 パーセンタイル:31.17(Chemistry, Multidisciplinary)

3価のランタノイド,アクチノイドの相互分離に関連して、TODGA/${it n}$-ドデカン-硝酸水溶液系で選択的にAn(III)の分配比(D)を減少させるため多座配位するDTPAをキレード剤として用いた。Dは水相のpH増加とともに減少したが、軽Ln重Lnで異なる挙動を示した。これはLnとDTPAとの錯形成能力に差があるためと考えられる。DTPAの酸解離定数,Ln-DTPA錯体生成定数を用い、Dの計算を行った。結果は抽出反応の中間体として裸のLn(III)イオンの存在を示し、Ln-TODGA-DTPA抽出系でのDのpH依存が曲線となることを証明した。Am(III)とCm(III)は軽Ln(III)より安定な1=1のDTPA錯体を形成するので高い分離比(SF)が期待できる。SFはpH条件に依存して1から最高60(=$$D$$$$_{La}$$/$$D$$$$_{Am}$$)まで変化することがわかった。

論文

Extraction and separation of Am(III) and Sr(II) by N,N,N',N'-tetraoctyl-3-oxapentanediamide (TODGA)

鈴木 英哉*; 佐々木 祐二; 須郷 由美; Apichaibukol, A.; 木村 貴海

Radiochimica Acta, 92(8), p.463 - 466, 2004/08

 被引用回数:69 パーセンタイル:2.21(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

多座配位の抽出剤であるTODGAを溶解したドデカン溶液を有機相として用い、硝酸溶液中からのAm(III)とSr(II)の抽出分離について検討した。その結果、この抽出反応には、対イオンとしてのNO$$_{3}$$$$^{-}$$以外にHNO$$_{3}$$が関与していることがわかった。また、TODGA濃度の高い条件では、Am(III), Sr(II)ともに大きな分配比の値を示すが、硝酸濃度をより高い条件(3M以上)とすることで、さらに分配比が増加するAm(III)に対し、Sr(II)の分配比は減少する。したがって、高レベル廃液中からAm(III)とSr(II)をともに抽出した後、6M硝酸溶液を用いることでSr(II)のみが水相の硝酸中に逆抽出されるため、Am(III)とSr(II)との相互分離が可能である。また、TODGAを含む有機相中にモノアミドを添加することで、抽出錯体の有機相中への溶解度が増し、第三相の生成を抑制できるため、金属の抽出容量を大きくすることができる。

論文

Development of ARTIST process, extraction and separation of actinides and fission products by TODGA

佐々木 祐二; 須郷 由美; 鈴木 英哉*; 木村 貴海

Proceedings of International Conference ATALANTE 2004 Advances for Future Nuclear Fuel Cycles (CD-ROM), 4 Pages, 2004/06

使用済み燃料の革新的な再処理法の開発は原子力分野において重要な研究テーマである。われわれはこれまでにARTISTプロセスを開発してきた。ARTISTプロセスはモノアミドを用いるマトリックスウランの抽出分離とTODGAを用いる全TRU抽出分離を主工程としている。TODGAは3, 4価のアクチノイドイオンに対して高い抽出性能を示すが、Np(V)のような5価のアクチノイドイオンの分配比は低い。したがって、ARTISTで対象となるNpは4価に還元して抽出する必要がある。核分裂生成元素では、TODGAにより、ランタノイド(III), Sr(II), Zr(IV)がよく抽出される。本発表では、3, 4, 5, 6価のアクチノイドイオン, Sr(II), Zr(IV)、及びランタノイド(III)の抽出挙動についての詳細と抽出容量,相互分離などについて紹介する。

論文

Solvent extraction of alkaline earth metal ions by diglycolic amides from nitric acid solutions

館盛 勝一; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; Apichaibukol, A.

Solvent Extraction and Ion Exchange, 21(5), p.707 - 715, 2003/09

 被引用回数:40 パーセンタイル:24.75(Chemistry, Multidisciplinary)

当研究室で開発したジグリコールアミド化合物、TODGAはアクチノイドイオンとともにアルカリ土類金属に対しても強い錯形成を示す。研究対象の高レベル廃液中にアルカリ土類元素のSr, Baが高濃度で存在するので、これらをTODGAを含む3種のジグリコールアミド化合物を用いて抽出できるかどうかを調べた。TODGAにより、アルカリ土類元素の分配比の高い順に、Ca$$>$$Sr$$>$$Baであった。これはイオン半径の小さい順に高く以前ランタノイドで確認した傾向と同等であった。抽出反応はM$$^{2+}$$+2NO$$_{3}^{-}$$+2TODGA$$rightleftharpoons$$M(NO$$_{3}^{-}$$)$$_{2}$$(TODGA)$$_{2}$$であることを確認した。3種のジグリコールアミドを用いた結果より、いずれの抽出剤においても、特にCa, Srについて高い分配比が得られ、TODGAは高レベル廃液からSrと一部のBaを抽出可能であることを明らかにした。

論文

An Innovative chemical separation process (ARTIST) for treatment of spent nuclear fuel

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 館盛 勝一*; 木村 貴海

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), 4 Pages, 2003/00

使用済み核燃料(SF)の新規な化学分離プロセス(ARTISTプロセス)を提案した。この概念は全アクチノイド元素(An)の回収,管理と核分裂生成元素(FP)の処分から成る。ARTISTプロセスは2つの主工程、すなわちウランの単離と超ウラン元素(TRV)の全回収工程から構成される。前者は枝分かれアミドを(BAMA)、後者はTODGAを用いる。BAMAはAn(IV)よりAn(VI)との親和性が高く、SFからU(VI)の単離に適している。TODGAはAn(III), An(IV)との錯形成が著しく強い。一方、Np(V)はTODGAとの錯形成が弱いため、原子価をNp(IV)に変えて抽出する。TODGAの能力を向上させるため、モノアミドとの共存系も検討した。講演では、BAMA, TODGAを用いてAn, FPを溶媒抽出した結果について述べる。

論文

アミド系抽出剤を用いたTRU暫定備蓄を伴う使用済み核燃料処理プロセス

館盛 勝一; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二

日本原子力学会誌, 43(12), p.1235 - 1241, 2001/12

 被引用回数:24 パーセンタイル:13.46(Nuclear Science & Technology)

使用済核燃料の処理法としてARTISTプロセスを提案した。本法は使用済燃料中のすべてのアクチノイドを分離回収して暫定貯蔵し、重要に応じて供給するものである。暫定貯蔵するアクチノイドは、ウラン製品と超ウラン元素の混合体製品であり、後者にはランタノイドも含まれるので、核不拡散性に富んだ製品である。本論では、以上の概念の技術基盤として、枝分かれアルキル基を有するモノアミド抽出剤によるウランの選択抽出法と、三座配位子であるTODGA抽出剤による超ウラン元素とランタノイドの一括抽出法を示した。これらの抽出剤はいずれも環境に調和するCHON原則の物質である。ARTISTプロセスでは、核分裂生成物のみを地層処分用廃棄物として排出し、例えば$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csといった発熱性核種の分離工程をオプションとして追加することが可能である。

報告書

ARTISTプロセス; 使用済み核燃料の新規処理プロセス

館盛 勝一

JAERI-Research 2001-048, 23 Pages, 2001/10

JAERI-Research-2001-048.pdf:1.88MB

使用済み核燃料 (SF)の新しい化学処理プロセス:ARTISTプロセス、を提案した。ARTISTプロセスの主要概念は、SF中のアクチノイドをすべて回収し、それらをウラン(U)と超ウラン元素(TRU)混合物の二つのグループに分けて暫定貯蔵し、その資源価値を維持することである。そして地層処分をするのは核分裂生成物 (FP)のみである。この簡素な化学処理プロセスの主要ステップは二つ;Uの選択的回収工程とTRUの総合抽出工程(これは核不拡散の要請と整合する)、であり、将来的に運転するプルトニウム分離工程とソフトな窒素ドナーによるランタノイド除去工程、そしてオプションとしての長寿命FP分離工程なども含む。分離したU製品とTRU製品はそれぞれ仮焼・固化し将来の利用まで貯蔵する。抽出工程のほとんどで、CHON原則に合うアミド系抽出剤を用いる。本稿では、立体障害によりUのみを選択的に抽出する枝分かれモノアミドや、三座配位特性によりすべてのTRUを強力に抽出するジグリコールアミド抽出剤などの利用効果を説明して、ARTISTプロセスの技術的実現性を示した。

論文

Developmenet of TODGA extraction process for high-level liquid waste; Preliminary evaluation of actinide separation by calculation

森田 泰治; 佐々木 祐二; 館盛 勝一

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 7 Pages, 2001/09

高レベル放射性廃液からのアクチノイド分離のための新しい抽出剤として三座配位の中性抽出剤であるジグリコールアミド(DGA)の研究を行っており、これまでの基礎的検討から、アクチノイドに対する抽出特性やドデカンへの溶解性等の点でテトラオクチルオキサペンタンジアミド(TODGA)が最適抽出剤として選択された。本研究では、このTODGAによるアクチノイド抽出プロセス構築の第一段階として、プロセスシミュレーション計算を行った。計算の結果、アクチノイドとして最も重要なAmについて高い収率での高レベル廃液からの回収が可能であり、かつ、核分裂生成物では比較的分配比の高いSrから分離可能であることを明らかにした。本研究は、今後実施するTODGAによる抽出分離プロセスの連続試験に必要不可欠な情報を与えるものである。

論文

アクチノイド新抽出剤の開発

館盛 勝一

日本原子力学会誌, 42(11), p.1124 - 1129, 2000/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:19.43(Nuclear Science & Technology)

当研究グループが開発した新抽出剤TODGAの紹介を中心に、新抽出剤開発の基本的な考え方やその方法論、具体的なTODGAの抽出特性と放射線の効果と分解機構を述べ、今後の課題として3価のアクチノイドとランタノイドの相互分離法の開発を述べた。

口頭

Irradiation degradation of adsorbents for minor actinides recovery

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 小泉 務

no journal, , 

Extraction chromatography is one of the promising technologies for minor actinides (MA; Am and Cm) recovery from high level liquid waste. Some types of solid adsorbents with extractants are used for the separation process, and they include consequently some organic species such as extractants to get an excellent separation performance. Therefore, the degradation behavior of the organic species in the adsorbents under radiation exposure is greatly important to discuss the safety and durability of the adsorbent. In this study, $$gamma$$-ray irradiation experiments on TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent were carried out to investigate the degradation products from radiolysis of the adsorbent. The degradated organic species eluted from the adsorbent and those remaining inside the adsorbent were thoroughly identified by GC/MS, FT-IR and NMR analyses. Some species which suspected as hydrolysis products of TODGA were mainly detected. Since some radicals such as -H or -OH are generated by the $$gamma$$-ray irradiation on water molecules, it was discussed that the radicals products from radiolysis of HNO$$_{3}$$ solution are related to the degradation reaction the extractants.

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