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Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男
Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01
被引用回数：3 パーセンタイル：82.21(Geochemistry & Geophysics)さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。
Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou
llo, M.*
ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (Cr
O layer) to form CsCrO
on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (CsBO
5HO and CsB
O
4HO) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT (
400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.
北村 暁
JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03
JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB
高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log
)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化(
),標準モルエンタルピー変化(
),標準モルエントロピー(
),比熱容量(
),反応の自由エネルギー変化(),反応のエンタルピー変化(
)および反応のエントロピー変化()を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlogについて再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。
北村 暁; 吉田 泰*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(2), p.839 - 845, 2021/02
被引用回数：2 パーセンタイル：53.86(Chemistry, Analytical)高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価のためのラジウムの熱力学データについて、静電モデルおよびアルカリ土類金属間のイオン半径の関係を用いて推定した。ラジウムの溶存化学種および化合物のギブズ標準自由エネルギー変化および標準モルエントロピーについて、イオン対生成モデルをもとにストロンチウムおよびバリウムの熱力学データを外挿することで推定した。これらの推定値を用いて、標準モルエンタルピーも推定した。ストロンチウムとバリウムの熱力学データとして原子力機構(JAEA)が整備した熱力学データベース(JAEA-TDB)を用いることで、JAEA-TDBに組み込むのに適切なラジウムの熱力学データを算出した。得られた熱力学データを既往の文献値と比較した。
北村 暁; 吉田 泰*; 後藤 考裕*; 澁谷 早苗*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12
高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。
宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀
Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08
2012年にエルゼビア社から初版が刊行された原子力燃料・材料の詳説のうち、アクチニド窒化物の熱力学と熱物性に関して、近年論文として公開された最新の研究成果を追記して内容の充実化を図り改訂した。追記した主要なデータは、核変換用窒化物燃料の窒化ジルコニウム母材中へのアクチニド窒化物の固溶度、アクチニド窒化物中での自己照射損傷による結晶格子膨張とそれに伴う熱伝導率低下、窒化ジルコニウムを母材としたマイナーアクチノイド含有燃料の熱伝導率の組成依存性、および窒化キュリウムの熱膨張である。
池内 宏知; 矢野 公彦; 鷲谷 忠博
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(6), p.704 - 718, 2020/06
被引用回数：4 パーセンタイル：58.08(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所から取り出された燃料デブリへの効果的な処置方策を提案する上では、燃料デブリ中でUがとりうる化学形についての詳細な調査が不可欠である。特に、アクセス性に乏しい圧力容器内に残留する燃料デブリに関する情報が重要である。本研究では、圧力容器内燃料デブリ中、特にマイナー相におけるUの化学形を評価することを目的とし、1F-2号機の事故進展での材料のリロケーション及び環境変化を考慮した熱力学計算を実施した。組成,温度,酸素量といった計算条件は、既存の事故進展解析の結果から設定した。計算の結果、Uの化学形はFeとOの量によって変化し、Feの少ない領域で
-(Zr,U)(O)、Feの多い領域でFe(Zr,U) (Laves相)の生成が顕著であった。還元性条件で生成するこれらの金属相中には数パーセントのUが移行しており、燃料デブリの処置において核物質の化学分離を考慮する場合はこれらの相の生成に留意すべきと考えられる。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO
及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。
Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01
被引用回数：2 パーセンタイル：18.58(Chemistry, Multidisciplinary)Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO
, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.
北村 暁
日本原子力学会誌ATOMO
, 62(1), p.23 - 28, 2020/01
高レベル放射性廃棄物や地層処分相当TRU廃棄物などの地層処分システムの性能を評価することを目的として、廃棄体が地下水に接触したあとの放射性核種の溶解および錯生成挙動を評価するために使用する熱力学データベース(TDB)が国内外で整備されている。本報告では、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が実施している国際プロジェクトを中心に、わが国および欧米各国で整備されているTDBを概説する。
-UO-CO
system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations北村 暁
JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03
JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MBJAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MBJAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MBJAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB
最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。
Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*
Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03
Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.
Rai, D.*; 油井 三和; 北村 暁
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.19 - 26, 2018/11
本報告の目的は、(1)溶解度法を説明し、(2)読者がどの研究が品質のよいものであるかを理解するために必要な溶解度法に望まれる基準、(3)評価基準の使用例、そして(4)いくつかの研究の必要性の例(溶解度法が理想的で他の方法が不適なもの)を提示することである。
(am) solubility at 25C in the Ca-Na
-H-Cl
-OH-HO system; A Critical reviewRai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*
Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05
被引用回数：8 パーセンタイル：10.17(Chemistry, Physical)ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH), Zr(OH)(aq), Zr(OH), Zr(OH)
およびCaZr(OH)
)の生成定数やZrO(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。
池内 宏知; Piluso, P.*; Fouquart, P.*; Excoffier, E.*; David, C.*; Brackx, E.*
Proceedings of 8th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2017) (Internet), 12 Pages, 2017/05
福島第一原子力発電所(1F)からの燃料デブリ中のホウ素(B)の分布や含有量に係る情報は、取出し時の機械的特性や取出し後の未臨界を担保の検討を行う上で重要な情報と考えられる。本発表では、仏国CEAとの協力のもと、圧力容器内燃料デブリ中のBの挙動を、解析的および実験的に推定した結果について概要を報告する。2号機に対して想定される事故進展シナリオから、材料組成、温度、および酸化量の変遷を推定し、これらの情報を入力とする熱力学計算により、Bの化学形の推定を行った。計算に用いた熱力学データベース(NUCLEA)ではB-O系の実験データが不足しており、これにより酸素濃度が低い条件での制御棒(B-C-Fe-O系)の溶融・凝固過程の計算結果には大きな不確かさを含むと考えられる。不確かさを低減し計算結果の妥当性を検証するため、Fe, BC, BO, FeOを高温で溶融・混合させる小規模試験を実施し、凝固後の試料の相状態を分析した。その結果、凝固後の相が金属相(Feリッチな相)と酸化物相(BとOがリッチな相)に分かれ、Fe, Bがそれぞれの相に一定の割合で分配されることが分かった。このような元素の分配挙動は、酸素ポテンシャルを適切に設定した条件で、NUCLEAデータベースによる熱力学計算結果により説明できることが分かった。
北垣 徹; 矢野 公彦; 荻野 英樹; 鷲谷 忠博
Journal of Nuclear Materials, 486, p.206 - 215, 2017/04
被引用回数：26 パーセンタイル：94.46(Materials Science, Multidisciplinary)The solidification phases of molten core-concrete under the estimated molten core-concrete interaction (MCCI) conditions in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Unit 1 were predicted using the thermodynamic equilibrium calculation tool in order to contribute toward the 1F decommissioning work and to understand the accident progression via the analytical results for the 1F MCCI products. We showed that most of the U and Zr in the molten core-concrete forms (U,Zr)O and (Zr,U)SiO, and the formation of other phases with these elements is limited. However, the formation of (Zr,U)SiO requires a relatively long time. Therefore, the formation of (Zr,U)SiO is limited under quenching conditions. The solidification phenomenon of the crust under quenching conditions and that of the molten pool under thermodynamic equilibrium conditions in the 1F MCCI progression are discussed.
中島 邦久
Mass Spectrometry (Internet), 5(2), p.S0055_1 - S0055_6, 2016/12
平衡蒸気圧データは、蒸気種だけでなく凝縮相の熱力学的性質を調べる際にも利用されているが、蒸気圧データについては、2桁あるいはそれ以上の違いがあることは珍しいことではない。本報告では、蒸気圧測定における信頼性向上のために、第二法則,第三法則処理と呼ばれる手法を用いた新しいデータ解析の手法を提案している。この手法をセシウムメタボレート, CsBOや銀の蒸気圧測定データに対して適用した結果、信頼性の高い蒸気圧データの選定につながることが分かった。この新しい熱力学的手法では、測定データの取り扱いにおいて、特別なテクニックや経験を必要とせず、測定手法に関係なく汎用性もあることから蒸気圧測定における信頼性向上のための手法として役に立つと考えられる。
天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10
被引用回数：1 パーセンタイル：12.01(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。
(cr)Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*
Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08
被引用回数：5 パーセンタイル：47.19(Chemistry, Inorganic & Nuclear)結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO(lcr))が含まれており、これがHfO(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。
Naushad, M.*; Khan, M. R.*; Alothman, Z. A.*; Awual, M. R.
Desalination and water treatment, 57(13), p.5781 - 5788, 2016/03
被引用回数：42 パーセンタイル：90.02(Engineering, Chemical)The removal of bromate from aqueous medium by Amberlite IRA-400 anion exchange resin was explored in order to identify the capability of this resin to remove bromate from real water samples. The effects of several physicochemical parameters such as contact time, initial bromate concentration, initial pH, and temperature were studied. The concentration of bromate was determined using ultra-performance liquid chromatography tandem mass spectrometry. The adsorption kinetics and isotherms were well fitted by pseudo-second-order model and Freundlich model, respectively.
