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論文

Safety handling characteristics of high-level tritiated water

林 巧; 伊藤 剛士*; 小林 和容; 磯部 兼嗣; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1365 - 1369, 2006/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:75.48(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では高濃度のトリチウム水が発生し一次保管される。トリチウム水は、自己放射線分解により水素や酸素ガスを発生するうえに過酸化トリチウム水となると考えられる。しかし、トリチウム水を用いた系統的実験の報告例は少なく、発生量は$$gamma$$線による放射線分解のG値(100eVのエネルギーを吸収した時の特定化学種分子の生成率)とは異なっている。本報告では、高濃度トリチウム水溶液を製造後、長期保管した結果を整理し、気相発生成分については、実効的なG値のトリチウム濃度及び温度依存性データから、防爆上必要な設計上の配慮(想定トリチウム水濃度/量とタンク容積及びその換気回数など)を議論する。また、液相発生成分については、トリチウム水の液性(水素イオン濃度や酸化還元電位など)に影響をあたえる(トリチウム濃度に依存する)ことを見いだし、その理由を考察するとともに、タンクの腐食防止に必要な設計上の配慮について議論する。

論文

Time-dependence of differential G-values of OH radicals in water under Ne ion radiolysis

田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.181 - 182, 2006/01

MeV/n級のC及びNeイオンを照射したフェノール水溶液におけるOHラジカル生成の微分G値を、水中で連続的に減弱するイオンエネルギーを関数とした答えを求めることによりトラック内の反応の解析を行った。今回は、OHラジカルの捕捉剤であるフェノールの濃度を変えることで、OHラジカル収率の経過時間依存性をイオンエネルギー依存性とともに検討した。この結果、イオンエネルギーあたりのG値である微分G値は、水中におけるNeイオンの比エネルギーとともに大きくなることがわかった。また、平均反応時間をそれぞれ1.5, 2.5及び15nsと変えた場合、微分G値は、イオン照射直後(1.5ns)では比較的大きな値を示したが、時間経過に伴い小さくなり$$^{60}$$Co $$gamma$$-線で得られたG値(2.7)に近づいた。この結果は、水中に局所的に生成したOHラジカルの拡散挙動を示唆している。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Radiolytic hydrogen gas formation from water adsorbed on type Y zeolites

中島 幹雄; 正木 信行

Radiation Physics and Chemistry, 47(2), p.241 - 245, 1996/00

NaY、HYゼオライト吸着水の$$^{60}$$Co-$$gamma$$線による放射線分解を調べた。ゼオライトからのエネルギー移動効果により、両ゼオライトからのH$$_{2}$$生成率は、液相の水の放射線分解収率から予想されるより大きく、特にHYでH$$_{2}$$生成率が高かった。77KにおけるESR測定及びH原子、H$$_{2}$$分子の収率についての試料の加熱前処理温度依存性を検討した結果、HYゼオライトのブレンステッド酸点及びルイス酸点が、H$$_{2}$$生成反応に重要な役割を果たしていると結論した。

論文

Radiolytic hydrogen gas formation from water adsorbed on type A zeolites

中島 幹雄; 荒殿 保幸

Radiation Physics and Chemistry, 41(3), p.461 - 465, 1993/00

 被引用回数:21 パーセンタイル:85.38(Chemistry, Physical)

モレキュラーシーブ3Aおよび4Aに吸着した水の放射線分解を調べ、すでに報告した5Aの結果と比較した。ゼオライトに吸収されたエネルギーの吸着水へのエネルギー移動効果により、生成水素量の増感効果が見られたが、3Aは4A、5Aに比べてその効果は小さく、異なる吸着水量依存性を示した。この原因はゼオライトにイオン交換担持されている金属カチオンの大きさに起因するものと推察され、水分子とカチオンとゼオライト骨格の酸素イオンとの相互作用の大きさが重要な役割を演じていることが分かった。

論文

Effects of water vapor on the radiolysis of methane over molecular sieve 5A

清水 雄一; 永井 士郎

Radiation Physics and Chemistry, 33(6), p.567 - 572, 1989/00

460$$^{circ}$$Cにおけるモレキュラーシーブ5A上でのメタンの放射線分解への水蒸気の添加効果を、生成物の分析から検討した。水素、一酸化炭素、二酸化炭素及び低級炭化水素が高収率で生成した。3:1及び3:2メタン-水蒸気混合物からの炭化水素の収量は時間によってわずかに減少するが、3:4混合物からのそれは時間でほとんど変化しなかった。メタン流通下で照射後のモレキュラーシーブ5Aを水蒸気存在下で最照射すると、メタンからモレキュラーシーブ5A上へ生成した含炭素固体は二酸化炭素、一酸化炭素、水素及び主にアルカンから成る炭化水素に容易に分解された。以上の結果から、水蒸気の添加による生成物収量の経時変化の抑制は主として電子線照射下での水蒸気による含炭素固体の分解によるものであると考えられることができる。また、添加した水蒸気の作用を従来のメタン-スチームリフォーミング反応との関連において議論した。

論文

Radiolytic gas production from tritiated water adsorbed on molecular sieve 5A

中島 幹雄; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 24(1), p.41 - 46, 1987/01

 被引用回数:21 パーセンタイル:85.54(Nuclear Science & Technology)

モレキューブシーブ5Aに吸着されたとリチウム水の放射線分解による水素発生を、トリチウムの自己放射線と$$^{6}$$$$^{0}$$Co$$gamma$$線照射によって調べた。水素発生量は、いずれの放射線においても、液相の水の放射線分解から予想されるより大きく、モレキュラーシーブからのエネルギー移動現象による水素発生量の増大効果を示した。このエネルギー移動による水素発生量は、吸着水量の関数として、シリカゲル-HTO系の放射線分解で得られた実験式と類似の式によって表すことができた。$$gamma$$線照射と自己放射線分解との比較では、シリカゲル-HTO系の場合と異なり、自己放射線分解の方が大きな水素発生量を与えることが解った。

論文

Self-radiolysis of tritiated water adsorbed on silica gel

中島 幹雄; 立川 圓造

International Journal of Radiation Applications and Instrumentation, Part A, 37(6), p.527 - 530, 1986/00

シリカゲルに吸着されたトリチウム水の自己放射線分解による、水素ガスの発生を調べた。水素発生の見かけのG値は、水の放射線分解から予想されるより大きく、シリカゲルからのエネルギー移動による増感効果を示した。エネルギー移動効果による水素発生量は$$^{6}$$$$^{0}$$Co-$$gamma$$線照射の場合と同様に、シリカゲル表面の水酸基濃度と吸着層の関数として表すことができ、$$gamma$$線照射と自己放射線照射との間に大きな差は見られなかった。

論文

Hydrogen evolution trom tritiated water on silica gel by gamma-irradiation

中島 幹雄; 立川 圓造

Radiochimica Acta, 33, p.217 - 222, 1983/00

シリカグル吸着水の放射線分解による水素の発生を調べた。用いた3種類のシリカグルについて、水素発生量は水の放射線分解に比べて非常に大きく、また吸着剤各々について異なる。これらの結果はシリカグルからのエネルギ移動が吸着水の分解に寄与している事を示している。さらに水素発生量は吸着剤の表面水酸基濃度と吸着水の表面被覆率の関数として表わすことが出来、水素発生量を求めるための実験式を導いた。

報告書

閉サイクル水素製造法の研究,5; 1980年度

佐藤 章一; 池添 康正; 諏訪 武; 清水 三郎; 中島 隼人; 小貫 薫

JAERI-M 9724, 128 Pages, 1981/10

JAERI-M-9724.pdf:3.66MB

核エネルギーによる閉サイクル水素製造プロセスに関して、昭和55年度に行った研究について報告した。熱化学法の研究では、ニッケル・沃素・硫黄を用いるプロセス(NISプロセス)について、沃化ニッケルと硫酸ニッケルの含水塩と無水塩の分解平衡圧の測定、沃化ニッケル無水塩の熱分解速度の測定、三酸化硫黄の触媒による分解など、プロセスに含まれる主要ステップの平衡、速度の測定を行った。メタノールを用いた新プロセスについて、予備的に検討した。放射線化学法の研究では、炭酸ガス分解反応における逆反応機構の研究、特にイオン反応に対する水と一酸化炭素を含むイオン種の影響について研究した。使用済核燃料の線源利用の文献調査結果についても述べた。

論文

Effect of water on the radiolysis of carbon dioxide

池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎; 松岡 伸吾*

Radiation Physics and Chemistry, 17, p.69 - 70, 1981/00

炭酸ガスの放射線分解に対する水の影響を調べた。その結果、微量の水の存在により、逆反応が促進され、一酸化炭素の生成が抑制されることを見出した。逆反応に関与する酸化種として、O$$_{2}$$$$^{pm}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$,O$$^{pm}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$なるクラスターイオンを考えた。

論文

The reactions of recoil tritium atoms with water, IV; Radiation effects on the apparent yield of HT

荒殿 保幸; 中島 幹雄; 立川 圓造

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 39(9), p.1473 - 1476, 1977/09

 被引用回数:6

10$$^{-}$$$$^{2}$$LiNO$$_{3}$$溶液の原子炉照射の際$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)Tにより生ずるTの12%は高エネルギー反応、HtoHTによりHTとなる。 しかし、照射時間の延長と共に見掛けの収率は減少する。今生成量を全体生成量に対する分率で表わすと、その値は1から0.75にまで減少する。同様な傾向は、同時に水の放射線分解で生ずるH$$_{2}$$についてもみられ、両者は同一曲線上にのる。この結果からHTは生成後容易に脱励起を行い、結果としてH$$_{2}$$と同様な振舞をしめすため、OHラジカルの攻画をうけることを示すものである。 上記の傾向は10$$^{-}$$$$^{4}$$MLiFについてはより明らかであり、HTの見掛けの生成量は$$<$$0.05%となり推定値0.03%とよく一致している。これらの結果は原子炉一次冷却水中に生ずるTのほとんどがHTOとして存在することをよく説明するものである。

論文

The Calculation of the primary radiolysis yield of water vapor irradiated by 10-keV electrons

大野 新一; 長山 尚; 岡崎 清*; 佐藤 伸*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 48(7), p.2153 - 2157, 1975/07

 被引用回数:18

10-KEV電子照射のさいの水の各分子軌道からのイオン化および励起収量を古典力学による2次衝突近似を用いて計算した。さらに、報告されている光化学および質量分析の結果に基づいて、励起およびイオン化状態のフラグメンテーション過程を仮定し、水蒸気の放射線分解収量を求めた:すなわちG(電子)=3.25、G(OH )=0.04、G(H-3O-+)=3.29、G(H)=5.06ー5.46(このうちG(ホットH原子) 0.09を含む)、G(H-2)=0.29-1.21、G(0)=0.87-1.27、G(OH)=7.16-7.56、およびG(-H-2O)=8.39.

論文

Gamma-radiolysis of water and some aqueous solutions under N$$_{2}$$ gas bubbling

小池 満; 立川 圓造; 橋本 均; 大久保 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(4), p.234 - 241, 1973/04

原子炉において水を減速材、冷却材として用いた場合、原子炉運転下では水は絶えず循環もしくは沸とう状態にある。今回N$$_{2}$$ガスを吸き込むことにより、水の沸とう状態を作り、水の放射線分解を調べた。G(H$$_{2}$$)はガスの流速とともに10$$^{-}$$$$^{3}$$から0.26に増加し、一次生成物がかなり効率よく気相にstripされることを示している。又、系に充分なO$$_{2}$$又はH$$_{2}$$O$$_{2}$$を添加した場合G(H$$_{2}$$)は分子収率に等しくなる。適当な設定を用いて得られた結果を解析するとH$$_{2}$$の逆反応を10%以下に抑制するに必要なH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度は3~5$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$Mと計算される。

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