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報告書

模擬廃棄物ガラス試料のXAFS測定研究(共同研究)

永井 崇之; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2019-003, 94 Pages, 2019/09

JAEA-Research-2019-003.pdf:7.92MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体の化学組成によって変化する。本研究は、リン又はバナジウムを添加したホウケイ酸ガラスと模擬廃液から模擬廃棄物ガラス試料を作製し、廃棄物濃度によるガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造をXAFS測定により評価した。

論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

Electrochemical adsorption on Pt nanoparticles in alkaline solution observed using in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

草野 翔吾*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04

The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the $$Delta mu$$ (RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and $$alpha$$-PtO$$_{2}$$ (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.

報告書

モックアップ試験流下ガラス試料の放射光XAFS分析(受託研究)

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 狩野 茂; 姫野 晴行*; 小林 大志*; 中谷 三喜雄*

JAEA-Research 2018-013, 18 Pages, 2019/03

JAEA-Research-2018-013.pdf:1.98MB

模擬廃液を利用したガラス固化体モックアップ試験のうち、高レベル模擬廃液供給20バッチ分の流下ガラス試料中の元素の化学状態および局所構造を、放射光XAFS分析によって調べた。セリウム元素の分析の結果、バッチが進むにつれて、緩やかに酸化が進む傾向が確認された。マンガン, 鉄, 亜鉛については、バッチ間の違いはほとんど認められず、ガラスの骨格構造に入り込んで安定化しているものとみられた。EXAFS解析の結果では、白金族元素を除き、明らかに結晶性と思われる元素は無かった。イメージング分析の結果、ジルコニウムやモリブデンでは、目立った析出はほとんど観察されなかった。白金族元素では、筋状の析出が認められたが、いずれも小さなものであった。

論文

放射光分析技術によるガラス固化技術高度化への貢献; 廃棄物ガラスの化学状態分析から、健全性を証明する構造解析への展開

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

溶融塩および高温化学, 62(1), p.11 - 17, 2019/01

高レベル放射性廃液の廃棄物形態であるガラス固化体は、多くの種類の元素が含まれる多成分系物質である。放射光XAFSは、高い元素選択性を有することから、固化体中の元素の分析に適している。XAFS分析からは、化学状態や局所構造が明らかにされる。XAFS分析の拡張版であるイメージングXAFSは、ガラス中の元素分布に基づく分析だが、ガラスへの溶解度の低い白金族元素やモリブデンの分析に特に有効である。たとえば、ロジウムとルテニウムの2元素同時測定分析から、ロジウムの化学形がルテニウムとの分布相関に強く支配されていることを明らかにした。我々は、XAFS分析に広角散乱、PDF解析及び小角散乱を加えたマルチスケールの構造解析を行い、固化体の健全性まで評価可能な構造情報の取得を目指している。

論文

Structure of active sites of Fe-N-C nano-catalysts for alkaline exchange membrane fuel cells

岸 浩史*; 坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 加藤 豪士*; Zulevi, B.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 松村 大樹; et al.

Nanomaterials (Internet), 8(12), p.965_1 - 965_13, 2018/12

Platinum group metal-free catalysts based on transition metal-nitrogen-carbon nanomaterials have been studied by a combination of in situ X-ray spectroscopy techniques, high-resolution transmission electron microscope, M$"o$ssbauer spectroscopy, electrochemical methods and density functional theory. Fe-N-C oxygen reduction reaction electrocatalysts were synthesized by varying several synthetic parameters to obtain nanomaterials with different composition and morphology. Associated with Fe-N$$_x$$ motive and the presence of Fe metallic particles in the electrocatalysts showed the clear differences in the variation of composition; processing and treatment conditions of sacrificial support method. From the results of material characterization; catalytic activity and theoretical studies; Fe metallic particles (coated with carbon) are main contributors into the HO$$_{2}$$$$^{-}$$ generation.

論文

Local structure study of the iron-based systems of BaFe$$_2$$As$$_2$$ and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analyses

Li, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.

Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

鉄系超伝導体のBaFe$$_2$$As$$_2$$とLiFeAsの局所構造解析をX線PDF解析とXAFSを利用して行った。BaFe$$_2$$As$$_2$$の構造相転移温度ではPDFで得られた局所構造には変化が見られたが、EXAFSで得られた局所構造には変化を見出すことができなかった。これらのデータは室温の平均構造が正方晶相において、局所的な斜方歪みを考慮する必要があることを示唆している。

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

論文

Chemical state analysis of simulated corium debris by EXAFS

岡本 芳浩; 高野 公秀

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.200 - 203, 2018/11

ウラン,ジルコニウム,鉄,カルシウムおよびランタノイドを含む模擬デブリ試料の化学状態を、放射光EXAFS分析によって調べた。試料中のウランは、蛍石型あるいはC型配位構造に分類された。U$$_{0.27}$$Zr$$_{0.63}$$Fe$$_{0.05}$$Ca$$_{0.05}$$O$$_2$$試料では、単相からなるにも関わらず、短いU-O間距離が観察されたことなどから、ウランが5価で存在しているものとみられる。U-Zr-OおよびU-Zr-Fe-O系試料におけるジルコニウムの配位構造は正方晶ZrO$$_2$$によく似ていたが、カルシウムが加わるとカルシア安定化ジルコニア(CSZ)に変化した。

論文

Effects of Fe doping on anomalous specific heat and XAFS oscillation in antiferromagnetic metal Mn$$_3$$Si

平賀 晴弘*; 大山 研司*; 小坂 昌史*; 松村 大樹

AIP Advances (Internet), 8(10), p.101424_1 - 101424_5, 2018/10

The specific heat of Mn$$_{3-x}$$Fe$$_x$$Si was measured over a wide temperature range. Aside from the lattice and electronic specific heat components, another component had a significant contribution to the specific heat at low temperatures in the case of $$x$$ = 0.2; however, its contribution decreased when $$x$$ = 1.0. It is observed that the net component was retained at temperatures significantly higher than $$T_N$$ for both $$x$$. The XAFS spectra of the Mn $$K$$-edge for $$x$$ = 0 not only indicated a smooth structure near the edge, but also an unusually small amplitude in the extended high energy region; however, these features disappeared with Fe doping. The specific heat and XAFS data were discussed interms of the charge degree of freedom or electronic inhomogeneity.

報告書

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

論文

Ce substitution and reduction annealing effects on electronic states in Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ studied by Cu $$K$$-edge X-ray absorption spectroscopy

浅野 駿*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; 伊奈 稔哲*; 鈴木 謙介*; 藤田 全基*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094710_1 - 094710_5, 2018/09

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

We investigated the Ce substitution and reduction annealing effects on the electronic states at copper sites by Cu $$K$$-edge X-ray absorption near-edge structure measurements in Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_{4+alpha-delta}$$ (PCCO) with varying $$x$$ and $$delta$$ (amount of oxygen loss during annealing). Absorption near-edge spectra were modified by Ce substitution and reduction annealing similarly with increasing $$x$$ and $$delta$$. Considering electron doping by Ce substitution, this similarity indicates an increase in electron number at the copper sites due to annealing ($$n_{AN}$$). Furthermore, quantitative analyses of the spectra clarified that the number of Cu$$^+$$ sites, corresponding to the induced electron number by Ce substitution increases linearly with $$x$$ in the as-sintered PCCO, whereas $$n_{AN}$$ is not exactly equal to 2$$delta$$. For each $$x$$-fixed sample, $$n_{AN}$$tends to exceed 2$$delta$$ with increasing $$delta$$, suggesting the emergence of two types of carrier due to annealing.

論文

Pt, PtCo触媒表面の酸素吸着に及ぼす水の影響

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 尾嶋 正治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 利彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08

固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。

論文

廃棄物低減を目指すガラス固化技術高度化のための放射光利用

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

放射光, 31(4), p.274 - 280, 2018/07

ガラス固化技術は、放射性廃棄物の処理法として有望であるが、多くの種類の元素をガラス原料内に安定に閉じ込めることが要求されており、それらを確認する必要がある。我々は、元素選択性を有する放射光XAFS分析を利用し、様々なガラス固化試料における各元素の挙動を明らかにしてきた。さらに、イメージングXAFSの活用、XAFSデータの積み重ねにより、ガラス固化技術の高度化へ貢献する活動へと展開している。ここでは、それらの中から、高温スラグ融体の高エネルギーXAFS、高温ガラス融体のイメージング観察、およびイメージングXAFSによるホウケイ酸ガラス中の白金族元素分析の成果を紹介する。

論文

In situ X-ray absorption fine structure studies of amorphous and crystalline polyoxovanadate cluster cathodes for lithium batteries

Wang, H.*; 磯部 仁*; 松村 大樹; 吉川 浩史*

Journal of Solid State Electrochemistry, 22(7), p.2067 - 2071, 2018/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.64(Electrochemistry)

Amorphous and crystalline MetfV10 electrodes for lithium ion batteries were prepared by mixing MetfV10 with different binders: polyvinylidenefluoride (PVDF) or polytetrafluoroethylene (PTFE). The reaction mechanism was studied using in situ X-ray absorption fine structure (XAFS) and impedance measurements. The X-ray absorption near-edge structure (XANES) results exhibited a 10-electron reduction per the formula of MetfV10 during discharge, resulting in a large capacity. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses suggested a slight expansion in the molecular size of MetfV10. The impedance measurements reveal that an increase of discharge capacities for the amorphous cathode is due to lower resistance than in the crystalline cathode. This study presents a rational selection of amorphous or crystalline cathode materials for high power and high energy density lithium batteries.

論文

Rechargeable batteries based on stable redox reactions of disulfide included in a metal-organic framework as ligands

清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:61(Chemistry, Multidisciplinary)

Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S $$K$$-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

論文

Reduction and oxidation annealing effects on Cu $$K$$-edge XAFS for electron-doped cuprate superconductors

浅野 駿*; 鈴木 謙介*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 伊奈 稔哲*; 藤田 全基*

Journal of Physics; Conference Series, 969, p.012051_1 - 012051_5, 2018/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.51

Reduction and oxidation annealing effects on the electronic states around the copper sites for Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ and Nd$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ with $$x$$ = 0 and $$x$$ = 0.15 were investigated by Cu $$K$$-edge X-ray absorption measurements. Cu $$K$$ near-edge spectra were changed by the reduction annealing in a manner similar to the case of Ce substitution for both $$x$$ = 0 and $$x$$ = 0.15. This means an increase of electron density at the copper sites, indicating the aspect of electron doping in the reduction annealing. This reduction annealing effect on the near-edge spectra are reverted by the additional oxidation annealing. The amount of electron density around the copper sites is varied by the reduction and oxidation annealing, reversibly, corresponding to the reversible variation of the physical property from insulating to superconductivity.

論文

Effects of mesopore internal surfaces on the structure of immobilized Pd-bisphosphine complexes analyzed by variable-temperature XAFS and their catalytic performances

本倉 健*; 福田 拓磨*; 上村 洋平*; 松村 大樹; 池田 まりか*; 南保 雅之*; Chun, W.-J.*

Catalysts, 8(3), p.106_1 - 106_8, 2018/03

In this study, mesoporous and nonporous silica-supported Pd complexes were synthesized and characterized. Variable-temperature XAFS measurements and a curve-fitting analysis showed a slightly larger contribution of $$sigma^{2}_{rm static}$$ when the Pd complexes were on a nonporous support in comparison to a mesoporous support. In contrast, the catalytic performance of the attached Pd complex in the Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction was not affected by such small differences in the static disorder of the Pd complex.

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