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論文

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

論文

A Modelling study on water radiolysis for primary coolant in PWR

向井 悟*; 梅原 隆司*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 西山 裕孝

Proceedings of 20th International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems (NPC 2016) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2016/10

日本のPWRでは、水の放射線分解抑制のために、一次冷却材中の溶存水素濃度は25$$sim$$35cc/kg-H$$_{2}$$Oの範囲に制御されている。しかし、日本では被ばく低減の観点から、溶存水素濃度の低下を目指している。そこで、溶存水素濃度を低下したときの一次冷却材中の放射線分解生成物の濃度について、$$gamma$$線,高速中性子、及び$$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li反応によるアルファ線を考慮した放射線分解モデルにより評価した。その結果、溶存水素濃度が5cc/kg-H$$_{2}$$Oに低下しても放射線分解が抑制されることが示された。異なるG値と主要反応の速度定数がH$$_{2}$$O$$_{2}$$とO$$_{2}$$の濃度に及ぼす影響を水素注入条件下で調べるとともに、ホウ酸水中でのアルファ線による放射線分解の影響にも注目した。

論文

Study of irradiation effect on ECP using in-pile loops in the JMTR

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)評価における放射線の影響は理論的には想定されるが具体的な検証は行われていない。われわれは、酸化皮膜への中性子照射効果を取り入れたECP解析コードを開発し、中性子の照射により酸化皮膜の電気的抵抗が低下すること、それによりECPが低下すること、ECP低下の程度は中性子線束に依存することを解析的に示した。材料試験炉(JMTR)は、照射環境下での水化学試験に適した照射ループを有していることから、JMTRで照射した場合のECPへの照射影響を解析で予測した。その結果、JMTRの照射ループを用いれば、ECPへの照射影響は十分に捉えられることを確認した。

論文

Simulation for radiolytic products of seawater; Effects of seawater constituents, dilution rate, and dose rate

端 邦樹; 佐藤 智徳; 本岡 隆文; 上野 文義; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 塚田 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1183 - 1191, 2016/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.39(Nuclear Science & Technology)

Radiolysis calculations of simulated seawater were conducted using reported data on chemical yields and chemical reaction sets to predict the effects of seawater constituents on water radiolysis. Hydrogen, oxygen, and hydrogen peroxide were continuously produced from simulated seawater during $$gamma$$-ray irradiation. The concentration of molecular hydrogen exceeded its saturation concentration before it reached the steady-state concentration. The production behavior of these molecules was significantly promoted by the addition of bromide ions because of the high reactivity of bromide anion with the hydroxyl radical, an effective hydrogen scavenger. It is also shown that the concentrations of these molecules were effectively suppressed at dilution levels of less than 1%.

論文

Radiolysis of boiling water

Yang, S.*; 勝村 庸介*; 山下 真一*; 松浦 千尋*; 広石 大介*; Lertnaisat, P.*; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 123, p.14 - 19, 2016/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.63(Chemistry, Physical)

沸騰水の$$gamma$$線照射分解を行った。水素発生の収率は水中の極微量の有機不純物に大きく影響した。高純度の水を用いた場合、H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は0.48と0.24で、2:1となり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$はほとんど生成しなかった。H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は線量率に依存し、線量率が下がるほど増加した。NaCl添加した場合、塩素イオンがOHラジカルを捕捉するため、H$$_{2}$$生成収率は約2倍に増大した。また、これらの結果は、決定論的化学反応速度論を用いたシミュレーションの結果とよく一致した。

論文

Effects of constituents of seawater on formation of volatile iodine by aqueous phase radiation chemistry

端 邦樹; 城戸 健太朗; 西山 裕孝; 丸山 結

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.196 - 203, 2016/05

Model calculations of radiolysis of seawater with iodide were carried out to predict effects of seawater constituents on iodine chemistry at the time of a severe accident. Through the calculations based on $$gamma$$-radiolysis of solutions at ambient temperature, it was found that the production of molecular iodine (I$$_{2}$$) was promoted by the addition of seawater constituents. Especially, Br$$^{-}$$ and HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ had a large impact on its production. The production yields of radiolytic species were affected by the addition of I$$^{-}$$ as well. It was also shown that the pH of seawater is an important parameter to determine radiolytic conditions of iodine. These results imply the potential that the injection of seawater has significant impact on iodine source term.

論文

Hydrogen peroxide production by $$gamma$$ radiolysis of sodium chloride solutions containing a small amount of bromide ion

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆

Nuclear Technology, 193(3), p.434 - 443, 2016/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:71.87(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$ radiolysis experiments of solutions, which consisted of a mixture of NaCl and NaBr, were conducted to confirm the validity of radiolysis calculations of seawater simulated solutions and to determine the importance of Br$$^{-}$$ in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ via water radiolysis. The steady-state concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in each solution was measured after irradiation and compared to that obtained by radiolysis calculations. It was found that the calculated and experimental results were in good agreement. The concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in the 0.6 M NaCl solution increased approximately three times by the addition of 1 mM NaBr. The result showed that Br$$^{-}$$ plays an important role in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ by water radiolysis, presumably due to the reactions of Br$$^{-}$$ with hydroxyl radical. The H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production of 1 mM NaCl solutions increased when the pH was either higher or lower than 8. It was considered that hydrated electron also plays an important role in H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production in these acidic and alkaline conditions.

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of $$alpha$$-radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.58(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューした。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.33(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における$$alpha$$線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

論文

水溶液とゼオライトとの混合物中での$$gamma$$線照射による2-chlorophenolの分解

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (99), p.53 - 56, 2015/04

分離核変換サイクルにおける発熱性核種の線源利用への展開を目指して、$$gamma$$線を用いた水処理法の吸着剤併用による高度化を目的として、水溶性有機物の放射線分解に対するゼオライトの添加効果を調べた。模擬物質として2-クロロフェノール(2-ClPh)の水溶液を用いて、$$gamma$$線照射による分解反応に対する各種ゼオライトの添加効果、溶液pHの影響、2-ClPh濃度の影響を調べた。その結果、モルデナイト型ゼオライト(NaMOR)の添加により2-ClPhがNaMORに吸着し、照射により吸着した2-ClPhが分解することを明らかにした。さらに、2-ClPhが分子状で溶存するpH条件が吸着に適しており分解効率が向上すること、2-ClPh濃度の増加とともに吸着量が増加し、分解が促進されることを明らかにした。

論文

Safety handling characteristics of high-level tritiated water

林 巧; 伊藤 剛士*; 小林 和容; 磯部 兼嗣; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1365 - 1369, 2006/03

 被引用回数:18 パーセンタイル:78.49(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では高濃度のトリチウム水が発生し一次保管される。トリチウム水は、自己放射線分解により水素や酸素ガスを発生するうえに過酸化トリチウム水となると考えられる。しかし、トリチウム水を用いた系統的実験の報告例は少なく、発生量は$$gamma$$線による放射線分解のG値(100eVのエネルギーを吸収した時の特定化学種分子の生成率)とは異なっている。本報告では、高濃度トリチウム水溶液を製造後、長期保管した結果を整理し、気相発生成分については、実効的なG値のトリチウム濃度及び温度依存性データから、防爆上必要な設計上の配慮(想定トリチウム水濃度/量とタンク容積及びその換気回数など)を議論する。また、液相発生成分については、トリチウム水の液性(水素イオン濃度や酸化還元電位など)に影響をあたえる(トリチウム濃度に依存する)ことを見いだし、その理由を考察するとともに、タンクの腐食防止に必要な設計上の配慮について議論する。

論文

Time-dependence of differential G-values of OH radicals in water under Ne ion radiolysis

田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.181 - 182, 2006/01

MeV/n級のC及びNeイオンを照射したフェノール水溶液におけるOHラジカル生成の微分G値を、水中で連続的に減弱するイオンエネルギーを関数とした答えを求めることによりトラック内の反応の解析を行った。今回は、OHラジカルの捕捉剤であるフェノールの濃度を変えることで、OHラジカル収率の経過時間依存性をイオンエネルギー依存性とともに検討した。この結果、イオンエネルギーあたりのG値である微分G値は、水中におけるNeイオンの比エネルギーとともに大きくなることがわかった。また、平均反応時間をそれぞれ1.5, 2.5及び15nsと変えた場合、微分G値は、イオン照射直後(1.5ns)では比較的大きな値を示したが、時間経過に伴い小さくなり$$^{60}$$Co $$gamma$$-線で得られたG値(2.7)に近づいた。この結果は、水中に局所的に生成したOHラジカルの拡散挙動を示唆している。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Radiolytic hydrogen gas formation from water adsorbed on type Y zeolites

中島 幹雄; 正木 信行

Radiation Physics and Chemistry, 47(2), p.241 - 245, 1996/00

NaY、HYゼオライト吸着水の$$^{60}$$Co-$$gamma$$線による放射線分解を調べた。ゼオライトからのエネルギー移動効果により、両ゼオライトからのH$$_{2}$$生成率は、液相の水の放射線分解収率から予想されるより大きく、特にHYでH$$_{2}$$生成率が高かった。77KにおけるESR測定及びH原子、H$$_{2}$$分子の収率についての試料の加熱前処理温度依存性を検討した結果、HYゼオライトのブレンステッド酸点及びルイス酸点が、H$$_{2}$$生成反応に重要な役割を果たしていると結論した。

論文

Radiolytic hydrogen gas formation from water adsorbed on type A zeolites

中島 幹雄; 荒殿 保幸

Radiation Physics and Chemistry, 41(3), p.461 - 465, 1993/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:84.69(Chemistry, Physical)

モレキュラーシーブ3Aおよび4Aに吸着した水の放射線分解を調べ、すでに報告した5Aの結果と比較した。ゼオライトに吸収されたエネルギーの吸着水へのエネルギー移動効果により、生成水素量の増感効果が見られたが、3Aは4A、5Aに比べてその効果は小さく、異なる吸着水量依存性を示した。この原因はゼオライトにイオン交換担持されている金属カチオンの大きさに起因するものと推察され、水分子とカチオンとゼオライト骨格の酸素イオンとの相互作用の大きさが重要な役割を演じていることが分かった。

論文

Effects of water vapor on the radiolysis of methane over molecular sieve 5A

清水 雄一; 永井 士郎

Radiation Physics and Chemistry, 33(6), p.567 - 572, 1989/00

460$$^{circ}$$Cにおけるモレキュラーシーブ5A上でのメタンの放射線分解への水蒸気の添加効果を、生成物の分析から検討した。水素、一酸化炭素、二酸化炭素及び低級炭化水素が高収率で生成した。3:1及び3:2メタン-水蒸気混合物からの炭化水素の収量は時間によってわずかに減少するが、3:4混合物からのそれは時間でほとんど変化しなかった。メタン流通下で照射後のモレキュラーシーブ5Aを水蒸気存在下で最照射すると、メタンからモレキュラーシーブ5A上へ生成した含炭素固体は二酸化炭素、一酸化炭素、水素及び主にアルカンから成る炭化水素に容易に分解された。以上の結果から、水蒸気の添加による生成物収量の経時変化の抑制は主として電子線照射下での水蒸気による含炭素固体の分解によるものであると考えられることができる。また、添加した水蒸気の作用を従来のメタン-スチームリフォーミング反応との関連において議論した。

論文

Radiolytic gas production from tritiated water adsorbed on molecular sieve 5A

中島 幹雄; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 24(1), p.41 - 46, 1987/01

 被引用回数:21 パーセンタイル:86.51(Nuclear Science & Technology)

モレキューブシーブ5Aに吸着されたとリチウム水の放射線分解による水素発生を、トリチウムの自己放射線と$$^{6}$$$$^{0}$$Co$$gamma$$線照射によって調べた。水素発生量は、いずれの放射線においても、液相の水の放射線分解から予想されるより大きく、モレキュラーシーブからのエネルギー移動現象による水素発生量の増大効果を示した。このエネルギー移動による水素発生量は、吸着水量の関数として、シリカゲル-HTO系の放射線分解で得られた実験式と類似の式によって表すことができた。$$gamma$$線照射と自己放射線分解との比較では、シリカゲル-HTO系の場合と異なり、自己放射線分解の方が大きな水素発生量を与えることが解った。

論文

Self-radiolysis of tritiated water adsorbed on silica gel

中島 幹雄; 立川 圓造

Appl.Radiat.Isot., 37(6), p.527 - 530, 1986/00

シリカゲルに吸着されたトリチウム水の自己放射線分解による、水素ガスの発生を調べた。水素発生の見かけのG値は、水の放射線分解から予想されるより大きく、シリカゲルからのエネルギー移動による増感効果を示した。エネルギー移動効果による水素発生量は$$^{6}$$$$^{0}$$Co-$$gamma$$線照射の場合と同様に、シリカゲル表面の水酸基濃度と吸着層の関数として表すことができ、$$gamma$$線照射と自己放射線照射との間に大きな差は見られなかった。

論文

Hydrogen evolution trom tritiated water on silica gel by gamma-irradiation

中島 幹雄; 立川 圓造

Radiochimica Acta, 33, p.217 - 222, 1983/00

シリカグル吸着水の放射線分解による水素の発生を調べた。用いた3種類のシリカグルについて、水素発生量は水の放射線分解に比べて非常に大きく、また吸着剤各々について異なる。これらの結果はシリカグルからのエネルギ移動が吸着水の分解に寄与している事を示している。さらに水素発生量は吸着剤の表面水酸基濃度と吸着水の表面被覆率の関数として表わすことが出来、水素発生量を求めるための実験式を導いた。

報告書

閉サイクル水素製造法の研究,5; 1980年度

佐藤 章一; 池添 康正; 諏訪 武; 清水 三郎; 中島 隼人; 小貫 薫

JAERI-M 9724, 128 Pages, 1981/10

JAERI-M-9724.pdf:3.66MB

核エネルギーによる閉サイクル水素製造プロセスに関して、昭和55年度に行った研究について報告した。熱化学法の研究では、ニッケル・沃素・硫黄を用いるプロセス(NISプロセス)について、沃化ニッケルと硫酸ニッケルの含水塩と無水塩の分解平衡圧の測定、沃化ニッケル無水塩の熱分解速度の測定、三酸化硫黄の触媒による分解など、プロセスに含まれる主要ステップの平衡、速度の測定を行った。メタノールを用いた新プロセスについて、予備的に検討した。放射線化学法の研究では、炭酸ガス分解反応における逆反応機構の研究、特にイオン反応に対する水と一酸化炭素を含むイオン種の影響について研究した。使用済核燃料の線源利用の文献調査結果についても述べた。

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