検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年
検索結果: 37 件中 1件目~20件目を表示

発表形式

Initialising ...

選択項目を絞り込む

掲載資料名

Initialising ...

発表会議名

Initialising ...

筆頭著者名

Initialising ...

キーワード

Initialising ...

使用言語

Initialising ...

発行年

Initialising ...

開催年

Initialising ...

選択した検索結果をダウンロード

論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

論文

ガラス固化プロセス環境における白金族化合物の化学挙動解明

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成28年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2017/03

ガラス固化体の製造において、溶融状態の廃棄物ガラスから析出したRuO$$_{2}$$等の白金属化合物が溶融炉底部に堆積して固化体容器へのガラス流下を阻害する。本研究は、廃液成分であるRhがRuO$$_{2}$$生成へ与える影響を確認するため、Ru-Rh化合物等を加熱合成して生成物をXRDにより評価した。その結果、廃液に含まれるRhはRuと同様な化学挙動を示し、Ru化合物と類似構造のRh化合物を生成する可能性があることを見出した。

論文

ガラス固化プロセス環境におけるルテニウム化合物の挙動評価

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03

使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO$$_{2}$$)として析出する。このRuO$$_{2}$$は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

論文

Electrochemical behavior and electronic absorption spectra of uranium trivalent ions in molten LiCl-CsCl mixtures

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.226 - 231, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the redox reactions and coordination circumstances of uranium ions in molten LiCl-CsCl mixtures by cyclic voltammetry and spectrophotometry. The redox potential of U$$^{3+}$$-U with the CsCl mole fraction of 0.1 to 0.2 was slightly more positive than that in LiCl melt. This potential became more negative than that in LiCl melt with the increase of CsCl mole fraction. The CsCl system showed the most negative potential. Though the averaged alkali cationic radius of the melt increases with the increase of CsCl mole fraction, the redox potential with the low CsCl mole fraction was not proportional to the radius. The result indicates that the Gibb's free energy change of U$$^{3+}$$ was not in good correlation with the radius. The electronic absorption spectra of U$$^{3+}$$ showed that the intensities of absorption peaks decreased with the increase of CsCl mole fraction. The oscillator strength of the ${it f-f}$ hypersensitive transition decreased with the increase of CsCl mole fraction.

論文

${it Ex-situ}$ and ${it in-situ}$ X-ray diffractions of corrosion products freshly formed on the surface of an iron-silicon alloy

鈴木 茂*; 松原 英一郎*; 小松 卓哉*; 岡本 吉則*; 蟹江 澄志*; 村松 淳司*; 小西 啓之; 水木 純一郎; 早稲田 嘉夫*

Corrosion Science, 49(3), p.1081 - 1096, 2007/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:18.26(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄鋼材料の腐食生成物の形成過程を明らかにするために、純鉄及びFe-2%Si合金の表面に湿潤状態で生じた腐食生成物を採取し、放射光によるX線回折実験を行った。NaCl水溶液によって純鉄表面に生じた湿潤腐食生成物の外周部には$$gamma$$-FeOOHが、内部には$$gamma$$-FeOOHのほか、$$alpha$$-FeOOH, Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$が含まれている。これと比較して、Fe-Si合金の場合は$$beta$$-FeOOHの生成が著しい。実験ではFe-Si合金の腐食に対する硫酸イオンの影響についても調べた。また実験室のX線回折計で純鉄,Fe-Si合金の乾湿繰返し過程での腐食生成物の形成をその場観察した。その結果は先の放射光による${it Ex-situ}$実験の結果と一致している。

論文

SiとTi表面での極薄酸化膜形成のリアルタイム表面分析

高桑 雄二*; 小川 修一*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Journal of Surface Analysis, 13(1), p.36 - 84, 2006/04

本稿では、SiとTi表面での酸化反応をリアルタイム観察するために開発した表面分析法を用いた最近の研究成果を紹介する。酸素吸着曲線,酸化状態,酸化膜厚,酸化膜の表面構造・形態,電子状態の時間発展から極薄酸化膜形成過程を調べるために、オージェ電子分光, 反射高速電子回折(RHEED-AES), 放射光内殻光電子分光(SR-XPS), He-I共鳴線を用いた価電子帯光電子分光(UPS)をリアルタイム表面分析に用いた。RHEED-AESによりSi酸化反応中に酸素吸着速度とエッチング速度を同時に求め、さらに、酸化の体積膨張に伴うSi原子放出を観察した。Ti(0001)表面酸化のRHEED-AES観察では、酸化膜がエピタキシャル成長し、酸素吸着曲線の変化に対応して酸化膜の表面形態が周期的に変化することを明らかにした。O1s, Si2p, Ti2p光電子スペクトルにおいて化学シフトが明瞭に観察され、SR-XPSを用いて酸化状態と酸化膜厚の時間変化を追跡した。UPSは価電子帯の状態密度だけでなく、欠陥準位によるバンドベンディングと仕事関数の情報を酸素吸着曲線と一緒に得るために有用である。

口頭

Si(001)表面酸化中の界面歪みSi層の高輝度放射光XPSによる追跡

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

放射光を用いた高分解能O1s, Si2p光電子分光を用いて、SiO$$_{2}$$/Si界面歪みに由来する点欠陥発生の見地からSi(001)表面の層状酸化の反応機構を研究した。第一,第二歪みSi層と同定されているSi2p$$_{3/2}$$スペクトルにおけるベータSiとアルファSiが、段階的な基板温度上昇の最中に急激に減少することが観測された。O1sピーク位置から見積もられたバンド曲がりの変化のために、観測されたベータSiとアルファSiの減少が加熱によるSiO$$_{2}$$ネットワークの構造緩和ばかりでなくSiO$$_{2}$$/Si界面での点欠陥の発生に関連するということがわかった。

口頭

Si(001)表面酸化過程の高輝度放射光を用いた光電子分光観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

最近、Si2p光電子スペクトルにおいて、SiO$$_{2}$$/Si界面の第1と第2層歪みに起因する化学シフト(ベータSi,アルファSi)が指摘された。酸化に伴うそれらの成分の強度変化を追跡することで、SiO$$_{2}$$/Si(001)界面の歪みを酸化反応中にリアルタイム観察できる。本研究では点欠陥を介した統合Si酸化反応モデルの実験的検証を目的として、Si(001)表面酸化過程をリアルタイム光電子分光観察し、第1層酸化膜形成後の歪みSi成分と第2層酸化膜の初期成長速度の相関を調べた。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応分析装置を用いた。n型Si(001)基板を純度99.9999%の乾燥酸素で酸化した。酸化膜の成長に伴ってベータSiは緩やかに減少し、アルファSiは増加した。また、O1s光電子強度の時間発展から、第2層酸化膜の初期成長速度の温度依存を求めた。以前の報告で温度とともに吸着酸素が動きやすくなり界面歪みが減少する傾向とベータSiの変化は一致している。これらの事実から、歪みが大きいとき点欠陥発生の頻度が大きくなるので第2層の酸化速度が増加し、また、点欠陥発生によって歪みが緩和されるためにベータSiが酸化時間とともに減少すると考えられる。

口頭

Role of the emitted Si atom due to oxidation-induced strain during very thin oxide decomposition on Si(001) studied by RHEED combined with AES

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

点欠陥発生を介したSi酸化統合反応モデルを実証するために、Si(001)表面の酸化過程及びその後の酸化膜分解過程をRHEEDと組合せたAESでリアルタイム測定し、表面形状をSTMで観察した。酸化時間に依存して分解時のボイド形成時間は大きく異なった。またボイドの二次元的拡大速度も酸化時間に大きく依存した。また分解後の表面は2, 3原子高さの荒れが生じていることがわかった。これら結果はこれまでの酸化膜の熱分解モデルでは説明できない。点欠陥発生を介したSi酸化統合反応モデルを用いると統一的な説明が可能であり、ボイドの拡大もSi表面上のアドアトムだけでなく、基板からのSi原子放出により律速されていることが示唆される。

口頭

Real-time photoelectron spectroscopy study on the oxidation-induced strained Si atom at SiO$$_{2}$$/Si(001) interface; Dependence on oxidation temperature

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

点欠陥発生(放出Si原子+空孔)を介したSi酸化統合反応モデルを実証するために、n型Si(001)表面の酸化過程における酸化誘起歪みを放射光を用いたリアルタイム光電子分光で観察した。300$$^{circ}$$CでのSi表面第1層酸化において、SiO$$_{2}$$/Si界面第1層の歪みSi原子(Si$$beta$$)は徐々に減少したが、界面第2層の歪みSi原子(Si$$alpha$$)は緩やかに増加した。また、第1層酸化完了時におけるSi$$beta$$とSi$$alpha$$は基板温度を300$$^{circ}$$Cから600$$^{circ}$$Cに増加させると減少することがわかった。これらの結果から、ダイマー形成の歪みは酸化の進行に伴って減少すること、基板温度の上昇に伴って界面歪みが減少することが明らかとなった。歪み減少のメカニズムについて、吸着酸素の挙動に着目し議論する。

口頭

統合Si酸化反応モデルの実験的検証,2; 界面酸化速度のO$$_{2}$$圧力依存

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

点欠陥を介した統合Si酸化反応モデルにおける酸素の振る舞いを検討するために、放射光光電子分光を用いてSi(001)表面酸化過程をリアルタイム観察し、初期界面酸化速度の酸素圧力依存を測定した。実験はSPring-8のBL23SUに設置されている表面化学反応解析装置を用いて行った。p型Si(001)清浄表面を酸化させ、O1sとSi2p光電子スペクトルを交互にリアルタイム測定した。Si(001)表面が完全に酸化膜で覆われた後、酸素圧力を増加させて界面酸化反応を促進させた。初期界面酸化速度と上昇させた酸素圧力は直線の相関を示したが、相関直線の傾きは0.5であった。このことから、界面酸化反応は酸素供給律速ではないことが明らかとなった。

口頭

Temperature dependence of the oxidation-induced strain at SiO$$_{2}$$/Si(001) interface studied by XPS using synchrotron radiation

小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

本研究では、Si(001)表面上の第一酸化層成長中の酸化誘起歪みの蓄積を調べるために、第一酸化層のふたつの反応モード、すなわち、573Kでのラングミュア型吸着と923Kでの二次元島成長が、SPring-8のBL23SUでリアルタイムXPS法を用いて調べられた。得られた実験結果から酸化誘起歪みは573Kでの酸化膜界面より923Kでの界面の方が小さいことがわかった。

口頭

エチレンによるSi(001)表面炭化反応過程のリアルタイムXPS観察

高桑 雄二*; 小川 修一*; 穂積 英彬*; 川村 知史*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿

no journal, , 

エチレンを用いたSi(001)表面炭化反応過程を、高輝度放射光によるX線光電子分光を用いてリアルタイム観察し、Si$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層形成における表面反応機構を調べた。リアルタイムXPSを用いた炭化反応実験はSPring-8のBL23SUに設置された表面化学反応解析装置を用いて行った。Heで2.65%に希釈したC$$_{2}$$H$$_{4}$$(4.2$$times$$10$$^{-5}$$ Pa)を用いて、p型Si(001)基板を913Kで炭化させた。Si 2p光電子スペクトルから、Si-C結合成分がほぼC$$_{2}$$H$$_{4}$$暴露量に比例して増加することがわかった。この傾向はC 1s光電子強度でも示された。このような結果は、Si(001)表面でのC$$_{2}$$H$$_{4}$$解離吸着が0次反応であること、さらにはサブサーフェスへの吸着炭素原子拡散の活性化障壁が大変に小さいことを示唆している。

口頭

Si$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層/Si(001)酸化反応過程のリアルタイムXPS観察

穂積 英彬*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

基板歪みがp型Si(001)表面酸化に与える影響を明らかにするため、エチレン(C$$_{2}$$H$$_{4}$$)を用いて炭化形成したSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層の酸化過程をリアルタイム光電子分光で調べた。清浄表面での酸化反応と比較することで、酸化速度の変化とC原子の挙動を調べた。実験はSPring-8のBL23SUに設置されている表面化学反応解析装置を用いて行った。酸化速度はSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$合金層表面の方が速くなった。また、バルク強度で規格化したC1s強度は表面酸化ではほぼ一定であり、界面酸化で緩やかに減少することから、C原子は脱離やSiO$$_{2}$$膜への取り込みが起こらず、Si基板内部へ拡散していることが示唆された。

口頭

SiO$$_{2}$$/Si(001)界面の炭素原子によるSi酸化反応機構への影響

穂積 英彬*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

Si酸化反応に対する基板歪みの影響を調べるために、エチレン暴露により形成したSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$層の酸化反応過程をリアルタイムXPSを用いて観察した。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応解析装置にて行った。Si$$_{1-x}$$C$$_{x}$$層の酸化速度は、清浄表面と比較して顕著に増加した。また、炭素原子はCO, CO$$_{2}$$として脱離せず、基板内部へ拡散することが示唆された。これらの結果を「点欠陥発生を介した統合Si酸化反応モデル」を用いて一貫して説明できることを明らかとした。

口頭

高輝度放射光XPSによるSi(001)表面炭化・酸化反応過程のリアルタイム観察

穂積 英彬*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

p型Si(001)表面酸化に対する基板歪みの影響を明らかにするため、エチレンを用いてSiを炭化させてSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$層を形成した。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学反応解析装置にて高輝度放射光XPSを用いて行った。酸化速度はSi$$_{1-x}$$C$$_{x}$$層表面の方が清浄面より速かった。また、バルクSiの光電子強度で規格化したC1s強度は表面酸化で一定であり、界面酸化で緩やかに減少するため、C原子の脱離やSiO$$_{2}$$膜中への取り込みが起こらず、Si基板内部へ拡散していることが示唆された。

37 件中 1件目~20件目を表示