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勝岡 菜々子; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*
2023年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」研究成果・活動報告書(インターネット), 1 Pages, 2024/07
ガラス原料へウラン(U)化合物を添加し、雰囲気を変えてU含有ガラスを作製した。作製条件でガラス色調が変化し、色斑を呈するガラスも見られたことから、この色斑の原因をX線透過画像により観察した。
山内 宏樹; Sari, D. P.*; 安井 幸夫*; 坂倉 輝俊*; 木村 宏之*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 本田 孝志*; 樹神 克明; 井川 直樹; et al.
Physical Review Research (Internet), 6(1), p.013144_1 - 013144_9, 2024/02
-Mn-type family alloys Mn
have three-dimensional antiferromagnetic (AFM) corner-shared triangular network. The antiferromagnet Mn
RhSi shows magnetic short-range order (SRO) over a wide temperature range of approximately 500 K above the N
el temperature
= 190 K. Mn
CoSi has the smallest lattice parameter and the lowest
in the family compounds. The quantum critical point (QCP) from AFM to the quantum paramagnetic state is expected near a cubic lattice parameter of 6.15
of Mn
CoSi is only 140 K, quantum critical behavior is observed in Mn
CoSi as the enhancement of the electronic specific heat coefficient
. We study how the magnetic SRO appears in Mn
CoSi by using neutron scattering,
SR, and physical property measurements. The experimental results show that the neutron scattering intensity of the magnetic SRO does not change much regardless of the suppressed magnetic moment in the long-range magnetic ordered state compared to those of Mn
RhSi. The initial asymmetry drop ratio of
SR above
becomes small, and the magnetic SRO temperature
is suppressed to 240 K. The results suggest that the Mn
CoSi is close to the QCP in the Mn
system.
永井 崇之; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
Photon Factory Activity Report 2023 (インターネット), 3 Pages, 2024/00
本研究は、ガラス組成や溶融条件によってCe原子価が変化することに着目し、廃液成分を単純化した模擬ガラス固化体試料を作製して、凝固ガラス表層とガラス内部のCe原子価状態の差異を確認するため、模擬ガラス固化体試料を放射光XAFS測定した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*
2022年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」研究成果・活動報告書(インターネット), 1 Pages, 2023/09
異なる組成のホウケイ酸ガラス粉末へウラン(U)化合物を添加し、溶融雰囲気等の作製条件を変えてU含有ガラスを作製した。これらU含有ガラス中のU化学状態をXAFS測定により評価した。
永井 崇之; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 3 Pages, 2023/00
単純組成ガラス原料に測定元素のみを添加したガラスを作製し、B同位体組成による影響を確認した。その結果、複数の原子価が存在するCeやUはその影響がほとんど認められず、ガラス原料であるSiも僅かな差に留まった。これらのことから、B同位体組成による含有元素の局所構造への影響はかなり小さいと判断する。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*; 有馬 立身*
Photon Factory Activity Report 2021 (インターネット), 2 Pages, 2022/00
ホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラス中の含有元素の化学状態や局所構造等への影響把握を目的として、Bと
Bの組成ガラスを作製し、Si, Cr, Fe, Mo-K端, Ce-L
端をXAFS測定した。評価の結果、ホウ素同位体組成によるスペクトルの差は小さく、含有元素の化学状態や局所構造等への影響もほとんど認められなかった。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
2020年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), 1 Pages, 2021/11
本研究は、ガラス組成や溶融条件を変えて作製したウラン(U)含有模擬廃棄物ガラスを放射光XAFS測定し、還元雰囲気で溶融作製したホウケイ酸ガラス中のUが4価状態で内包されることを確認した。
那波 和宏*; 平井 大悟郎*; 古府 麻衣子; 中島 健次; 村崎 遼*; 小金 聖史*; 木俣 基*; 野尻 浩之*; 廣井 善二*; 佐藤 卓*
Physical Review Research (Internet), 2(4), p.043121_1 - 043121_11, 2020/12
=
異方的三角格子反強磁性体Ca
ReO
Cl
においてスピノンに類した磁気励起が存在するかを確かめるべく、中性子非弾性散乱実験を行った。得られた磁気励起は、スピノン束縛対の形成によって解釈できるものであった。また、Cs
CuCl
よりもRPA近似による解釈が良く合い、より朝永-ラッティンジャー液体に近い系であると考えられる。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11
本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*
KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08
中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。
永井 崇之; 下山 巖; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 有馬 立身*
Photon Factory Activity Report 2019 (インターネット), 3 Pages, 2020/00
模擬HAWやガラス原料にU化合物を添加してU含有模擬廃棄物ガラスを作製し、U等の化学状態を硬X線領域のXAFS測定により評価した。その結果、U含有ガラスとU添加無ガラスのXAFS測定結果を比較し、廃棄物成分のCeの原子価がU共存により酸化する傾向を確認した。また、ラマン分光測定でガラス組成や作製条件によってSi-O構造が異なることから、軟X線領域のSiのK吸収端XAFS測定を試みた結果、Siの局所構造が組成によって僅かながら変化することを確認した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*
KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08
中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(平成30年度)(CD-ROM), P. 20181080_1, 2019/06
本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含まれる鉄(Fe)が2価と3価の混在状態を示す点に着目し、Feを共存させたガラス原料へウラン(U)を添加溶融し、ガラス中のU化学状態を放射光XAFS測定により評価した。Feを共存させたガラス中のUは、還元雰囲気での溶融処理後もガラス相内に4価状態で存在することを確認した。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
Photon Factory Activity Report 2018 (インターネット), 2 Pages, 2019/00
Feを含むガラス原料を用いてウラン含有ガラス試料を作製し、UとFeの化学状態を評価した。その結果、アルゴンー酸素混合ガス掃気の酸化性雰囲気で作製した場合、Feの共存による影響はなく、6価状態でガラス中に存在することを確認した。一方、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で作製した場合、Feが共存すると還元されたUが4価状態でガラス相に存在することを確認した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04
ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00
本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUOとしてガラス相から析出する可能性がある。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 捧 賢一
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成28年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2017/03
ガラス固化体の製造において、溶融状態の廃棄物ガラスから析出したRuO等の白金属化合物が溶融炉底部に堆積して固化体容器へのガラス流下を阻害する。本研究は、廃液成分であるRhがRuO
生成へ与える影響を確認するため、Ru-Rh化合物等を加熱合成して生成物をXRDにより評価した。その結果、廃液に含まれるRhはRuと同様な化学挙動を示し、Ru化合物と類似構造のRh化合物を生成する可能性があることを見出した。
永井 崇之; 佐藤 修彰*; 捧 賢一
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03
使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO)として析出する。このRuO
は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。
永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*
Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11
被引用回数:1 パーセンタイル:8.00(Materials Science, Multidisciplinary)550Cの溶融Li
MoO
-Na
MoO
共晶塩中のUOUO
/UOUO
対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO
/UO
対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO
を含む浴塩にUO
含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO
とUOUO
の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO
/UO
対の標準酸化還元電位-0.847
0.010V vs. O
/O
を求めた。
永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*
Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09
本研究では、550Cの溶融Li
MoO
-Na
MoO
共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO
と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO
の吸収ピークが減少し、UO
がUO
に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li
MoO
-Na
MoO
共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO
を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。