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論文

U-Pb dating of calcite using LA-ICP-MS; Instrumental setup for non-matrix-matched age dating and determination of analytical areas using elemental imaging

横山 立憲; 木村 純一*; 三ツ口 丈裕; 檀原 徹*; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; 宮崎 隆*; et al.

Geochemical Journal, 52(6), p.531 - 540, 2018/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.45(Geochemistry & Geophysics)

We developed a non-matrix matched U-Pb dating method for calcite by using LA-ICP-MS. The excimer LA was set to generate a low-aspect-ratio crater to minimize downhole U-Pb fractionation. We used He sample ablation gas mixed with Ar carrier gas and additional trace N$$_{2}$$ gas to create a robust plasma setup. The use of N$$_{2}$$ additional gas allowed for low oxide molecular yield for high-sensitivity interface cones with the ICP shield electrode disconnected. Moreover, this resulted in robust ICP plasma against different matrixes in LA aerosols owing to efficient dissociation-ionization of the aerosols by increased plasma temperature. The above setup helped accomplish accurate U-Pb dating of calcite samples by using SRM 612 glass as the standard. We applied this method to the following calcite samples: (1) recently-proposed reference material named WC-1 with a determined U-Pb age of 254.6$$pm$$3.2 Ma and (2) a well-preserved fossil specimen of blastoid $$Pentremites$$ sp. with an estimated age of $$sim$$339-318 Ma. The resultant U-Pb ages of the WC-1 and $$Pentremites$$ samples were 260.0$$pm$$6.7 Ma and 332$$pm$$12 Ma, respectively, which indicate accurate U-Pb dating by this method. Before this U-Pb dating, quantitative distribution maps of the U, Th, and Pb isotopes of each sample were obtained using the LA-ICP-MS imaging technique to select suitable areas for dating.

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 豊岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Drift simulation of tsunami debris in the North Pacific

川村 英之; 小林 卓也; 西川 史朗*; 石川 洋一*; 碓氷 典久*; 蒲地 政文*; 麻生 紀子*; 田中 裕介*; 淡路 敏之*

Global Environmental Research (Internet), 18(1), p.81 - 96, 2014/09

2011年3月11日に発生した東日本大震災の津波により東北地方から北太平洋へ流出した洋上漂流物に関して、北太平洋における分布を再現・予報するため、漂流シミュレーションを実施した。その結果、洋上漂流物は最初は黒潮続流と西風により主に東に流されながら、海洋の渦と大気擾乱により南北方向にも広がったと示唆された。浮遊性の高い洋上漂流物は、海流よりも海上風の影響をより強く受けて北太平洋上に広がり、2011年の秋頃には北アメリカ大陸西岸に到着したと考えられる。北アメリカ大陸周辺の洋上漂流物は大気圧の季節変動の影響を受けて広がったことが示唆された。また、予報シミュレーションにより、北アメリカ大陸からフィリピン諸島にかけて、洋上漂流物が帯状に広がることが予報された。

論文

Intercomparison of numerical simulations on oceanic dispersion of the radioactive cesium released because of the Fukushima disaster

川村 英之; 小林 卓也; 古野 朗子; 碓氷 典久*; 蒲地 政文*; 西川 史朗*; 石川 洋一*

Proceedings of 19th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2014) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2014/08

福島第一原子力発電所から放出された放射性セシウムの濃度を明らかにするため、2011年3月から2013年9月における北太平洋の海洋拡散シミュレーションを行った。一般的に、放射性セシウムの海洋拡散シミュレーションでは、海流のような海況データが濃度分布に大きな影響を与える。本研究では、2種類の独立した海況データを使用して海洋拡散シミュレーションを行った。その結果、福島第一原子力発電所事故から約2年後には北太平洋における$$^{137}$$Cs濃度は事故前のバックグラウンドレベル以下になったことが2つの海洋拡散シミュレーションから示唆された。また、海洋拡散シミュレーションの相互比較から、黒潮続流域の中規模渦が海表面における放射性セシウム濃度を効果的に希釈したことが示唆された。さらに、中規模渦に伴う強い下降流が放射性セシウムを中層に輸送したことが示唆され、この現象は将来の北太平洋における放射性セシウム濃度を評価する上で重要なことだと考えられる。

論文

Temporal and spatial variations of radiocarbon in Japan Sea Bottom Water

熊本 雄一郎*; 荒巻 能史*; 渡邉 修一*; 米田 穣*; 柴田 康行*; 外川 織彦; 森田 昌敏*; 下島 公紀*

Journal of Oceanography, 64(3), p.429 - 441, 2008/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:72.18(Oceanography)

1995年と2000年に、日本海において全溶存無機炭素中の放射性炭素比($$Delta$$$$^{14}$$C)を測定した。日本海は西部北太平洋における準閉鎖系の縁辺海であり、深層水及び底層水は内部で形成される。これらの測定データを歴史的な放射性炭素データとともにまとめ、2000m以深の底層水における放射性炭素の時空間的変動を明らかにした。日本海盆西部及び大和海盆の底層水における$$Delta$$$$^{14}$$Cは、1977/79年から1995年までの間に約20‰増加し、1995年から1999/2000年までの間には変化しなかった。これは、前者では底層水交換によって表層の核実験起源の放射性炭素が底層に侵入したこと、後者は底層水交換が停滞したことを示唆した。日本海盆東部では、底層水の$$Delta$$$$^{14}$$Cは1977/79年から2002年までの間に約10‰増加し、底層水交換がより弱いことを示唆した。日本海盆東部及び大和海盆における放射性炭素,トリチウム及び溶存酸素の時間的変動は、1979年から1984年までの間に底層水交換が散発的に発生したこと、1984年から2004年までの間に底層水交換が停滞したことを意味した。前者は、1976/77年の厳冬に日本海盆西部で新しく形成された底層水が日本海の深層循環によって輸送されたと考えられる。後者は底層水における核実験起源$$^{137}$$Cs及フロン-11の時間的変動と矛盾していない。

口頭

Temporal change of radiocarbon in the water column of the western North Pacific

荒巻 能史*; 外川 織彦; 渡邉 修一*; 角皆 静男*; 平 啓介*

no journal, , 

西部北太平洋における海水中放射性炭素の時間変動を把握し、それによって同海域における海水循環を推定するため、広範囲の表層及び東経165度線に沿って、1991年から1993年まで放射性炭素データ($$Delta$$$$^{14}$$C)を測定した。表層における$$Delta$$$$^{14}$$Cの南北方向の変動は東西方向の変動より大きく、北緯40度以北では$$Delta$$$$^{14}$$Cは北に向かって急激に減少した。東経165度線に沿った$$Delta$$$$^{14}$$Cデータを、1973年のGEOSECSデータと比較すると、核実験起源の$$Delta$$$$^{14}$$Cは20年間に表層から亜熱帯領域の中層に移行し、1993年時点では深層で検出されないことがわかった。核実験起源の$$Delta$$$$^{14}$$C分布及び深層水の「年齢」から、亜熱帯における核実験起源$$Delta$$$$^{14}$$Cの増加は、亜寒帯領域における鉛直混合により生成された中層水が「北太平洋中層水」として南下したことによって生じたことが明らかになった。

口頭

中性子ラジオグラフィによる閉鎖式燃料電池システムの発電時可視化

百留 忠洋*; 吉田 弘*; 月岡 哲*; 青木 太郎*; 飯倉 寛; 野島 健大; 安田 良; 酒井 卓郎; 松林 政仁; 前川 康成; et al.

no journal, , 

海洋研究開発機構(JAMSTEC)では、航続距離が数千キロ規模の次世代巡航型無人探査機開発のために閉鎖型燃料電池等の研究開発を行っている。原子力機構は共同研究として量子ビームを用いた架橋・グラフト重合技術を用いて発電効率及び耐久性に優れた電解質膜の開発並びに閉鎖環境における発電状態を把握するために中性子ラジオグラフィによりナフィオン膜を用いた燃料電池セルの発電状態での生成水の挙動を可視化する実験を担当している。開発膜の性能評価では、高分子基材をグラフト重合化した膜が燃料電池システムで使用可能であることが示唆された。また、2種類の膜のうち、全炭化水素系膜の方が適していることが確認できた。中性子ラジオグラフィによる可視化実験の結果では、発電中の生成水の挙動が確認でき、飽和水発生に伴う発電量低下の状態が確認できた。

口頭

Drift simulation with particular regard to that associated with the 3.11 tsunami

川村 英之; 小林 卓也

no journal, , 

東日本大震災の津波により流出した洋上漂流物の挙動に関して、北太平洋の漂流シミュレーションを行った。2011年3月から2013年8月にかけては、気象庁気象研究所が開発した3次元変分法による高精度な海流データと気象庁気候データ同化システムによる海上風データを使用して、洋上漂流物の再現実験を行った。その後、2013年9月から2016年5月の期間は、海洋研究開発機構が開発した4次元変分法を適用したシステムで予報された海流・海上風データを使用して、洋上漂流物の予報実験を行った。津波により外洋へ流出した洋上漂流物は、黒潮続流により北太平洋上を東に流されながら、同時に中規模渦により広く拡散されたことが示唆される。また、海面上に浮き出ている洋上漂流物は海上風の影響をより強く受けるため、北アメリカ大陸への漂着場所や漂着時期に関しては、洋上漂流物の種類により異なることが分かった。さらに、北アメリカ大陸付近の洋上漂流物は、その後は主に南西方向に運ばれる傾向があることが示唆される。

口頭

Mechanical and hydrological properties of incoming sediments at the Japan Trench and the evolution of the weak decollement

清水 麻由子; 谷川 亘*; 濱田 洋平*; 亀田 純*; 山口 飛鳥*; 木村 学*

no journal, , 

2011年に発生した東北地方太平洋沖地震では、日本海溝の海溝軸付近にまでプレート境界断層のすべりが及び、巨大津波を引き起こした。日本海溝に沈み込む遠洋性堆積物は、沈み込みに伴いその一部が弱面となり地震挙動を決定するものと考えられる。未変形の沈み込み堆積物から弱面が発達する過程が何がコントロールしているのかは明らかになっていないが、沈み込み堆積物のせん断強度と摩擦の速度依存性の深度方向のコントラストが関与している可能性がある。また透水係数も、沈み込みに伴う脱水と間隙減少による異常間隙水圧の発生過程に影響を与えることから、強度の深度方向の分布に影響を与える重要な因子である。そこで本研究では、日本海溝のインプットサイトであるDSDP Leg.56 Site 436から得られたコアサンプルを用いて、室内実験により摩擦強度と流体移動特性を測定し、強度と透水係数の深度分布を推定した。発表では、実験の結果に基づき沈み込みに伴う弱面の発達について議論する。

口頭

レーザーアブレーション試料導入-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Th-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; Chang, Q.*; 木村 純一*

no journal, , 

炭酸塩鉱物の放射年代学研究が与える年代学的な情報は、将来の長期的な地質環境変動モデル構築への利用に期待できる。還元的な地下環境で生成された炭酸塩鉱物については、未だ年代測定技術が確立されていない。本研究では、地下環境下における高透水性の地質構造に充填鉱物として存在する炭酸塩鉱物を対象に、年代測定技術を実用化することを最終的な目的とする。局所領域の年代測定技術を確立するため、レーザーアブレーション試料導入法を組み合わせたICP質量分析計を用いて、炭酸塩鉱物から成る海生化石の微量元素及び同位体の基礎情報を取得し、花崗岩の割れ目を充填する炭酸塩鉱物及び鍾乳石について予察的にU-Pb同位体比測定を行った。その結果、アンモナイト化石中のU-Th-Pb壊変系列の各元素及び同位体分布を可視化することができた。U-Pb同位体比測定では、測定対象とした領域のウラン濃度が低く、また非放射起源の鉛を多く含んでいたため、測定結果から有意なU-Pb年代を得られなかった。一方で、鉛濃度が検出下限界を有意に上回る領域から得られた測定結果から、鉛同位体の組成差が炭酸塩鉱物を沈殿させた水溶液の起源を探るのに有効な指標となることが示唆された。

口頭

震災漂流物の予測シミュレーション

川村 英之; 小林 卓也; 西川 史朗*; 石川 洋一*; 碓氷 典久*; 蒲地 政文*

no journal, , 

2011年3月に発生した東日本大震災の津波により、大量の震災漂流物が東北地方から太平洋へ流出した。本研究では、震災漂流物が海洋環境に与える影響を評価するため、海洋研究開発機構や気象庁気象研究所と協力して、太平洋における震災漂流物の分布を数値シミュレーションにより予測した。震災漂流物の予測シミュレーションには、原子力機構が開発した海洋中物質移行モデル(SEA-GEARN)を使用した。震災漂流物の予測シミュレーションを行うためには、海流と海上風のデータが必要となるが、2011年3月から2013年9月までの期間は、気象庁気象研究所の海洋データ同化システム(MOVE)で計算された海流と海上風のデータを使用した。また、2013年10月から2016年6月までの期間は、海洋研究開発機構の大気海洋結合データ同化システム(K7)で計算された海流と海上風のデータを使用した。予測シミュレーションの結果、震災漂流物は黒潮続流と呼ばれる海流により北太平洋上を主に東向きに流され、北アメリカ大陸西岸に到達したことが示唆された。また、震災漂流物は今後、赤道から北緯30度付近までの北太平洋南部に主に分布する傾向があることが予測された。

口頭

A Survey on new standard materials for U-Pb dating of carbonate using LA-ICP-MS

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 渡邊 隆広; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.

no journal, , 

硬岩の割れ目に充填鉱物として普遍的に存在する炭酸塩鉱物の年代学・地球化学研究により、過去の地下深部の地質環境を復元できると考えられる。一方で、炭酸塩鉱物の年代測定技術開発においては、国際的な標準試料が選定されておらず、その技術は充分に確立されていない。本研究では炭酸塩鉱物の高精度なU-Th-Pb年代測定技術開発を目指し、標準試料の選定を行った。産業技術総合研究所の地質調査総合センターがデータベース化し配布している数種類の炭酸塩試料を候補試料として選択した。湿式法によるICP質量分析により、JCp-1及びJCt-1には鉛同位体の不均質性が確認されたが、その不均質性は共に206-鉛ベースで1.2‰以下であり、LA-ICP-MSによる局所分析においては均質と見なせることが判明した。今後は2次元イメージング分析による空間的な均質性評価を実施すると共に、人工的な炭酸塩標準試料の作製を試みる。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定のための標準試料の探求

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その年代学的情報は地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。このような鉱物試料の局所分析手法として、LA-ICP質量分析がある。この手法においては、質量分析装置の経時的なドリフトや、試料のマトリクスの違いに起因する元素分別効果を補正する必要があり、一般的には未知試料と標準試料を交互に測定する。一方、炭酸塩鉱物のLA-ICP質量分析で用いる標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求した。Becker et al. (2002)において、湿式法によりU-Pb年代測定が実施された蒸発岩Castile Formation中の方解石(CFC試料)について、LA-ICP質量分析法によるU-Pb同位体分析を実施した結果、CFC試料はU-Pb年代測定を行う上で適度なU及びPb濃度を有しており、さらにU/Pb比の均一性が比較的高いことが判明した。また、Pb同位体比の測定については、標準ガラスを標準試料として用いた場合でも、安定した測定ができることがわかった。CFC試料の評価と並行して、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。UとPbを含む標準溶液を添加した水溶液から人工的に方解石粉末を沈殿させる作製法では、U/Pb比の異なる3種の試料を作製することに成功した。

口頭

地質環境の長期安定性に関する研究, 年代測定技術の開発; 地下水の化石"炭酸塩鉱物"の年代測定に向けて

横山 立憲

no journal, , 

将来の地質環境の安定性を評価するために、着目する地質環境の過去の変遷を解読し、変遷の傾向を外挿する手法がある。過去の地質環境の変遷を解読するためには、隆起・侵食や断層運動及び火山活動などの自然現象に時間軸を与えるための放射年代測定技術の整備が不可欠である。また、地層処分事業において特定の地質やサイトが選定されていない現時点において、概要調査や精密調査の段階でこの技術を反映するには、我が国のあらゆる地質の年代測定に対応でき、かつ広範な年代を測定可能な技術の整備が求められる。炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、特に年代学的情報は地質環境の変遷を解読する上で有用な制約因子となる。そのため、炭酸塩鉱物の年代測定技術は、我が国の高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する要素技術開発の重要課題の一つとされており、長期的な地質環境変動モデルの構築に大きな貢献が期待されている。本報告では、東濃地科学センター土岐地球年代学研究所において進めてきた、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について、実施内容とこれまでに得られている成果を紹介する。

口頭

U-Pb dating of calcium carbonate using LA-MC-ICPMS

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物の地球化学的研究及び年代学的研究は地質環境の長期的な変遷を読み解くうえで重要である。炭酸塩鉱物は硬岩中に割れ目充填鉱物として普遍的に確認されるため、炭酸塩鉱物の化学組成や形成年代を知ることで過去の地質環境を復元できると考えられる。一方、レーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析(LA-ICP質量分析)で用いる炭酸塩鉱物の標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求し、U-Pb同位体分析を実施してその均質性を評価した。さらに、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、年代学的情報は、地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。炭酸塩鉱物は累帯構造を持つことがあり、LA-ICP-MS法などの局所領域分析手法を用いて、累帯ごとの元素・同位体組成を分析することにより、その炭酸塩鉱物を沈殿させた水の起源やその組成及び生成年代の範囲を明らかにできる。一方で、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定は、U-Pb系への適応性の低さと標準試料が未選定という二つの未解決課題があった。本研究では、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の確立のため、同位体イメージング分析手法を適用し、事前にU及びPbの元素・同位体分布を把握することで、U-Pb系への適応性の低さを補完した。また、標準試料の選定と開発を進めるとともに、現段階で最も有効と判断されるWC-1(254.4$$pm$$6.4Ma; Roberts et al., 2017)を標準試料として採用した。手法の有効性を確認するためウミツボミ(示準化石)試料の$$^{238}$$U濃度が高く、$$^{206}$$Pbの蓄積が顕著な領域についてU-Pb年代測定を実施した結果、得られた年代値はこの試料の棲息年代と整合的であった。したがって、本手法を用いた方解石質試料の年代測定は、少なくとも約250$$sim$$350Maの年代において有効と結論できる。さらに、誘導結合プラズマ部での酸化物生成率を低減させた条件下では、試料のマトリックスの違いに起因した元素分別の補正を施すことなく、精確な年代値が得られることが判明した。

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