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論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

論文

$$^{129}$$I/$$^{127}$$I and $$Delta$$$$^{14}$$C records in a modern coral from Rowley Shoals off northwestern Australia reflect the 20th-century human nuclear activities and ocean/atmosphere circulations

三ツ口 丈裕; 岡部 宣章*; 横山 祐典*; 米田 穣*; 柴田 康行*; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 國分 陽子

Journal of Environmental Radioactivity, 235-236, p.106593_1 - 106593_10, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

深部流体の識別指標に資するためのヨウ素129($$^{129}$$I)測定技術開発を目的として、北西オーストラリア産の現生サンゴ骨格年輪(西暦1931年-1991年)のヨウ素129濃度($$^{129}$$I/$$^{127}$$I)及び炭素14濃度($$Delta$$$$^{14}$$C)を測定した。$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iは東濃地科学センター加速器質量分析装置(JAEA-AMS-TONO-5MV)を用い、$$Delta$$$$^{14}$$Cは東京大学の加速器質量分析装置を用いて測定した。その結果、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iと$$Delta$$$$^{14}$$Cの両方で1950年代から明瞭な上昇が見られた。$$Delta$$$$^{14}$$Cの上昇は大気圏核実験によるものであり、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの上昇は大気圏核実験及び核燃料再処理によるものである。以上の結果は先行研究と良く一致していることから、JAEA-AMS-TONO-5MVによる$$^{129}$$I/$$^{127}$$I測定が更に拡張されたといえる。

論文

Kinetic study on eutectic reaction between boron carbide and stainless steel by differential thermal analysis

菊地 晋; 中村 勤也*; 山野 秀将

Mechanical Engineering Journal (Internet), 8(4), p.20-00542_1 - 20-00542_13, 2021/08

ナトリウム冷却高速炉の仮想的過酷事故条件では、炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)とステンレス鋼(SS)との共晶反応が発生する恐れがある。当該共晶反応の速度論的挙動は、ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故の評価における重要現象の一つである。本研究では、B$$_{4}$$C-SS共晶反応の速度論的特徴を明らかにするための第一段階として、既往のアプローチとは異なる、B$$_{4}$$CとSSの試薬を用いたTG-DTA測定を実施した。その結果、昇温速度の増加に伴い当該共晶反応の温度が1483Kから1534Kにシフトする速度論的な特徴が出現し、Kissinger法により活性化エネルギーと前指数因子を算出した。ここで求めた高温域における速度論パラメータは既往知見と概ね一致することが分かった。

論文

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.65(Geochemistry & Geophysics)

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

論文

Evaluation report of Task 9B based on comparisons and analyses of modelling results for the $"A$sp$"o$ HRL LTDE-SD experiments

Soler, J. M.*; Meng, S.*; Moreno, L.*; Neretnieks, I.*; Liu, L.*; Kek$"a$l$"a$inen, P.*; Hokr, M.*; $v{R}$$'i$ha, J.*; Vete$v{s}$n$'i$k, A.*; Reimitz, D.*; et al.

SKB TR-20-17, 71 Pages, 2021/07

亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関するSKBタスクフォースにおけるTask 9Bは、スウェーデンのエスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)の試験結果のモデル化に焦点をあてたものである。10のモデリングチームによって、異なるモデル概念やコードを用いたモデル化が実施された。モデル化のアプローチは、(1)拡散方程式の解析解、(2)連続多孔質媒体中の数値計算モデル、(3)微細な不均質性(鉱物粒界,微細亀裂の分布等)を考慮した微細構造モデルの大きく3種に分類できる。異なるチームによるモデル化結果から、岩石や亀裂の表面の擾乱影響を含む岩石特性の不均質な分布、微細な亀裂の効果など、様々な異なるモデル概念の比較・評価がなされた。

論文

長石光ルミネッセンス(OSL)年代測定法を用いた穿入蛇行河川堆積物の年代推定:紀伊山地十津川の事例

小形 学; 小松 哲也; 中西 利典

第四紀研究, 60(2), p.27 - 41, 2021/06

紀伊山地十津川において125ka以前に離水したと考えられている環流旧河谷の流路堆積物に長石の光ルミネッセンス(OSL)年代測定を適用し、堆積年代の推定を試みた。線量応答曲線の定量限界値を飽和線量($${propto}$$飽和年代)とみなし、等価線量($${propto}$$OSL年代)の飽和率を求めたところ、測定試料の大半がOSL年代の飽和を示した。加えて、不完全ブリーチに起因するOSL年代の過大評価が疑われたため、堆積年代の決定はできなかった。一方で、OSL年代が飽和に達していない測定試料の飽和年代から、堆積年代は少なくとも280kaより若いと考えられた。流路堆積物の堆積年代を280-125kaとして算出した下刻速度は0.39-0.87mm/yrとなり、紀伊山地の削剥速度からみて矛盾のない値であった。このことは、不完全ブリーチの影響によって堆積年代の決定が困難な場合であっても、OSL年代測定により堆積年代の最大値を制約できる可能性があることを示す。

論文

Effect of interlayer cations on montmorillonite swelling; Comparison between molecular dynamic simulations and experiments

四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*

Applied Clay Science, 204, p.106034_1 - 106034_13, 2021/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:94.49(Chemistry, Physical)

This study investigated swelling behaviors of montmorillonite with interlayer cations including monovalent Na, K and Cs, and divalent Ca and Sr by molecular dynamics simulations and experimental measurements coupling X-ray diffraction and water vapor adsorption. The comparative analysis provides a consistent picture of the swelling mechanisms of montmorillonite and their dependence on the interlayer cations. From comparative analysis of the effects of the interlayer cations, the main factor affecting the swelling behaviors of montmorillonite with monovalent and divalent interlayer cations seems to be the hydration free energy of the interlayer cations. The crystalline swelling ability and the saturated water contents in the interlayer of montmorillonite can be correlated to the hydration free energy of each interlayer cations. The additional key factor is the preference of outer- or inner-sphere complex of interlayer cations and resulting cations distributions in the interlayer space. This effect has a significant impact in the case of monovalent cations, resulting different swelling behaviors between outer-sphere Na and inner-sphere K and Cs.

報告書

東濃地科学センターにおける鉱物試料の(U-Th)/He年代測定(He測定編)(受託研究)

菅野 瑞穂; 末岡 茂; 福田 将眞

JAEA-Testing 2020-010, 38 Pages, 2021/03

JAEA-Testing-2020-010.pdf:3.07MB

本書は、日本原子力研究開発機構東濃地科学センターで行う(U-Th)/He年代測定法の分析のうち、He測定に係る手順について取りまとめたものである。(U-Th)/He年代測定法はU, Th系列の放射性同位体の$$alpha$$壊変を利用した放射性年代測定法で、熱年代測定に利用可能な測定法である。中でもジルコン,アパタイトを用いることで、低温領域の熱履歴を推定することができる。本書では試料調製の作業は役務作業員や学生実習生など、本作業を初めて行う者や経験に乏しい者が実施する場合があることから、作業手順や注意すべき点などを詳しく記載した。また、作業中に利用できる記録用紙のフォーマットを含めた。

論文

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法の構築

遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基

日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.7$$sim$$7.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.005$$sim$$0.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m$$^{3}$$のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。

論文

光ルミネッセンス(OSL)を用いた超低温領域の熱年代学

小形 学; 末岡 茂

Radioisotopes, 70(3), p.159 - 172, 2021/03

光ルミネッセンス(OSL)熱年代法は、閉鎖温度にして数十度以下の超低温領域の熱史を推定できる手法である。一般的な地温構造を仮定すると、削剥深度にして数百メートルに相当するため、地殻浅部のより詳細な削剥史復元への利用が期待できる。本稿では、OSL熱年代法の原理や閉鎖温度、現在における最新の熱史解析法、応用研究例について紹介する。

論文

Surface complexation of Ca and competitive sorption of divalent cations on montmorillonite under alkaline conditions

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 舘 幸男

Applied Clay Science, 200, p.105910_1 - 105910_10, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.04(Chemistry, Physical)

In the geological disposal system, increase of Ca concentration with the alteration of cementitious materials would affect the retention of other radionuclides by competitive sorption. Batch sorption experiments were performed to investigate sorption behavior of Ca and competition with other divalent cations (Sr and Ni) on the edge site of montmorillonite under alkaline conditions. Ca and Sr formed surface complexation with the edge site at higher pH region compared to Ni. Sr sorption decreased with Ca concentration in alkaline pH region, whereas Ni sorption was not affected by Ca concentration. These results indicate that Ca and Sr sorb onto the same site while Ca and Ni sorb onto different sites, and competitive sorption depends on the chemical similarity such as hydrolysis behavior. Sorption model parameters obtained from the single element batch sorption experiments successfully reproduced the results of competitive sorption experiments.

論文

フィッション・トラック熱年代解析およびU-Pb年代測定に基づいた南九州せん断帯に分布する破砕帯の活動時期

末岡 茂; 島田 耕史; 照沢 秀司*; 岩野 英樹*; 檀原 徹*; 小北 康弘; 平田 岳史*

地質学雑誌, 127(1), p.25 - 39, 2021/01

南九州せん断帯に分布する破砕帯の活動時期を制約するため、紫尾山花崗閃緑岩体から非加熱の試料2点と破砕帯に切られたアプライト脈沿いの試料1点を採取し、フィッション・トラック(FT)およびU-Pb解析を適用した。ジルコンU-Pb年代は14.0-13.5Ma、ジルコンFT年代は14.7-13.7Ma、アパタイトFT年代は12.6-10.0Maを示した。これらの熱年代データを基に熱履歴解析を行ったところ、紫尾山花崗閃緑岩体は14.0-13.5Maに浅所に貫入し、アパタイトFT法のPAZ(60-130$$^{circ}$$C)以下まで急冷されたと推定された。平八重型と楠八重型の岩相で、貫入時期と冷却史に大きな違いは見られなかった。破砕帯の活動時期は、アプライト脈の貫入時期である10.0$$pm$$0.8Ma頃と考えられ、岩体の初期冷却に伴う収縮ではなく、岩体冷却後のテクトニックな作用に起因する可能性が高い。

論文

Solidification depth and crystallization age of the Shiaidani Granodiorite; Constraints to the average denudation rate of the Hida Range, central Japan

河上 哲生*; 末岡 茂; 横山 立憲; 鏡味 沙耶; King, G. E.*; Herman, F.*; 塚本 すみ子*; 田上 高広*

Island Arc, 30(1), p.e12414_1 - e12414_11, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Geosciences, Multidisciplinary)

Solidification pressure and crystallization age of the ca 5 Ma Shiaidani Granodiorite (Hida Mountain Range, central Japan) are determined based on Al-in-hornblende geobarometry and U-Pb zircon dating. Al-poor patchy replacements developed in amphiboles are common in this granite and petrographic study revealed that the replacements include chloritized biotite and albitic plagioclase. These are probably the hydrothermally recrystallized domains, and should not be used for solidification pressure estimates. Magmatic rim of amphibole is characterized by Si <7.3 a.p.f.u. (AlIV > 0.7 a.p.f.u.), and utilized in solidification pressure estimate that yielded 0.17-0.29 GPa. The solidification age of the granite is estimated as ca 5.6-5.2 Ma using U-Pb zircon dating. From these data, the lower limit of an average denudation rate after ca 5.6-5.2 Ma for the area where Shiaidani Granodiorite is exposed is estimated as 0.93-2.5 mm/year.

論文

XAFS analysis of ruthenium in simulated iron phosphate radioactive waste glass

岡本 芳浩; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 捧 賢一; 畠山 清司*; 永井 崇之

Journal of Non-Crystalline Solids, 551, p.120393_1 - 120393_8, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Materials Science, Ceramics)

模擬廃液を含有した鉄リン酸ガラス試料におけるルテニウムの化学状態を、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFSによって調べた。EXAFS分析の結果、30mol%Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-P$$_{2}$$O$$_{5}$$ベースガラスに、廃棄物成分が10wt.%以下の場合では、ルテニウムがガラス相に含まれることを示唆された。他の試料では、ルテニウムは、主に結晶性RuO$$_{2}$$として存在することが確認された。イメージングXAFS分析からは、RuO$$_{2}$$の析出が確認されたが、全ての試料において、大きさ50$$mu$$m以下の小さいものであった。ホウケイ酸ガラス系で観察されるような、RuO$$_{2}$$の凝集体は、本研究における鉄リン酸ガラス試料では確認されなかった。

論文

Electrochemical behavior of carbon steel with bentonite/sand in saline environment

北山 彩水; 谷口 直樹; 三ツ井 誠一郎

Materials and Corrosion, 72(1-2), p.211 - 217, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Current designs for the geological disposal of high-level radioactive wastes in Japan use carbon steel overpack containers surrounded by a mixed bentonite/sand buffer material, which will be located in a purpose built repository deep in the underground. There are suitable sites for a repository in Japan, however coastal areas are preferred from a logistics point of view. It is therefore important to perform the long-term performance of the carbon steel overpack and mixed bentonite/sand buffer material in the saline groundwaters of coastal areas. In the current study, the passivation behavior and initial corrosion rates of carbon steel with and without mixed bentonite/sand were tested as a function of pH in representative saline groundwaters. The main findings of the current study indicate that passivation of carbon steel with buffer material will be difficult in a saline environment, even at high pH = 12 conditions, and that the corrosion rate of carbon steel was more strongly affected by the presence of buffer material than by the concentration.

論文

Pore distribution of compacted Ca-montmorillonite using NMR relaxometry and cryoporometry; Comparison with Na-montmorillonite

大窪 貴洋*; 山崎 秋雄*; 深津 勇太; 舘 幸男

Microporous and Mesoporous Materials, 313, p.110841_1 - 110841_11, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.55(Chemistry, Applied)

Ca型モンモリロナイト中の間隙分布が、乾燥密度(0.8-1.6g/cm$$^{3}$$),間隙水塩濃度(脱イオン水、0.1及び1M CaCl$$_{2}$$),温度(233-303K)の条件下で、$$^{1}$$H NMR測定によって調査された。圧縮Ca型モンモリロナイト中の2層及び3層水和を含む層間間隙と層間外間隙の体積割合が、緩和時間$$T1$$及び$$T1/T2$$分布の分析に基づくNMR緩和時間測定法によって定量評価され、さらに、NMR凍結間隙測定法及びX線回折法による結果と比較された。これらの分析によって、Na型モンモリロナイトと比較可能な、Ca型モンモリロナイト中の間隙分布の状態を把握することができた。圧縮Ca型及びNa型モンモリロナイト中の間隙分布に影響を及ぼす主要な因子は圧縮密度であり、間隙水塩濃度の影響は相対的に小さい結果となった。CaとNaの層間陽イオンの影響は高密度条件では小さいが、低密度ではその影響は顕著であった。

報告書

断層変位地形が不明瞭なひずみ集中帯におけるリニアメントカタログの作成; 南九州せん断帯における事例(受託研究)

後藤 翠; 佐々木 亮道*; 小松 哲也; 三輪 敦志*; 照沢 秀司*; 楮原 京子*; 島田 耕史

JAEA-Research 2020-013, 88 Pages, 2020/11

JAEA-Research-2020-013.pdf:22.86MB
JAEA-Research-2020-013-appendix(CD-ROM).zip:0.18MB

活断層を見出す調査技術の向上は、地層処分事業を進めるにあたって、断層のずれに伴う透水性の増加が生じる場所を避ける観点から重要である。通常、活断層の存在は、断層運動の地形学的痕跡である断層変位地形の空中写真判読と、現地の地質調査により確認する。しかし、地形学的な痕跡が不明瞭な場合の調査手法は十分整備されていない。そこで、本研究では、既往の地形学的手法を高度化する観点から、活断層を見出す指標となり得る地形学的特徴の直線状ないし弧状配列(リニアメント)を、通常の活断層研究ではほとんど無視されるような明瞭さが乏しいランクまで判読した。調査地域は、測地学的なひずみ集中帯であり、1997年鹿児島県北西部地震(Mj 6.6)の震源断層が伏在している南九州せん断帯である。本研究では、1/25,000地形図62枚の範囲の空中写真判読を実施し、得られた1,327条のリニアメントを地形図上に示し、リニアメントの分布密度,方向性,長さ,地形,地質などの項目について整理した。その結果、南九州せん断帯方向の東西系のリニアメントが西部で卓越し、鹿児島県北西部地震の余震分布域ではリニアメントが高密度で分布することが明らかとなった。これらの結果とともに、明瞭さ,方向,長さなどと地形的特徴の組み合わせによる類型化に基づく代表的な13条のリニアメントについてカタログをとりまとめた。

論文

Simultaneous determination of zircon U-Pb age and titanium concentration using LA-ICP-MS for crystallization age and temperature

湯口 貴史*; 石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 伊藤 大智*; 小北 康弘; 八木 公史*; 大野 剛*

Lithos, 372-373, p.105682_1 - 105682_9, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Geochemistry & Geophysics)

ジルコンのU-Pb年代とチタンの濃度を同一スポットで同時に分析することにより、その結晶化年代と結晶化温度がわかる。花崗岩中のジルコンの結晶化年代と結晶化温度を一組のデータとして取得できれば、花崗岩が固化する前のマグマの時間-温度経路を知ることができる。一方で、LA-ICP-MSによる分析で低濃度のチタンを定量することは難しい。本研究では、コリジョン-リアクションセルが搭載された四重極型ICP-MSを用いて、2つの手法により低濃度チタンの定量を試みた。この手法を黒部川花崗岩体(KRG),大崩山花崗岩体(OKG),土岐花崗岩体(TKG),遠野複合深成岩体(TPC)のジルコンに適用して分析したところ、既往研究と整合的なU-Pb年代およびチタン濃度を得た。KRG, OKG, TKG, TCPのジルコンの分析から得られた結晶化年代と結晶化温度から時間-温度経路を推定すると、試料採取されたそれぞれの場所においてジルコンが結晶化温度から急速冷却された時間-温度経路を特徴付けることができる。

論文

原子力機構におけるFTおよび(U-Th)/He分析施設の現状と展望

末岡 茂; 島田 耕史; 菅野 瑞穂; 横山 立憲

フィッション・トラックニュースレター, (33), p.15 - 18, 2020/10

原子力機構における(U-Th)/He年代およびFT年代測定の分析施設について紹介する。FT法については、FT自動計測装置の導入を行い、分析の迅速化・簡便化を行った。また、ジルコンを対象とした分析環境の整備も進めている。今後の課題としては、LA-ICP-MSを用いたウラン濃度測定手順の確立などが挙げられる。(U-Th)/He法については、新たなHe質量分析計(Alphachron)を導入し、He濃度測定の自動化を行った。U-Th濃度の測定が今後の課題として挙げられる。

論文

熱年代学を用いた北上山地の隆起・削剥史の推定

梶田 侑弥*; 福田 将眞; 末岡 茂; 長谷部 徳子*; 田村 明弘*; 森下 知晃*; Kohn, B. P.*; 田上 高広*

フィッション・トラックニュースレター, (33), p.28 - 30, 2020/10

東北日本弧前弧域に分布する北上山地を対象に、熱年代学的手法を用いて山地の熱史・削剥史を検討した。北上山地を東西に横断する方向にアパタイトのFT法および(U-Th-Sm)/He法を実施した結果、既報年代と併せると、FT年代では東側から西側にかけて系統的に若い年代の傾向を示すのに対し、(U-Th-Sm)/He法では西縁で最も古い年代が検出され、以東ではほぼ一様な年代を示した。今後はより詳細に北上山地の熱史の傾向を議論するため、火山フロントの位置がほぼ現在の位置にあったとされる、1千万年以降の年代が期待できる熱年代学的手法の適用を予定している。

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