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Pateman, R.*; Cooke, R.*; Jenkins, J.*; Mason, C.*
JNC TJ8440 2002-008, 45 Pages, 2002/02
JNC-TJ8440-2002-008.pdf:0.71MB
本報告書では、小型遠心抽出器を使用した抽出・洗浄試験の結果について以下のとおり報告する。試験は、約10%のプルトニウム含む照射済みMOX燃料を使用し、室温で行われた。放射性が高いことから、試験はホット・セルの中で行われた。試験の結論は以下の通り。(1)ウラン,プルトニウムともに、抽出プロセスで回収された率は、99.99%以上と、非常に高かった。抽出器の性能は、有機物中のウラン濃度に関らず安定していた。(標準誤差は、試験中に採取する6サンプルの平均濃度
3%であった。) (2)抽出の除染係数は、154Euと155Euでおよそ80から90の間であった。また、241Amと244Cmは、およそ140と170の間で、134Csと137Csは、1000以上であった。(3)154Eu, 155Eu, 241Am, 244Cmの抽出有機相中の濃度は、MOXのフィードのステージで減少した。恐らくこれは、抽出されたウランとプルトニウムに取って代わられたためであろう。(4)水相側のMOXフィードのエントレインメントにより、134Csと137Csが有機相へ混入したと仮定した場合、これら核種の除染係数から、水相の混入は
0.1ボリューム%以下であることがわかる。この仮定は、収集されたサンプルの目視検査でも立証される。即ち、混入は観察されなかったのである。(5)洗浄工程において、ウラン・フィードの約7%プルトニウム・フィードの約8%が水相に移行した。(6)洗浄工程の見かけの除染係数は、244Cmで600以上、134/137Csでは15、154/155Euでは47、241Amでは約4であった。(7)FPの濃度は、第1洗浄段から第4洗浄段まで、大きな減少はなかった。エントレインメントは、水相の中間ステージにおける2つのサンプルで観察されただけであるが、ステージ間の混入性が高いせいであると思われる。(8)上記について、その他の可能性としては、有機相へのMOX溶液の飛沫同伴割合が高く、これをほとんどの洗浄段で効果的に取り除くことができなかったためであると考えることもできる。
Pateman, R.*; Cooke, R.*; Jenkins, J.*; Mason, C.*
JNC TJ8440 2002-006, 40 Pages, 2002/02
JNC-TJ8440-2002-006.pdf:0.51MB
本報告書では、実溶解液を用いて行った2点の晶析試験の結果について以下のとおり報告する。照射MOX燃料を用いた溶解液を使用し、試験を2点行った。条件面では最初のMOX試験1では液の最終温度を10度に設定し、2度目のMOX試験2では0度とした。双方の試験において、UNHの晶析が28度付近ですぐに起こり、純粋硝酸ウラニル・硝酸溶液で行った晶析試験の結晶析出温度32度よりも低かった。これは、PuとFP不純物の存在の影響によるものと思われる。MOX試験2では、予想通りMOX試験1よりもUNHの結晶析出量が多かった。U収率(プロセスにおけるMOXフィード中のU合計に対する結晶中のUの割合)は、試験1では0.57、試験2では、0.68であった。UNH結晶中のPu同伴率(プロセスにおけるMOXフィード中のPu合計に対する 直接分析によって得られた結晶中のPuの割合)は、非常に低かった。3段の洗浄の後、最終生成結晶の数値は、MOX試験1では8.2E-04、MOX試験2では1.03E-03だった。水分を含んだ結晶中のU濃度は、MOX試験1と2で、似たような数値を示した。それぞれ、0.488g/gと0.484g/gであった。これは、純粋UNHの理論化学量論的数値の2%-3%以内であった。結晶の中のU濃度と純粋UNH中のU濃度は、MOX試験1と2で、かなり合致した数値となっており、ろ過後の結晶中には、液体がほとんど残っていないことを示している。しかしながら、UNH結晶から洗浄されたアクチニドとFP不純物の量は、ろ液の濃度や量を鑑みた場合、比較的高い値を示した。これは、結晶中の水分が希釈され取り除かれる代わりに、洗浄により、アクチニドとFPがUNH結晶から浸出したと考えられる。PuからのUNH結晶、主要なアクチニドやFPの不純物については、洗浄により、高い除染効率を達成できた。例えば、
Am, 
Cm, 
Cs, 
Euの除染係数は、MOX試験1ではおよそ700から900、MOX試験2ではおよそ1200から2500であった。最終生成物の結晶のPuの除染係数は2つの試験で同様の数値で、MOX試験1、2双方とも700以下であった。MOX試験2では、Puの除染係数が、他のアクチニドや125Sbを除いたFPに比べかなり低く、Puの結晶同伴のメカニズムは他の元素のメカニズム
J. A. BERRY*; M. BROWNSWORD*; D. J. ILETT*; Linklater, C. M.*; Mason, C.*; TWEED, C. J.*
JNC TJ8400 2000-060, 60 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-060.pdf:2.95MB
本報告書では、以下の2つの事項について報告する。異なる酸化条件下における、玄武岩及び砂岩へのプルトニウムの収着挙動を明らかにするために実験的研究を行った。溶液中の酸化還元電位は、還元剤2種類及び酸化剤1種類を使用し、制御を行った。熱力学モデルを使用し、試験結果の解析を行った。今回、酸化鉄をベースとした収着モデルを使用した。砂岩については、プルトニウムの収着データを再現することができたが、玄武岩については、収着データを低めに予測する傾向が見られた。