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論文

汚染水処理二次廃棄物保管容器の健全性に関する調査

飯田 芳久; 中土井 康真; 山口 徹治

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.53 - 64, 2017/06

東京電力福島第一原子力発電所において発生する汚染水処理二次廃棄物の長期的な保管のための技術的知見を蓄積することを目的として、東京電力から発表されている情報を汚染水処理二次廃棄物管理の観点でとりまとめた。そして、長期保管に際する保管容器の健全性に対する懸案事項として、塩化物イオン共存および放射線下でのステンレス鋼製容器の腐食、酸性条件および活性炭共存下でのステンレス鋼製容器の腐食、およびスラリーを収納した高性能容器(HIC)の放射線劣化を抽出した。

論文

ERRATUM; Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions [Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016), Corrected Fig. 7.]

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(5), P. 815, 2016/12

以前に発表した論文(高アルカリ条件下におけるモンモリロナイト圧縮体の溶解速度へのOH$$^{-}$$活量および温度の影響[Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016)])における図の訂正である。

論文

Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.06(Chemistry, Physical)

モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度($$R_{rm A}$$)のOH$$^{-}$$活量(a$$_{rm OH}$$-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、$$R_{rm A}$$=10$$^{4.5}$$ (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.3}$$ e$$^{-55000/RT}$$と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: $$R_{rm A}$$=3500 (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.4}$$ e$$^{-51000/RT}$$よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH$$^{-}$$活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa$$_{rm OH}$$-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。

論文

Mineralogical changes and associated decrease in tritiated water diffusivity after alteration of cement-bentonite interfaces

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.41(Chemistry, Physical)

セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。

論文

Demonstrative experiments on the migration of radiocesium from buried soil contaminated by the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

山口 徹治; 島田 太郎; 石橋 純*; 赤木 洋介*; 黒沢 満*; 松原 諒宜*; 松田 祐紀*; 佐藤 滋芳*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(2), p.21 - 28, 2015/12

福島第一原子力発電所事故で汚染された土壌を穴に埋設し、清浄な土壌で覆土すれば、放射性セシウムは汚染土壌から周りの土壌や地下水にほとんど移行しないことは過去の研究から推定できる。本研究では、茨城県美浦村の1つの公園と埼玉県三郷市の2つの公園において一年にわたって核種移行試験を行って、その推定を実証した。実際に汚染土壌を埋設し、散水によって放射性セシウムの移行を加速した。ボーリングコアの切断分析結果や、土壌水の分析結果からは、放射性セシウムの動きは見られなかった。また、実験室におけるカラム移行試験および収着試験によって、放射性セシウムが汚染土壌からほとんど溶け出さないことや、たとえ溶け出しても周囲の土壌に収着されてほとんど移行しないことを示すデータを得た。試験は1年間で終了したが、移流拡散モデルによるシミュレーション解析を100年間について行ったところ、セシウム-137はほとんど移行せずにその場で減衰することが示された。

報告書

平成26年度研究開発・評価報告書; 評価課題「安全研究とその成果の活用による原子力安全規制行政に対する技術的支援」(事後評価・事前評価)

工藤 保; 鬼沢 邦雄*; 中村 武彦

JAEA-Evaluation 2015-011, 209 Pages, 2015/11

JAEA-Evaluation-2015-011.pdf:10.36MB

日本原子力研究開発機構(以下、「原子力機構」という)は、「国の研究開発評価に関する大綱的指針」(平成20年10月31日内閣総理大臣決定)及びこの大綱的指針を受けて作成された「文部科学省における研究及び開発に関する評価指針」(平成21年2月17日文部科学大臣決定)、並びに原子力機構の「研究開発課題評価実施規程」(平成17年10月1日制定、平成21年8月19日改訂)等に基づき、平成26年9月29日に「安全研究」に関する事後・事前評価を安全研究・評価委員会に諮問した。これを受けて、安全研究・評価委員会は、本委員会によって定められた評価方法に従い、原子力機構から提出された平成22年4月から平成26年9月まで及び平成27年度以降の安全研究センターの運営及び安全研究の実施に関する説明を受け、今期中期計画期間及び次期中長期計画期間の研究開発の実施状況について、研究開発の必要性、有効性、効率性等の観点から評価を行った。本報告書は、安全研究・評価委員会から提出された事後・事前評価結果(答申書)をまとめるとともに、本委員会での発表資料、及び評価結果に対する原子力機構の措置を添付したものである。

論文

Migration behavior of particulate radioactive cesium species generated at ground surface

田中 忠夫

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 5 Pages, 2015/05

原力発電所のサイト解放の際に行われる敷地残存放射能の検認にあたっては、1F事故フォールアウトの影響も含め、$$^{137}$$Csは重要なキー核種である。地表面に沈着した$$^{137}$$Csは土壌に含まれる粘土粒子等と結合して、雨水浸透とともに土壌深部へ移行する現象が指摘されている。本研究では、地表面における粒子状$$^{137}$$Cs種の生成挙動と移動挙動について実験的に検討した。$$^{137}$$Csで表面を標識した砂質土壌カラムへ7日間の乾燥を挟んで脱イオン水を流下させる溶脱操作を繰り返した結果、1回の脱イオン水の流下で地表から深部へ移動する粒子状$$^{137}$$Cs種の量は流下回数とともに徐々に減少した。一方、土壌微細粒子を取り除いた砂に$$^{137}$$Csを収着させた後、7日間の乾燥と脱イオン水による溶脱を繰り返すバッチ実験からは、$$^{137}$$Csを取り込んだ極微量の土壌微細粒子が風化によって一定量発生することを確認した。以上より、表層付近における粒子状$$^{137}$$Cs種の蓄積量は、非常にゆっくりと増加するものと推察された。

論文

カルシウムイオンや金属鉄がガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響

前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12

地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。

論文

An Attempt to select thermodynamic data and to evaluate the solubility of radioelements with uncertainty under HLW disposal conditions

山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫

Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。

論文

Experimental verification of models assessing Eh evolution induced by corrosion of carbon steel overpack

坂巻 景子; 片岡 理治; 前田 敏克; 飯田 芳久; 鴨志田 美智雄; 山口 徹治; 田中 忠夫

Corrosion Engineering, Science and Technology, 49(6), p.450 - 454, 2014/09

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

地層処分環境下において人工バリアの一つであるオーバーパックは地下水と接触し、腐食する。処分場閉鎖直後は、酸素が存在するため酸化的雰囲気であるが炭素鋼の腐食等で酸素が消費され還元性雰囲気になると考えられる。酸化還元電位(Eh)の低下は廃棄中に含まれる$$^{79}$$Se等の地球化学的挙動に影響するため、地層処分の安全評価を行う上で重要な評価項目である。本研究では、Eh変動を模擬する炭素鋼腐食試験を行い、その結果を用いてEh変動評価モデルの妥当性を検証した。ベンチマーク計算では最近公表された知見を反映したモデルも用いて、2ケースの計算を行った。それぞれのケースでEhを決定づける酸化還元反応は異なったが、Eh評価結果には大きな差はなくいずれのケースも300日以降において実験値と整合した。

論文

In-situ radioactivity measurement for the site release after decommissioning of nuclear power plants

田中 忠夫; 島田 太郎; 助川 武則

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 4, p.832 - 835, 2014/04

日本では、原子炉施設解体後の敷地は有効活用することを基本方針としている。敷地解放にあたっては、有意な残存放射能がないことを事前に確認しなければならない。本研究では、原子炉施設についての代表的な指標核種の1つである$$^{60}$$Coを対象として、敷地に残存する核種濃度を保守的かつ合理的に評価する手法を提案するとともに、その妥当性を試験により確認した。あらかじめ測定対象と定義した範囲内に存在するすべての$$^{60}$$Coが、その範囲で最も遠い表面に点線源で存在すると仮定する。このような体系で、$$^{60}$$Co線源が有意に検出される最小時間をMonte Carlo計算によって推定する。推定した必要計測時間以上の測定で検出されなければ、点線源相当の$$^{60}$$Coは対象範囲内に残存しないことが証明できる。そこで、可搬型Ge検出器を用いて、敷地に埋設した密封$$^{60}$$Co線源の計測試験を実施した。計算から推定した最小検出時間は、実測時間とおおむね一致した。これら結果から、提案した評価手法が残存放射能の保守的な検認に適用可能であることを確認した。

論文

圧縮状態におけるモンモリロナイトのアルカリ溶解挙動

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 山口 徹治; 向井 雅之; 田中 忠夫

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.71 - 78, 2013/12

高アルカリ性地下水によるベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動を評価するため、圧縮状態におけるモンモリロナイトの溶解速度を調べた。その結果、130$$^{circ}$$Cの条件下では、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度はケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度よりも高く、シリカ等随伴鉱物を含む混合圧縮体内ではOH$$^{-}$$活量の低下によってモンモリロナイトの溶解が抑制されることが明らかとなった。また、溶解速度式を用いたベントナイト変質にかかわる解析に信頼性を付与するためには、混合圧縮体内におけるOH$$^{-}$$活量の低下の定量化、及びモンモリロナイト圧縮体の溶解速度の定式化が重要であることを示した。

論文

日本原子力学会2013秋の大会バックエンド部会セッション「原子力安全」調査専門委員会クリーンアップ分科会共催「福島第一原子力発電所事故に起因する環境修復の進展に向けて」参加報告

坂巻 景子

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.109 - 110, 2013/12

平成25年9月4日に八戸工業大学で開催された日本原子力学会2013年秋の大会において、「福島第一原子力発電所事故に起因する環境修復の進展に向けて」と題するセッションがクリーンアップ分科会共催で開催された。セッションでの講演内容の概要、総合討論で交わされた意見等について述べる。

論文

Changes in hydraulic conductivity of sand-bentonite mixtures accompanied by alkaline alteration

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:77(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90$$^{circ}$$CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。

論文

Transport behavior and deposition kinetics of humic acid under acidic conditions in porous media

山下 祐司*; 田中 忠夫; 足立 泰久*

Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 417, p.230 - 235, 2013/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:68.72(Chemistry, Physical)

フミン酸の移動性をコロイドの安定性の観点から研究した。pH3.0の条件で一価と二価の電解質塩濃度をパラメータとして、精製したAldrich社製フミン酸の沈着速度をカラム透過法により検討した。直径0.2mmのガラスビーズ充てん層を模擬沈着媒体とし、フミン酸の破過曲線はUV-VIS分光光度計で測定した。流入液中フミン酸濃度に対する破過時の濃度は、塩濃度が高くなるにしたがって低下した。実験から得た衝突係数の塩濃度依存性は、1つの衝突係数で整理できた。衝突係数と塩濃度の両対数プロットには、直線関係を示す緩速沈着領域、衝突係数が塩濃度によらず一定となる急速沈着領域及びその閾値である臨界沈着濃度が明瞭に確認できた。この結果は、フミン酸の移動性がおもにフミン酸と沈着媒体との静電的相互作用によってコントロールされることを示唆するものである。

報告書

Srの回収に使用する無機イオン交換体としての含水チタン酸の調製方法

藤原 武

JAEA-Testing 2012-004, 13 Pages, 2012/11

JAEA-Testing-2012-004.pdf:2.7MB

日本原子力研究所(現・日本原子力研究開発機構)で開発を進めてきた4群群分離プロセスでは、使用済核燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液(HLLW)から発熱性の元素群であるSr-Cs群を分離回収する方法として、無機イオン交換体(天然ゼオライトと含水チタン酸の混合物)による吸着法を採用している。Srの回収のために使用する含水チタン酸は、その機械的な強度がCsの回収に使用するゼオライトと混合して使用する場合には十分ではなく、ゼオライト粒子によって破砕されて微粒子を発生することが知られている。調製法を検討した結果、既往の調製手順のうち、含水チタン酸の乾燥方法を変更した調製手順を採用したところ、ゼオライトとの混合物にしても容易には破砕されないだけの機械的な強度を持った含水チタン酸の粒子を得ることができた。本報告書は、これらの変更点を導入した場合における含水チタン酸の調製手順と各調製操作における注意事項を取りまとめたものである。

報告書

多孔質地質媒体中における放射性核種の移行現象を解析するための実験モデルに関する研究

田中 忠夫; 向井 雅之

JAEA-Research 2011-053, 41 Pages, 2012/08

JAEA-Research-2011-053.pdf:1.55MB

放射性核種の移行現象を理解するため、バッチ試験,カラム試験,フィールド試験などによって、移行挙動データが実験的に取得されている。本研究では、さまざまの手法や条件で取得された移行挙動データを合理的に解釈するため、固液相間における放射性核種の相互作用に関する9タイプの実験モデルを体系的に整理した。実験モデルの検討にあたっては、反応の平衡到達度,可逆性,線形性,メカニズム,放射性核種の化学形を考慮した。さらに、さまざまな移行実験の結果を任意の実験モデルで解析できる計算プログラムを整備した。計算プログラムを用いて、さまざまな条件での放射性核種の移行挙動を予測、あるいは実験結果の逆解析から移行パラメータ値を推定できることを示した。

論文

Functional groups and reactivity of size-fractionated Aldrich humic acid

田中 忠夫

Thermochimica Acta, 532, p.60 - 64, 2012/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:50.49(Thermodynamics)

環境中に存在するフミン酸などの腐植物質は、多くの陽イオン性金属元素と錯体を形成することから、放射性廃棄物の処分によって環境中へもたらされる放射性核種の環境中移行にも影響を及ぼすことになる。本研究では、Aldrich社製のフミン酸を用いてコバルトとの錯体形成挙動をフミン酸の分子サイズとの関係から調べるとともに、サイズ分画したフミン酸が有する官能基の種類,密度を分析した。コバルトとフミン酸との反応には、共有結合性の内圏型錯体と静電的相互作用の外圏型錯体が存在し、フミン酸濃度が1ppm以下と低い場合に、分画分子量10万以上のフミン酸と外圏型錯体を優先的に形成することを示した。このような反応の選択性は、フミン酸のサイズによって異なる官能基の構造,種類及び密度に起因したものと推察した。

論文

Immobilisation of caesium by zeolites and characterisation of ceramic solid forms

富山 伸*; 三村 均*; 新堀 雄一*; 山岸 功; 森田 泰治

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 10 Pages, 2012/00

高レベル廃液に含まれる発熱性元素のCsを、ゼオライトの一種でCsに選択性の高いモルデナイトを用いて固定化する技術について、焼成時の温度及び時間,モルデナイトの種類,コールドプレスやホットプレスの条件等を変化させて検討した。安定なCsAlSi$$_{5}$$O$$_{12}$$への結晶化はTi及びFeをバインダとして含む合成モルデナイトCのみで達成され、他のモルデナイトでは焼成後アモルファスとなった。しかし、Csを含有するいずれのモルデナイトにおいても、コールドプレス後の焼成により、ディスク上に固化でき、その固化体の密度は焼成温度及び焼成時間とともに増加した。

論文

Study on migration behaviour of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am in near-surface environments

田中 忠夫; Ya-Anant, N.*

Radiation Protection Dosimetry, 146(1-3), p.303 - 306, 2011/07

 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

環境モニタリング及び放射線防護の観点から、再処理施設等を起源として地表面に沈着した$$^{237}$$Np及び$$^{241}$$Amの環境動態について実験的に検討した。収着特性が異なる2種類の土:砂質土及び赤色土を対象として、土カラム表面に収着させた$$^{237}$$Np及び$$^{241}$$Amを模擬地下水で溶離させる実験を行った。砂質土間隙水中で、$$^{237}$$Npは陽イオン及び粒子状化学種で存在した。粒子状化学種は、砂質土と相互作用せずにカラム中を動いた。一方、陽イオン性化学種の移行は、可逆的なイオン交換反応と非可逆的な反応の両方に支配された。$$^{241}$$Amは比較的大きな粒子を形成し、土カラム内にトラップされた。赤色土表面に収着した$$^{237}$$Np及び$$^{241}$$Amは、溶離液注入量の増加とともにカラム深部へと移行した。収着メカニズムはイオン交換反応に支配され、移行挙動は分配係数モデルで評価可能であることを示した。

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