高速実験炉「常陽」照射済MOX燃料中のCmの分析; 分析技術の開発及び測定

Analysis of Cm contained in irradiated fuel of experimental fast reactor "JOYO"; Development of the analytical technique and measurement of Cm

逢坂 正彦  ; 小山 真一  ; 三頭 聡明; 両角 勝文; 滑川 卓志

Osaka, Masahiko; Koyama, Shinichi; Mitsugashira, Toshiaki; Morozumi, Katsufumi; Namekawa, Takashi

高速炉におけるMA核種の核変換特性の評価に資するため、照射済MOX燃料中のCm分析技術の開発及び高速実験炉「常陽」照射済MOX燃料中のCm同位体の分析を行った。迅速性・簡便性等を考慮した上で、照射済MOX燃料中のCmの同位体分析において必要なCm分離のための手法として硝酸-メタノール系陰イオン交換法を選択した。本手法の基本的な分離特性を把握する試験を実施し、Cmの溶出位置、Am,Eu等の元素との分離能等を把握した。本手法を照射済MOX燃料中のCm分析に適用するにあたり、分離特性の把握試験の結果より分離条件を評価し、溶出液取得条件を最適化して、それぞれ不純物の除去及びAmの除去を目的とした2回の分離によりCmを回収するプロセスを考案した。本プロセスを適用することにより、Cmの高回収率及びAm、Eu・Cs等の不純物の高除去率を同時に達成することができた。本手法を用いて照射済MOX燃料中からのCmの分離試験を実施し、分離したCmを質量分析することにより、照射済MOX燃料中のCm同位体組成比データの測定が可能であることを確認した。一連の試験により、硝酸-メタノール系陰イオン交換法によるCm分離手法を用いた照射済MOX燃料中のCm分析技術を確立した。本分析技術を用いて高速実験炉「常陽」照射済燃料中のCm同位体の分析を行った。その結果、高速炉内で燃焼度が約60GWd/t以上まで照射されたMOX燃料中のCmの含有率は約1.44.010のマイナス3乗atom%であり、さらに極微量の247Cmが生成することを確認した。また燃焼度が60120GWd/tの範囲ではCm同位体組成比はほぼ一定となることが分かった。

The analytical technique for Cm contained in a MOX FUEL was developed and analysis of Cm contained in irradiated fuel of experimental fast reactor "JOYO" was carried out, to contribute to evaluation of transmutation characteristics of MA nuclide in the fast reactor. The procedure of ion-exchange separation of Cm with nitric acid-methanol mixed media essential for the isotopic analysis in irradiated MOX fuel was adopted considering for being rapid and easy. The fundamental test to grasp separation characteristics of this procedure, such as Cm elution position and separation capacity between Cm and Am or Eu, was carried out. ln applying this procedure to the analysis of Cm contained in actual specimen, separation condition was evaluated and optimized, and the procedure consist of impurity removal and Am removal process was devised. This procedure resulted in high recovery rate of Cm and high removal rate of Am and impurity which becomes a problem in sample handling and mass-spectrometry such as Eu and Cs. The Cm separation test from irradiated MOX fuel was carried out using this technique, and Cm isotopic ratio analysis was enabled. The analytical technique for Cm contained in irradiated MOX fuel was established using the procedure of ion-exchange separation with nitric acid-methanol mixed media. The analysis of Cm contained in irradiated MOX fuel of experimental fast reactor "Joyo" was carried out. As a result, it was revealed from measured data that Cm content rate was 1.4 4.0lO atom%, small amount of Cm was generated and Cm isotopic ratio was constant above burn-up 60GWd/t.