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山下 拓哉; 下村 健太; 永江 勇二; 山路 哲史*; 溝上 伸也; 三次 岳志; 小山 真一
廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 53 Pages, 2023/10
令和4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水・処理水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(原子炉圧力容器の損傷状況等の推定のための技術開発))の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業費事務局ウェブサイトにて公開される。
and O in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07
被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides (
Np, 
Am, and 
Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.
池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.
JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB
燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。
倉田 正輝; 奥住 直明*; 仲吉 彬; 池内 宏知; 小山 真一
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.807 - 834, 2022/07
被引用回数：11 パーセンタイル：96.15(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向けて、事故直後から、燃料デブリの特性評価について様々な試みが行われてきた。本レビューでは、それらを概説する。事故直後の数年間は、1F現場(特に損傷した1, 2, 3号機の建屋内部)から得られる知見は極めて限定的であった。燃料デブリのおよその所在はミューオントモグラフィーで調査され、その特性は、加圧水型軽水炉である米国スリーマイル原発事故調査の結果等の過去知見に基づいて概略推定された。その後、各種の内部調査ロボットが開発され、2017年より、原子炉格納容器内部の調査が開始された。その結果、3つの号機とも、当初、加圧水型軽水炉の典型的事故シナリオに基づいて予想されたものと異なる炉心破損状態とデブリ堆積状態であることがわかってきた。また、調査ロボットの付着物から微量のウラン含有粒子が回収され、燃料デブリにつながる情報を得るために、その特性分析が継続している。これらと並行して、OECD/NEAなどにおいて、事故シナリオの検討等について国際協力も進んでいる。今後は、典型事故条件に基づくイメージではなく、現場で得られた知見に基づいて、1F事故シナリオの理解を深め、1F燃料デブリの特性を評価していくことが重要である。
小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.
廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08
令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*
日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10
Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients (
s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.
大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*
Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12
被引用回数：11 パーセンタイル：98.82(Energy & Fuels)再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。
木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三
NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11
MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。
irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*
NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11
資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、
Co線源によって線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。
菅谷 雄基; 坂爪 克則; 圷 英之; 井上 利彦; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 智造; 中山 真一
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 8 Pages, 2017/00
日本原子力研究開発機構は、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、ガレキや燃料デブリ等の放射性廃棄物を分析・研究する研究開発拠点「大熊分析・研究センター」を整備する。本稿では、大熊分析・研究センターのうち、低・中レベルの放射性廃棄物の分析を行う「第1棟」について、構想や研究計画等を概説する。
伊藤 正泰; 小川 美穂; 井上 利彦; 吉持 宏; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00
日本原子力研究開発機構大熊・分析研究センター第2棟は、燃料デブリの処理技術の技術開発に活用される予定である。具体的な分析内容とその重要性は、2016年度に専門家委員会で議論された。燃料デブリの回収と臨界管理に関するトピックを最も重要な内容としている。その結果、形状・サイズ測定、組成・核種分析、硬さ・靭性試験、線量率測定などの試験を行う装置を導入することが優先されることになった。また、試料は受入れ時、線量率(1Sv/h以上)が高いため、十分な放射線遮蔽能を有するホットセルが使用される。ホットセルでは、試料の切断や溶解などの前処理が行われる。処理された試料は、コンクリートセル,スチールセル,グローブボックス、およびフードで試験される。2017年度に第2棟の詳細設計を開始した。
井上 利彦; 小川 美穂; 坂爪 克則; 吉持 宏; 佐藤 宗一; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00
日本原子力研究開発機構が整備を行っている、大熊分析・研究センターについて概要を報告する。大熊分析・研究センターは、福島第一原子力発電所(1F)廃止措置のための中長期ロードマップに基づき整備されており、施設管理棟, 第1棟, 第2棟の3つの施設で構成されている。第1棟, 第2棟はホットラボであり、第1棟は中低線量のガレキ類等を分析対象としており、許認可を得て2017年4月から建設を始めて2020年の運転開始を目指している。第2棟は、燃料デブリ及び高線量ガレキ類の分析を行うためコンクリートセルや鉄セル等で構成しており、現在設計中であり、導入する分析装置の選定作業等を行っている。
田中 康介; 佐々木 新治; 勝山 幸三; 小山 真一
Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.619 - 621, 2015/10
高速実験炉「常陽」のB11及びB14で短期照射されたAm-MOX燃料の照射後試験を実施し、組織変化挙動(中心空孔径の発達状況等)に係るデータを取得した。その結果、O/M比が1.95から1.98付近の燃料の組織には明確なO/M比依存性が認められないが、定比組成(O/M=2.00)では顕著な組織変化が見られた。これにより、Am-MOX燃料の照射初期における中心空孔の形成には、燃料ペレットの熱伝導率の差よりも、蒸発-凝縮機構に及ぼすO/M比依存性の影響が強く現れることがわかった。
佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*
Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07
被引用回数：2 パーセンタイル：17.52(Nuclear Science & Technology)高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, CsMoO
, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。
大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*
Progress in Nuclear Energy, 82, p.69 - 73, 2015/07
被引用回数：6 パーセンタイル：45.66(Nuclear Science & Technology)これまでの研究において、特定の元素のみと選択的に相互作用する抽出剤や無機イオン交換体をアルギネートゲルで賦形化し、発熱性元素や希少元素のみを選択的に分離するプロセスが提案されている。しかしながら、担体であるアルギネートゲルも陽イオン交換体としての特性を有するため、ジルコニウムやルテニウムを吸着し、選択的分離を阻害することが懸念されている。よって、本研究においては、選択的分離工程の前に、アルギネートゲルによるジルコニウムの除去工程を提案し、その可能性を検討した。その結果、ジルコニウムは酸性溶液中ではZr
となり、2価や3価の陽イオンよりもアルギネートゲルに強く吸着することを明らかにした。また、アルギネートゲル充填カラムを使用して、照射燃料溶解液中のジルコニウムを選択的に除去できることを見出した。
佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一
Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06
沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでBO
を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはBOによって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。
佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一
Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06
被引用回数：8 パーセンタイル：55.87(Materials Science, Multidisciplinary)シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとBOが使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがBOと反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとBOは温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBOとIが生成したものと考えられる。加えて、ガス状Iは温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBOは沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBOとして影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。
田中 康介; 吉持 宏; 大林 弘; 小山 真一
Energy Procedia, 71, p.282 - 292, 2015/05
被引用回数：2 パーセンタイル：83.44(Energy & Fuels)MA含有MOX燃料の酸化特性に関する基礎データを取得するため、Am含有MOX燃料ペレットの高温酸化試験を実施し、UO燃料及びMOX燃料の挙動と比較した。
佐藤 勇; 前田 宏治; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 臼杵 俊之; 小山 真一
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(4), p.580 - 587, 2015/04
被引用回数：6 パーセンタイル：45.66(Nuclear Science & Technology)乾燥したコンクリート、乾燥したモルタル及びエポキシ塗料中への
Csのような放射性核種の浸透挙動を照射済燃料から抽出した核分裂生成物を含む溶液を用いて観察し、放射性核種の浸透速さや深さに関する基礎的な知見を得た。放射性核種は、エポキシ塗料へほとんど浸透しなかった。放射性核種溶液は、数十日でコンクリートやモルタル材料に数ミリメートルの深さで浸透した。コンクリートやモルタル材料の表面近くで観察される浸透挙動は、水溶液を膨潤したコンクリート、ベントナイトやセメント材料のような媒質における核種の拡散と酷似したものであった。
大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*
日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11
環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。
