堆積岩に対するCs収着挙動のモデル化

Modeling of cesium sorption onto sedimentary rock

土井 玲祐  ; 夏 暁彬; 柴田 雅博 ; 北村 暁  ; 吉川 英樹

Doi, Reisuke; Xia, X.; Shibata, Masahiro; Kitamura, Akira; Yoshikawa, Hideki

地層処分環境下での放射性核種等の移行評価が重要で、収着は核種移行を遅延させる主要なメカニズムの一つである。その指標として分配係数(K)が用いられ、このKの評価が不可欠で、その評価方法の確立が必要である。本研究では、幌延堆積岩へのCs収着試験結果のモデル化を実施した。幌延堆積岩中のイライトにはほかの粘土鉱物にはない結合力の強いサイトがあるのでイライトでのイオン交換がCs収着を支配する。そこで、Cs収着がイライトでのイオン交換反応に支配されるとしたモデルを適用した。液中陽イオン濃度,固液比は実験と同条件とし、イライトへの収着に関してCsと競争する主要な陽イオン(K, Na, NH)とのイオン交換反応に基づき、平衡時の液中Cs濃度を地球化学計算コードPHREEQCにより求めKを算出した。このKについて実験値とモデルを比較,検討した。KのCs濃度依存性については、平衡Cs濃度が高くなるとK値が減少するという実験結果をモデル計算で説明できた。しかし、Kの実験値と計算値には一桁以内の差が認められた。実験で求めたイライト含有率の不確実性がこの差異の原因の一つと考えられる。

Assessment for radionuclides sorption onto a rock in deep underground is important. The distribution coefficient, K is a available parameter to assess the sorption and the method to predict the sorption in deep environment has to be established. We applied a model that the sorption of Cs is dominated by the ion exchange reaction on the illite for experimental results of Cs sorption onto Horonobe sedimentary rock. The equilibrium concentration of Cs was calculated the geochemical calculation code, PHREEQC under the experiment condition with major cations and solid/liquid ratio to estimate the K value. Comparing the experimental results with the calculated one, the model could explain well the dependence of K values on Cs equilibrium concentration. By using the model, it is possible to assess for Cs sorption onto a sedimentary rock. However, there were some differences between the experimental K values and the calculated one. One of the causes for that was the uncertainties of analytical technique of illite content.