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XAFS studies on actinide-pyridine-diamide complexes for development of an innovative separation process

革新的分離プロセスの開発のためのアクチノイド-ピリジン-ジアミド錯体のXAFS構造解析

塩飽 秀啓   ; 矢板 毅; 小林 徹 ; 沼倉 正彦; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩  

Shiwaku, Hideaki; Yaita, Tsuyoshi; Kobayashi, Toru; Numakura, Masahiko; Suzuki, Shinichi; Okamoto, Yoshihiro

アクチノイド(An)やランタノイド(Ln)錯体の結合と構造について、有機配位子のイオン認識機構を解明するために、放射光を用いて詳細に調べている。一般的に酸素ドナー系配位子は、使用済核燃料廃液や高レベル放射性廃棄物からAnとLnの両方を分離することができる。酸素ドナー配位子の分離能力は、イオンの表面電荷密度の順番、An$$^{4+}$$$$>$$AnO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$>$$An$$^{3+}$$=Ln$$^{3+}$$$$>$$AnO$$_{2}$$$$^{+}$$となっている。そのため、An$$^{3+}$$とLn$$^{3+}$$を分離することはできない。そこでわれわれは、N,N'-dimethyl-N,N'-diphenylprydine-2, 6-carboxyamide(DMDPh-PDA)という新しいタイプの配位子を合成した。PDAは窒素原子と酸素原子をドナーとするハイブリッドタイプの配位子であるため、An$$^{4+}$$$$>$$An$$^{3+}$$$$>$$AnO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$>$$Ln$$^{3+}$$$$>$$AnO$$_{2}$$$$^{+}$$というユニークな分離順番を作り出すことができる。これは、共有結合性と立体障害の組合せから生じていると考えられる。An/Ln-PDA錯体のXAFS構造解析の結果を示すとともに、PDAとAn, Lnの分離メカニズムについて議論する。

no abstracts in English

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