Modeling the sorption of Ni(II), Am(III), Th(IV), Np(V), U(VI) and Se(IV) on clay minerals and bentonite

粘土鉱物及びベントナイトに対するNi(II), Am(III), Th(IV), Np(V), U(VI), Se(IV)の収着現象のモデル化

Ochs, M.*; Kunze, S.*; Dahinden, M.*; 舘 幸男  ; 油井 三和

Ochs, M.*; Kunze, S.*; Dahinden, M.*; Tachi, Yukio; Yui, Mikazu

放射性廃棄物処分におけるベントナイト人工バリア中の放射性核種の遅延を評価するための熱力学的収着モデルを、モンモリロナイト及びベントナイトへの重要核種Ni(II), Am(III), Th(IV), Np(V), U(VI), Se(IV)の収着現象を対象として、幅広い環境条件への対応も念頭に開発した。モデル開発の主眼は、できるだけ単純なモデルの選定と、モデル概念と基本パラメータの一貫性のある取り扱いであり、1サイトの表面錯体/拡散層モデルと1サイトのイオン交換モデルを組合せたモデルを選定した。このモデルの基本パラメータは、0.01/0.1/0.5MのNaCl溶液系で取得された酸塩基滴定データに基づき評価した。さらに、既報文献中の収着データを用いて、核種の収着反応の基本定数を導出した。収着モデルとパラメータは、独立したデータセットを用いて検証を行うとともに、さまざまな放射性核種及び環境条件でのデータへの適用性が評価された。

To predict retention of radionuclides in engineered barriers for radioactive waste disposal, a thermodynamic sorption model for key radionuclide, Ni(II), Am(III), Th(IV), Np(V), U(VI) and Se(IV) on clay minerals and bentonite was developed as a function of chemical conditions. The basic premises are to keep model characteristics relatively simple and to consistently use the same basic model design and parameters. For this objectives, a simple 1-site surface complexation/diffuse layer model in combinations with 1-site ion exchange was selected. Basic parameters were evaluated from surface titration data obtained at 0.01/0.1/0.5 molar background electrolyte. The resulting basic model was then parameterized on the basis of selected published original sorption data of radionuclides. The parameterized models were further evaluated against additional independent datasets. The developed sorption models and results of their application to various radionuclide sorption data are presented.