Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2021.105161

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

Retention of uranium in cement systems; Effects of cement degradation and complexing ligands

Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.208

福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。

Integrated sorption and diffusion model for bentonite, 2; Porewater chemistry, sorption and diffusion modeling in compacted systems

舘 幸男; 四辻 健治; 陶山 忠宏; Ochs, M.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(10), p.1191 - 1204, 2014/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.914453

圧縮ベントナイトに対する統合収着・拡散モデルを、間隙水化学モデル, 熱力学的収着モデル, 電気二重層に基づく拡散モデルを整合的に組合せることにより構築した。この統合収着・拡散モデルは、複雑な化学形をとるアクチニド(炭酸錯体が形成される条件下でのNp(V), Am(III), U(VI))を対象に、公開された拡散・収着データ(, , )の部分モンモリロナイト密度依存性に対し適用が検討された。その結果、以前に報告している1価の陽イオン(Cs, Na)や陰イオン(Cl, I, TcO)と同様に、実測データとモデルとの整合性が確認された。以上より、統合収着・拡散モデルは、圧縮ベントナイト中の複雑な化学種の収着・拡散挙動の評価にも適用することが可能であるといえる。

Guidelines for thermodynamic sorption modelling in the context of radioactive waste disposal

Payne, T. E.*; Brendler, V.*; Ochs, M.*; Baeyens, B.*; Brown, P. L.*; Davis, J. A.*; Ekberg, C.*; Kulik, D.*; Lutzenkirchen, J.*; Missana, T.*; et al.

Environmental Modelling & Software, 42, p.143 - 156, 2013/04

https://doi.org/10.1016/j.envsoft.2013.01.002

熱力学的収着モデル(TSM)は、セーフティケースにおけるKd設定の科学的基盤を提供するため、また、化学環境に応じたKdの変化を評価するために利用される。TSM開発は、表面サイト,収着反応,静電補正といったモデル選定におけるさまざまな意思決定を含む。TSM開発の最良手法についてはコンセンサスには至っておらず、そのためにNEAではTSM構築の方針と過程を評価するための国際プロジェクトを進めている。本論は、放射性廃棄物処分のためのTSM開発に関して、本プロジェクトを通じて得られた多様な観点からの推奨事項を提示する。主要な推奨事項として、モデル開発の目的の定義、主要な意思決定事項の同定、実験的・理論的根拠と関連付けた意思決定、適切なレビューと繰り返しによるモデル開発、できる限り多くのデータへの適用、主要な意思決定の文書化が挙げられる。

Development of JAEA Sorption Database (JAEA-SDB); Update of data evaluation functions and sorption/QA data

舘 幸男; 陶山 忠宏; Ochs, M.*; Ganter, C.*

JAEA-Data/Code 2010-031, 168 Pages, 2011/03

JAEA-Data-Code-2010-031.pdf:6.48MB

原子力機構では、地層処分性能評価の重要パラメータである緩衝材や岩石中の収着データを集約した収着データベース(JAEA-SDB)の開発を進めている。本報告では、性能評価におけるKd設定のための統合的手法の構築の基礎として、JAEA-SDBの開発と更新の現状について報告する。JAEA-SDBの現状として、データベースの構造,内容,今回拡充した複数のパラメータ依存性の評価手法を含む機能、さらには、操作方法並びに性能評価への適用法などをまとめる。Kdデータと信頼度情報の更新については、Kd設定や現象論モデル開発との関連性に着目して実施し、その結果、JAEA-SDBに含まれるKdデータは約28,540件となり、全体に対して約39%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、収着データベースから利用可能な関連データ群の速やかな抽出、Kd設定の際に参照すべきデータの適切な選定が、一層の効率性,追跡性,透明性をもって可能となると考えられる。

Evaluating and categorizing the reliability of distribution coefficient values in the sorption database, 4

陶山 忠宏; Ganter, C.*; Kunze, S.*; 舘 幸男; Ochs, M.*

JAEA-Data/Code 2010-026, 72 Pages, 2011/02

JAEA-Data-Code-2010-026.pdf:1.05MB

放射性廃棄物の地層処分安全評価において、人工バリアであるベントナイトや天然バリアである岩石中での核種の収着現象は、核種の移行遅延を支配する重要な現象である。日本原子力研究開発機構(JAEA)では、バッチ法収着試験によって得られた収着分配係数を公開文献から抽出・整理して、収着データベース(JAEA-SDB)として整備を進めてきた。将来の性能評価におけるニーズへの対応を念頭に、データベースに含まれるKdデータの信頼度評価、実際の地質環境に対するKd設定におけるデータベース適用に着目して、データベースの改良・更新を継続的に実施してきている。本報告書では、JAEA-SDBに含まれる重要核種(Th, Np, Am, Se, Cs)のKdデータのうち、地質環境に広く存在する凝灰岩系岩石を対象として、これまで報告してきた信頼度評価手法に従って評価を実施した。その結果として、560のKdデータに対して、新たな信頼度情報が付与された。この信頼度評価手法は、収着データベースから利用可能な関連データ群を速やかに抽出し、Kdデータ設定の際に参照すべきデータを適切に選定するうえで、有効な手法となると考えられる。

地層処分安全評価のための現象論的収着・拡散モデル/データベースの開発; ベントナイト系プロトタイプモデル/データベースの構築

舘 幸男; 四辻 健治; 陶山 忠宏; Ochs, M.*; 油井 三和

JAEA-Research 2009-069, 83 Pages, 2010/03

JAEA-Research-2009-069.pdf:14.56MB

地層処分安全評価に資することを目的とした、ベントナイト/モンモリロナイトを対象とした統合収着・拡散モデル及びデータベースのプロトタイプ(ISD2009)を構築した。熱力学的収着モデルは、1サイト表面錯体(拡散層)モデルと1サイトイオン交換モデルを組合せた比較的単純なモデルを適用し、表面化学及び核種収着に関するモデルパラメータを、pH,塩濃度,炭酸等の主要な環境条件の依存性を含む信頼性の高い既往文献データに基づき、一貫性のある方法で構築した。さらに、均質な間隙構造と電気二重層に基づく拡散モデル,収着モデルとの統合化モデルを構築し、圧縮モンモリロナイト中の塩濃度や炭酸影響を含む信頼性の高い収着・拡散データへ適用することで検証を行った。収着/拡散/統合モデルのそれぞれにおいて、随伴鉱物の溶解反応等を含むベントナイト間隙水化学モデルを考慮しつつ、モンモリロナイト系で構築したモデル/パラメータをベントナイト系へ適用し、その妥当性を確認した。ここで検討対象としたCs, Np(V), Ni, Am等の核種に対する一連のモデル/パラメータを、ISD2009データベース/評価ツールとして構築し、今後の安全評価における活用法を提示した。

地層処分安全評価のための核種の収着・拡散データベースシステムの開発

舘 幸男; 栃木 善克; 陶山 忠宏; 齋藤 好彦; Ochs, M.*; 油井 三和

JAEA-Data/Code 2008-034, 36 Pages, 2009/02

JAEA-Data-Code-2008-034.pdf:5.72MB

地層処分の安全評価において、人工バリアである緩衝材や天然バリアである岩石中での核種移行を評価するうえで重要となる収着分配係数及び拡散係数データについて、データ信頼度情報の活用,パラメータ設定へのデータベースの効果的な適用などを念頭に、これまで整備してきた収着及び拡散データベースを発展させ、Webアプリケーションによる収着・拡散データベースシステム(JAEA-SDB/DDB)を構築した。新たに整備した収着・拡散データベースシステムの活用法について、今回拡充した信頼度情報,パラメータ推定等の機能の例示をしつつ、パラメータ設定等への効果的なデータベースの活用法を提示した。この収着・拡散データベースによって、今後の性能評価における核種移行パラメータ設定の際の、関連するデータの全体像の把握,参照すべき信頼性の高いデータの効率的な抽出,現象論的モデル化の効果的検討などが、一層の効率性,追跡性及び透明性のある形で可能となる。

Application of the sorption database to K-setting for Horonobe rocks

Ochs, M.*; Kunze, S.*; 齋藤 好彦; 北村 暁; 舘 幸男; 油井 三和

JAEA-Research 2008-017, 89 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-017.pdf:3.23MB

本報告書では、JNC-SDBを適用して、幌延岩石に対するTh, Np, Cs及びSeのK設定を試み、その適用性に関する検討を行った。JNC-SDBから関連するKデータの抽出を行い、このKデータ取得された実験条件と適用条件の違いを、半定量的なスケーリングファクターとして変換することでKが導出された。このスケーリングファクターによる設定手法と関連する不確実性が、K設定に及ぼす影響を評価するため、評価対象となる岩石の鉱物組成,表面特性,核種の溶存化学種等の条件を考慮したスケーリングファクターを段階的に導出し、K設定に及ぼす影響を詳細に評価した。このK設定手法は、実際の地質環境条件でのKの大きさを予測する手法として有効であるが、評価対象条件への関連付けが可能な実験データの存在に依存するなど、その適用範囲はある程度限定される。また、今回のK設定への適用を通じて、JNC-SDB及びその信頼度評価が、利用可能な関連データ集を速やかに抽出し、参照すべきデータを適切に選定するうえで、有効な手法であることが確認された。

Evaluating and categorizing the reliability of distribution coefficient values in the sorption database

Ochs, M.*; 齋藤 好彦; 北村 暁; 柴田 雅博; 笹本 広; 油井 三和

JAEA-Technology 2007-011, 342 Pages, 2007/03

JAEA-Technology-2007-011.pdf:24.24MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)は、高レベル放射性廃棄物地層処分研究開発の第2次取りまとめにおいて、人工バリア及び天然バリアでの遅延能力を評価するうえで重要な放射性核種のベントナイトや岩石への分配係数(Kd)を収着データベース(SDB)として整備した。SDBに登録されているKdは、約20,000件に及んでいる。このような膨大なデータを有するSDBには、さまざまな試験条件で得られたKd及びそれに付随する重要なデータが含まれている。そこで、Th, Pa, U, Np, Pu, Am, Cm, Cs, Ra, Se, Tcのベントナイト固相に対してのKについて、信頼度のレベル付けを実施した。合計すると、3740件のK値について、信頼性評価を実施した。