Integrated sorption and diffusion model for bentonite, 1; Clay-water interaction and sorption modeling in dispersed systems

ベントナイト中の統合収着拡散モデル,1;分散系における粘土-水相互作用と収着のモデル化

舘 幸男  ; Ochs, M.*; 陶山 忠宏

Tachi, Yukio; Ochs, M.*; Suyama, Tadahiro

ベントナイト中の放射性核種の長期移行挙動を評価するために、統合収着・拡散モデルを開発した。この統合モデル開発において、粘土の表面化学と核種収着を整合的に記述するため、双方で比較的単純なモデルとパラメータを一貫して用いた。特に圧縮ベントナイトへ適用する観点から、1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルと1サイトのイオン交換モデルを組合せた単純なモデルを選定した。このモデルの基本パラメータは、精製モンモリロナイトの酸塩基滴定データに基づき評価した。さらに、Np(V), Am(III), U(VI)を対象に、pH, イオン強度, 炭酸濃度といった地球化学条件をカバーする収着データセットを抽出し、収着反応の基本定数を導出した。これらの核種の収着データは、溶存化学種の変化との整合も念頭に、炭酸系化学種を含む一連の表面化学種を考慮することによって、定量的に再現することができた。

The integrated sorption and diffusion (ISD) model for bentonite was developed to predict the long-term migration of radionuclides (RNs). The basic premise in the ISD model was to consistently use the same simple model design and parameters for describing RNs sorption as well as the clay surface chemistry. A 1-site non-electrostatic surface complexation model in combinations with 1-site ion exchange model was selected to keep model characteristics relatively robust when applied to compacted systems. Fundamental model parameters were evaluated from titration data for purified montmorillonite. The resulting model was then parameterized on the basis of selected sorption datasets for Np(V), Am(III) and U(VI), which cover key geochemical conditions such as pH, ionic strength and carbonate. The sorption trends for these RNs can be quantitatively described by the model considering a full suite of surface species including carbonate species which are consistent with aqueous RNs speciation.