Ab initio path integral simulation of AgOH(HO)

AgOH(HO)の第一原理経路積分シミュレーション

小泉 亮人*; 鈴木 机倫*; 志賀 基之   ; 立川 仁典*

Koizumi, Akihito*; Suzuki, Kimichi*; Shiga, Motoyuki; Tachikawa, Masanori*

本論文発表では、金属水酸化物MOH(HO)クラスターの構造と動力学について、第一原理経路積分分子動力学法による計算機シミュレーションを行った成果について報告する。対象とした系では、アルカリ金属類(M=Li, Na, K)の場合は、Mイオンの移動と協同して、水酸化物イオンと水分子の間でプロトン移動が起きるが、これに反して、貴金属類(M=Cu, Ag, Au)の場合は、このようなプロトン移動プロセスは全く見られなかった。これは、貴金属と水の間の結合の方位性がプロトン移動の反応障壁を高くしているためであると考えられ、金属水酸化物クラスターに対する新たな知見と位置付けられる。なお、本成果は、科学研究費補助金研究の一環として実施され、原子力材料シミュレーションの高度化手法の金属水酸化物クラスターへ応用例であり、基礎化学の発展に資する成果である。

Ab initio path integral molecular dynamics simulation of MOH(HO) (M= Cu, Ag, and Au) clusters has been carried out to analyze how the hydrogen-bonded proton can be affected by the counter noble metal cation. The CuOH(HO) cluster forms no hydrogen bonded structure even for the static equilibrium structures. Contrary to our previous paper of hydrated alkali metal hydroxide clusters, proton transferred distribution was not observed because of the high potential barrier heights of MOH(HO).