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高レベル濃縮廃液中硝酸塩の熱分解に伴う窒素酸化物発生挙動

Trends of nitrogen oxide release during thermal decomposition of nitrates in highly active liquid waste

天野 祐希; 渡邉 浩二; 田代 信介; 山根 祐一; 石川 淳; 吉田 一雄; 内山 軍蔵; 阿部 仁

Amano, Yuki; Watanabe, Koji; Tashiro, Shinsuke; Yamane, Yuichi; Ishikawa, Jun; Yoshida, Kazuo; Uchiyama, Gunzo; Abe, Hitoshi

再処理施設における高レベル濃縮廃液(HALW)の蒸発乾固事故により放射性物質が放出されるおそれがある。特に、揮発性の高いルテニウム(Ru)はHALW貯槽から外部へ放出される可能性がある。また、放射性物質の放出とともに、HALW中の硝酸塩の熱分解によって窒素酸化物(NOx)も発生する。発生したNOxは揮発性Ruの放出に対する物理的な駆動力として作用するだけでなく、揮発性Ruとの酸化還元反応による揮発性Ruの分解及び生成に影響を与える可能性もある。本研究では、600$$^{circ}$$Cまで模擬廃液を加熱し、NOxの発生に関するデータを取得した。模擬廃液乾固物からのNOxの発生は、200$$^{circ}$$C以上で顕著となり約600$$^{circ}$$Cまで継続し、約340$$^{circ}$$C付近で最大となることが分かった。さらに、各ランタノイド元素の硝酸塩は模擬廃液中の様にそれらが共存する場合にはほぼ同じ温度にて同時に熱分解を生じること、Ruの硝酸塩が熱分解することで生じるRu酸化物はランタノイド元素の硝酸塩の熱分解温度を低温側に遷移させることを示唆する結果を得た。

Radioactive materials could be released into air due to the accidental boiling of high active liquid waste (HALW) in reprocessing plants. Volatile radioactive nuclides, such as ruthenium, are released from the tanks into the atmosphere. Nitrogen oxides (NOx) are also released due to the thermal decomposition of metal nitrates in HALW. The released NOx transport volatile ruthenium and cause redox reactions associated with the composition or decomposition of volatile ruthenium. In this study, NOx release data were obtained by heating simulated HALW up to 600$$^{circ}$$C. As a result, the release of NOx from the simulated HALW was observed from 200$$^{circ}$$C to 600$$^{circ}$$C, and the main release of NOx was observed at about 340$$^{circ}$$C. All the lanthanide nitrates were found to decompose in the simulated HALW, and the thermal decomposition temperature of the lanthanide nitrates decreased after the addition of ruthenium dioxide to the mixed lanthanide nitrates solution.

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