Clogging properties of HEPA filter induced by loading of soot from burned glove-box panel materials

田代 信介; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 渡邉 浩二*; 阿部 仁

Nuclear Technology, 208(10), p.1553 - 1561, 2022/10

https://doi.org/10.1080/00295450.2022.2045179

グローブボックス(GB)火災における放射性物質の閉じ込め安全性の評価に寄与するために、代表的なGBパネル材料であるポリメチルメタクリエート(PMMA)およびポリカーボネート(PC)の燃焼試験を比較的大型の試験装置を用いて行った。閉じ込め安全性を評価するための重要なデータとして、燃焼物質から発生した煤煙の放出割合と粒径分布を得た。さらに、煤煙負荷による高性能エア(HEPA)フィルタの差圧(P)の上昇も検討した。その結果、PCからの煤煙の放出割合はPMMAの場合よりも約7倍大きかった。さらに煤煙粒子の体積負荷の効果を考慮することにより、煤煙負荷体積量が低い領域における差圧の上昇挙動は、燃焼物質の種類によらず統一的に表現できる可能性を見出した。

Consistent modelling of material weight loss and gas release due to pyrolysis and conducting benchmark tests of the model; A Case for glovebox panel materials such as polymethyl methacrylate

大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

PLOS ONE (Internet), 16(1), p.e0245303_1 - e0245303_16, 2021/01

https://doi.org/10.1371/journal.pone.0245303

火災時に原子力施設から漏れる放射性物質の量を評価する際には、グローブボックスの閉じ込め機能がどのように失われるかを考慮する必要がある。その一環として、この研究では、炎からの入熱によるグローブボックス材料の重量減少とそれに伴う熱分解ガスの放出を一貫して評価するモデルの構築を試みた。材料の重量減少はグローブボックスの壁材の減肉を示唆しており、熱分解ガスの放出は延焼が発生する可能性を示唆する。本研究では研究対象をグローブボックスパネルとして使用されるポリメチルメタクリレート(PMMA)とした。PMMAの熱重量分析では、熱分解による重量減少を予測するアレニウス式に代入するパラメーターを決定した。ここでは、PMMAの熱分解挙動が3つのステージに区分され、それぞれ62kJ/mol, 250kJ/mol、および265kJ/molの活性化エネルギーが導出された。また、ガス組成の定量分析により、PMMAから放出される熱分解ガスの組成は100%メタクリル酸メチルとして近似できることが明らかになった。この結果は、メタクリル酸メチルの放出量を上述のアレニウス式により推定できることを示唆する。このようなガス放出量の推定モデルの妥当性を確認するために、密封容器試験を実施した。この試験では、封入した材料が熱分解していくに従い容器内のガス分子の数が増加していく様を、内圧の変化を測定することで観察した。観察されたガス分子の増加挙動はアレニウスの式から推定されたものと同様であり、我々のモデルの有効性を示した。さらに、比較のためにビスフェノールAポリカーボネート(PC)についても同様の試験を実行した。PCの場合、密封容器試験で観察されるガス分子の数はモデルによる推定値よりも多くなる傾向が見られた。

Experimental evaluation of release and transport behavior of gaseous ruthenium under boiling accident in reprocessing plant

吉田 尚生; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 阿部 仁

NEA/CSNI/R(2017)12/ADD1 (Internet), p.293 - 305, 2018/01

https://www.oecd-nea.org/nsd/docs/2017/csni-r2017-12-add1.pdf

福島第一原子力発電所事故以降、日本では原子力施設の認可要件として重大事故に対する対応策が求められている。核燃料の再処理施設における重大事故の1つとして、高レベル濃縮廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。この事故は、貯槽内の冷却機能が喪失した場合に、内在する放射性物質の崩壊熱により廃液温度が上昇し、事故対策に失敗した場合には廃液の蒸発乾固に至ることで、放射性物質の放出が引き起こされるというものである。蒸発乾固事故時には、ルテニウム(Ru)はガス状の化合物を形成することで、その他の元素よりも多い割合で貯槽外へ放出されると考えられている。本発表では、蒸発乾固事故時におけるガス状Ruの発生及び移行挙動について、原子力安全基盤機構,日本原燃,原子力機構の間で行われた共同研究で得られた成果を紹介する。

再処理施設の火災時条件におけるRu及びEuの有機溶媒への分配挙動と有機溶媒燃焼時の放出挙動(受託研究)

天野 祐希; 渡邊 浩二; 真崎 智郎; 田代 信介; 阿部 仁

JAEA-Technology 2016-012, 21 Pages, 2016/06

JAEA-Technology-2016-012.pdf:1.81MB

再処理施設における有機溶媒の火災事故時の安全性評価に資するため、共除染工程に存在する放射性元素のなかで比較的揮発性が高い化学形をとる可能性があるRuの溶媒抽出挙動を調査した。Ruについて溶媒中のTBPやTBP劣化物の濃度等の有機溶媒の組成や抽出温度をパラメータとした抽出試験を行い、火災事故時の抽出特性データを取得した。また、火災事故時の各元素の放出特性を把握するため、Ru及び核分裂生成物の代替物質としてEuを抽出した溶媒の燃焼試験を行い、溶媒の燃焼に伴うRu及びEuの放出割合を取得した。

溶液燃料臨界事故時における放射性ヨウ素の気相への移行挙動

田代 信介; 阿部 仁

JAEA-Technology 2015-044, 20 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-044.pdf:1.26MB

再処理施設における溶液燃料臨界事故時の放射性ヨウ素の気相への移行挙動を把握することは、同事故における公衆への影響を評価する観点から極めて重要である。本報では、過渡臨界実験装置(TRACY)を用いた臨界実験において、臨界を終息させた後、溶液燃料中の放射性ヨウ素濃度が減少傾向を示す時間まで溶液燃料を保持した条件及び臨界を継続させた状態で溶液燃料を保持した条件の下で、TRACY炉心気相に移行したIの経時的な放射能濃度を測定した。得られた経時的な炉心タンク気相中の放射性ヨウ素濃度測定値に、放射性ヨウ素の移行評価モデルを適用することで、放射性ヨウ素の気相への積算移行割合及び移行速度を評価した。過渡臨界後に臨界を終息させ溶液燃料を炉心タンク内に保持した場合には、Iの気相への移行速度は、ほぼ1時間後から3時間後までの時間帯で最大値を示し、8時間以降でほぼ一定となることが分かった。また、経過時刻毎の全核分裂数と移行速度の関係を得ることができた。一方、JCO臨界事故のように臨界が継続した状態で溶液燃料を保持した場合には、放射性ヨウ素の積算移行割合と移行速度は時間とともに単調に増加することが分かった。

Experimental study on boiling accident of high active liquid waste in reprocessing

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1056 - 1063, 2015/09

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得に関する実験研究を行っている。本研究では、コールド基礎実験、コールド工学実験及びホット実験を行っている。これまでの実験の結果、高レベル模擬廃液の沸騰事故条件ではRu及びTcは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることがわかった。高レベル摸擬廃液からの非揮発性FP元素の放出率は、10程度であった。Amなどのアクチニド元素の放出率は、非揮発性FP元素とほぼ同程度であった。

Release of radioactive materials from simulated high level liquid waste at boiling accident in reprocessing plant

田代 信介; 内山 軍蔵; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Nuclear Technology, 190(2), p.207 - 213, 2015/05

https://doi.org/10.13182/NT14-57

沸騰事故条件下の高レベル濃縮廃液(HALW)からの放射性物質の放出挙動を調べた。非放射性物質からなる模擬HALWを用いた実験から、Ruは事故条件では揮発性化合物となり、ガスとミストの両方の状態で放出されることがわかった。また、沸騰条件下での模擬HALWからのRu放出速度と見かけのRuの揮発速度定数が得られた。一方、Csのような他のFP元素は不揮発であり、ミストの状態で放出されることがわかった。反応容器内の模擬HALWの表面近傍におけるミスト径分布を測定した結果、ミスト径の範囲は0.05から20mの範囲であり、約2mをピークとした分布であることがわかった。

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.924446

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60C以下と評価され、20,000ppmCl濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

Study on release and transport of aerial radioactive materials in reprocessing plant

天野 祐希; 田代 信介; 内山 軍蔵; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1411 - 1417, 2013/09

The release and transport characteristics of radioactive materials at a boiling accident of the high active liquid waste (HALW) in a reprocessing plant have been studied for improving experimental data of source terms of the boiling accident. In the study, a heating test and a thermogravimetry and differential thermal analysis (TG-DTA) test were conducted. In the heating test using a simulated HALW, it was found that ruthenium was mainly released into the air in the form of gas and that non-volatile elements were released into the air in the form of mist. In the TG-DTA test, the rate constants and reaction heat of thermal decomposition of ruthenium nitrosyl nitrate were obtained from TG and DTA curves.

Experiment on the gaseous iodine release from irradiated cesium iodide solutions (Contract research)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

JAEA-Research 2011-016, 125 Pages, 2011/06

JAEA-Research-2011-016.pdf:2.71MB

軽水炉シビアアクシデント時の格納容器内における放射線化学的作用による揮発性ヨウ素の生成は、ソースターム評価における重要な不確かさ要因である。この現象に関する実験を小規模な体系でよく制御された条件下において実施した。Iで標識し、ホウ酸-水酸化ナトリウム緩衝剤によりpHを制御した10Mヨウ化セシウム水溶液に線を照射し、一定流量のガスで掃気することにより、気相へ放出される揮発性ヨウ素を化学種選択性のフィルタを用いてIと有機ヨウ素に分別捕集し、各々の放出量を測定した。また、ヨウ素放出挙動に対するpH,温度,無機及び有機不純物、雰囲気中の酸素及び水素濃度の影響を調べた。本報告書には、ヨウ素放出割合の時系列変化に関するデータ、及び最終放出割合に対する各パラメータの影響に関する比較を示し、併せて、計算コードにより本実験のシミュレーションを行う場合に必要な初期・境界条件及び界面条件を示す。