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論文

Experimental evaluation of release and transport behavior of gaseous ruthenium under boiling accident in reprocessing plant

吉田 尚生; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 阿部 仁

NEA/CSNI/R(2017)12/ADD1 (Internet), p.293 - 305, 2018/01

福島第一原子力発電所事故以降、日本では原子力施設の認可要件として重大事故に対する対応策が求められている。核燃料の再処理施設における重大事故の1つとして、高レベル濃縮廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。この事故は、貯槽内の冷却機能が喪失した場合に、内在する放射性物質の崩壊熱により廃液温度が上昇し、事故対策に失敗した場合には廃液の蒸発乾固に至ることで、放射性物質の放出が引き起こされるというものである。蒸発乾固事故時には、ルテニウム(Ru)はガス状の化合物を形成することで、その他の元素よりも多い割合で貯槽外へ放出されると考えられている。本発表では、蒸発乾固事故時におけるガス状Ruの発生及び移行挙動について、原子力安全基盤機構,日本原燃,原子力機構の間で行われた共同研究で得られた成果を紹介する。

論文

HEPA filter clogging and volatile material release under solvent fire accident in fuel reprocessing facility

大野 卓也; 渡邊 浩二; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/07

福島第一原子力発電所事故以降、重大事故に対する対応策が日本における原子力施設の認可要件として求められている。セル内溶媒火災は重大事故の一つとして定義された。溶媒が燃焼すると煤を含むエアロゾルが発生する。これらは、換気系HEPAフィルタを目詰まらせ、差圧の上昇によって破損を生じさせる可能性がある。さらに、火災は、HEPAフィルタを通過する揮発性を有するガス状の放射性物質を放出させる可能性もある。これらの現象は、施設が有する閉じ込め機能の健全性及び公衆の被ばくを評価する上で重要である。我々は、溶媒火災に伴う目詰まり挙動とエアロゾルの放出挙動及び揮発性物質の放出挙動に着目して検討を行ってきた。本報告では、最近の研究における試験データと評価結果を報告する。

報告書

再処理施設の火災時条件におけるRu及びEuの有機溶媒への分配挙動と有機溶媒燃焼時の放出挙動(受託研究)

天野 祐希; 渡邊 浩二; 真崎 智郎; 田代 信介; 阿部 仁

JAEA-Technology 2016-012, 21 Pages, 2016/06

JAEA-Technology-2016-012.pdf:1.81MB

再処理施設における有機溶媒の火災事故時の安全性評価に資するため、共除染工程に存在する放射性元素のなかで比較的揮発性が高い化学形をとる可能性があるRuの溶媒抽出挙動を調査した。Ruについて溶媒中のTBPやTBP劣化物の濃度等の有機溶媒の組成や抽出温度をパラメータとした抽出試験を行い、火災事故時の抽出特性データを取得した。また、火災事故時の各元素の放出特性を把握するため、Ru及び核分裂生成物の代替物質としてEuを抽出した溶媒の燃焼試験を行い、溶媒の燃焼に伴うRu及びEuの放出割合を取得した。

論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

報告書

溶液燃料臨界事故時における放射性ヨウ素の気相への移行挙動

田代 信介; 阿部 仁

JAEA-Technology 2015-044, 20 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-044.pdf:1.26MB

再処理施設における溶液燃料臨界事故時の放射性ヨウ素の気相への移行挙動を把握することは、同事故における公衆への影響を評価する観点から極めて重要である。本報では、過渡臨界実験装置(TRACY)を用いた臨界実験において、臨界を終息させた後、溶液燃料中の放射性ヨウ素濃度が減少傾向を示す時間まで溶液燃料を保持した条件及び臨界を継続させた状態で溶液燃料を保持した条件の下で、TRACY炉心気相に移行した$$^{133}$$Iの経時的な放射能濃度を測定した。得られた経時的な炉心タンク気相中の放射性ヨウ素濃度測定値に、放射性ヨウ素の移行評価モデルを適用することで、放射性ヨウ素の気相への積算移行割合及び移行速度を評価した。過渡臨界後に臨界を終息させ溶液燃料を炉心タンク内に保持した場合には、$$^{133}$$Iの気相への移行速度は、ほぼ1時間後から3時間後までの時間帯で最大値を示し、8時間以降でほぼ一定となることが分かった。また、経過時刻毎の全核分裂数と移行速度の関係を得ることができた。一方、JCO臨界事故のように臨界が継続した状態で溶液燃料を保持した場合には、放射性ヨウ素の積算移行割合と移行速度は時間とともに単調に増加することが分かった。

論文

高レベル濃縮廃液の乾固過程におけるルテニウムの放出特性

田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.227 - 234, 2015/12

高レベル濃縮廃液(HALW)が沸騰・乾固に至る事故条件におけるHALWからのRuの放出特性を調べた。実験室規模の装置を用い、非放射性物質からなる模擬HALW試料を乾固するまで加熱して、ルテニウムならびにNOxガスの放出特性を観察した。その結果、模擬HALW試料温度が120$$sim$$300$$^{circ}$$Cにおいて、ルテニウムは顕著に放出した。最終的なRuの積算放出割合は0.088であった。また、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量は、約140$$^{circ}$$Cに極大、約240$$^{circ}$$Cに最大となる2つのピークを有することが分かった。模擬HALW試料から放出される水蒸気と硝酸の混合蒸気を凝縮させて捕集した凝縮液量やNOxガスの放出速度の測定結果と関係づけて、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量に2つのピークが生じる要因を検討した。

論文

Experimental study on boiling accident of high active liquid waste in reprocessing

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1056 - 1063, 2015/09

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得に関する実験研究を行っている。本研究では、コールド基礎実験、コールド工学実験及びホット実験を行っている。これまでの実験の結果、高レベル模擬廃液の沸騰事故条件ではRu及びTcは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることがわかった。高レベル摸擬廃液からの非揮発性FP元素の放出率は、10$$^{-4}$$程度であった。Amなどのアクチニド元素の放出率は、非揮発性FP元素とほぼ同程度であった。

論文

高レベル濃縮廃液中硝酸塩の熱分解に伴う窒素酸化物発生挙動

天野 祐希; 渡邉 浩二; 田代 信介; 山根 祐一; 石川 淳; 吉田 一雄; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(2), p.86 - 94, 2015/06

再処理施設における高レベル濃縮廃液(HALW)の蒸発乾固事故により放射性物質が放出されるおそれがある。特に、揮発性の高いルテニウム(Ru)はHALW貯槽から外部へ放出される可能性がある。また、放射性物質の放出とともに、HALW中の硝酸塩の熱分解によって窒素酸化物(NOx)も発生する。発生したNOxは揮発性Ruの放出に対する物理的な駆動力として作用するだけでなく、揮発性Ruとの酸化還元反応による揮発性Ruの分解及び生成に影響を与える可能性もある。本研究では、600$$^{circ}$$Cまで模擬廃液を加熱し、NOxの発生に関するデータを取得した。模擬廃液乾固物からのNOxの発生は、200$$^{circ}$$C以上で顕著となり約600$$^{circ}$$Cまで継続し、約340$$^{circ}$$C付近で最大となることが分かった。さらに、各ランタノイド元素の硝酸塩は模擬廃液中の様にそれらが共存する場合にはほぼ同じ温度にて同時に熱分解を生じること、Ruの硝酸塩が熱分解することで生じるRu酸化物はランタノイド元素の硝酸塩の熱分解温度を低温側に遷移させることを示唆する結果を得た。

論文

Release of radioactive materials from simulated high level liquid waste at boiling accident in reprocessing plant

田代 信介; 内山 軍蔵; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Nuclear Technology, 190(2), p.207 - 213, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

沸騰事故条件下の高レベル濃縮廃液(HALW)からの放射性物質の放出挙動を調べた。非放射性物質からなる模擬HALWを用いた実験から、Ruは事故条件では揮発性化合物となり、ガスとミストの両方の状態で放出されることがわかった。また、沸騰条件下での模擬HALWからのRu放出速度と見かけのRuの揮発速度定数が得られた。一方、Csのような他のFP元素は不揮発であり、ミストの状態で放出されることがわかった。反応容器内の模擬HALWの表面近傍におけるミスト径分布を測定した結果、ミスト径の範囲は0.05から20$$mu$$mの範囲であり、約2$$mu$$mをピークとした分布であることがわかった。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故における気相へのRu移行速度の導出

吉田 一雄; 田代 信介; 天野 祐希; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 13(4), p.155 - 166, 2014/12

再処理施設でのシビアアクシデントの一つとして、冷却機能喪失により高レベル廃液の沸騰し、蒸発乾固する事故が想定される。この事故では、大量のRuが気化し、貯槽内気相部に移行し環境中に放出される可能性がある。そのため、Ruの放出量評価が事故影響評価の重要な課題の一つである。これを解決するために、模擬廃液を用いた加速試験で得られたデータを基に廃液温度,廃液硝酸モル分率および硝酸活量をパラメータとするRuの移行速度実験式を導出した。実廃液を用いた長時間実験でのRu放出量を実験式を基に計算し、実測値との良好な一致を示すことができた。

論文

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.53(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60$$^{circ}$$C以下と評価され、20,000ppmCl$$^{-}$$濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

論文

Release behavior of radioactive materials at a boiling accident of high active liquid waste in reprocessing plants

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of International Waste Management Symposia 2014 (WM 2014) (Internet), 9 Pages, 2014/05

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得試験研究を行っている。これまでの試験の結果、非放射性模擬廃液を用いたコールド基礎試験では、様々な試験条件における放出挙動データを取得し、Ruは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることを示した。コールド工学試験では、FP元素の放出に及ぼす廃液貯槽の空間的な影響データを取得し、気相に放出された非揮発性FP元素の大部分は廃液貯槽内壁に付着することを示した。放射性廃液を用いたホット試験では、放射性物質の放出挙動データを取得し、コールド基礎試験の結果とほぼ同程度の放出割合であるこことを示した。

論文

Study on release and transport of aerial radioactive materials in reprocessing plant

天野 祐希; 田代 信介; 内山 軍蔵; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1411 - 1417, 2013/09

The release and transport characteristics of radioactive materials at a boiling accident of the high active liquid waste (HALW) in a reprocessing plant have been studied for improving experimental data of source terms of the boiling accident. In the study, a heating test and a thermogravimetry and differential thermal analysis (TG-DTA) test were conducted. In the heating test using a simulated HALW, it was found that ruthenium was mainly released into the air in the form of gas and that non-volatile elements were released into the air in the form of mist. In the TG-DTA test, the rate constants and reaction heat of thermal decomposition of ruthenium nitrosyl nitrate were obtained from TG and DTA curves.

報告書

核燃料サイクル施設における可燃性物質の燃焼時の閉じ込め効果評価試験(受託研究)

阿部 仁; 田代 信介; 渡邉 浩二; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2012-035, 26 Pages, 2013/01

JAEA-Research-2012-035.pdf:1.94MB

核燃料サイクル施設の安全性の確認に資するため、同施設における火災時の閉じ込め機能の健全性を評価するための手法の整備を進めている。同施設に存在する代表的な可燃性物質として、再処理有機溶媒やMOX燃料加工工程でMOX粉末へ添加されるステアリン酸亜鉛さらに代表的な潤滑油を取り上げ、これらの燃焼に伴う質量減少速度や煤煙化率等の燃焼特性データを取得した。また、再処理有機溶媒の燃焼に伴う煤煙の目詰まりによるHEPAフィルタの差圧上昇データを取得した。その結果、30%TBP/70%ドデカンの燃焼では、煤煙化率がドデカンを含む他の燃焼物質と比べて大きいこと、燃焼晩期にこれまで報告されていないHEPAフィルタの急激な差圧上昇が引き起こされる可能性があることがわかった。また、これまで燃焼性については考慮されていないステアリン酸亜鉛も、外部から加熱された状態では、定常的に燃焼を継続することを確認した。

報告書

Experiment on the gaseous iodine release from irradiated cesium iodide solutions (Contract research)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

JAEA-Research 2011-016, 125 Pages, 2011/06

JAEA-Research-2011-016.pdf:2.71MB

軽水炉シビアアクシデント時の格納容器内における放射線化学的作用による揮発性ヨウ素の生成は、ソースターム評価における重要な不確かさ要因である。この現象に関する実験を小規模な体系でよく制御された条件下において実施した。$$^{131}$$Iで標識し、ホウ酸-水酸化ナトリウム緩衝剤によりpHを制御した10$$^{-4}$$Mヨウ化セシウム水溶液に$$gamma$$線を照射し、一定流量のガスで掃気することにより、気相へ放出される揮発性ヨウ素を化学種選択性のフィルタを用いてI$$_2$$と有機ヨウ素に分別捕集し、各々の放出量を測定した。また、ヨウ素放出挙動に対するpH,温度,無機及び有機不純物、雰囲気中の酸素及び水素濃度の影響を調べた。本報告書には、ヨウ素放出割合の時系列変化に関するデータ、及び最終放出割合に対する各パラメータの影響に関する比較を示し、併せて、計算コードにより本実験のシミュレーションを行う場合に必要な初期・境界条件及び界面条件を示す。

論文

Experiment and modeling for solvent leaching from paint matrix considering equilibrium

森山 清史; 千葉 慎哲; 田代 信介; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.885 - 891, 2011/06

エポキシ系塗料に残存する溶媒が水中に浸漬したときに溶出する挙動について実験を行い、塗膜と水中における濃度の平衡を考慮した速度論モデルを開発した。モデルに含まれる3つのパラメータ、平衡定数$$K$$,溶出速度$$k_d$$、及び塗膜内初期残存濃度$$C_p^0$$を実験結果に基づいて評価し、これらに関する実験式を得た。モデルによる計算は、実験で得られた溶出量の時系列変化データと定性的にも定量的にもよく一致し、さらに、Ballら(2003)によるデータとも整合性を示した。

論文

Experiments on the release of gaseous iodine from $$gamma$$-irradiated aqueous CsI solution and influence of oxygen and Methyl Isobutyl Ketone (MIBK)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 平山 文夫*; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(3), p.229 - 237, 2010/03

放射線化学的効果による揮発性ヨウ素の発生は、軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価において重要な不確かさ要因の一つである。メチルイソブチルケトン(MIBK)を含むCsI水溶液(1E-4M)の$$gamma$$線照射(約7kGy/h,2時間)による気相への分子状ヨウ素及び有機ヨウ素放出に関する実験を行った。溶液は緩衝剤によりpH$$sim$$7とし、パラメータとしてMIBK濃度(最大1E-3M)及び雰囲気の酸素濃度を変化させた。照射終了時の全ヨウ素放出量及び有機ヨウ素放出量は初期全量に対し各々2-47%, 0.02-1.5%であり、同一雰囲気の元ではMIBK濃度が増加すると全ヨウ素放出量は減少、有機ヨウ素放出量は増加する傾向が見られた。この挙動は酸素の有無による有機物の放射線分解過程の分岐と、ラジカルの消費に関するヨウ素と有機物の競合により説明できる。

論文

核燃料施設の事故影響評価手法に関する調査,4; 火災爆発事象の影響評価手法の検討

阿部 仁; 田代 信介; 上田 吉徳*

日本原子力学会和文論文誌, 9(1), p.82 - 95, 2010/03

再処理施設や核燃料加工施設のような核燃料施設(NFF)に対する確率論的安全評価(PSA)の適用に向けた検討に資することを目的として、「核燃料施設事故影響手法調査」特別専門委員会が、(独)日本原子力研究開発機構からの委託の下、(社)日本原子力学会に組織された。同委員会では事故事象の定量的評価あるいはNFFに対するPSAの適用によってもたらされるリスク情報を活用した安全規制の確立のために必要となる有用な情報を収集することである。同委員会ではおもに、NFFにおいて想定される環境への放射性物質の放出を伴う主要な異常事象(例えば、臨界,溶融ガラス漏洩,水素爆発,放射性溶液の沸騰,火災(含,TBP錯体の急激な熱分解)等)進展の解析手法の調査を実施してきた。これらの調査結果を6報のシリーズにまとめて報告する。そのうち本報では、火災爆発事象に対する安全性の評価のための基礎データ及び評価手法に関する調査結果をまとめたものである。

報告書

火災事故時のグローブボックスの閉じ込め性能評価に関する研究,2

阿部 仁; 渡邉 浩二; 田代 信介; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2007-075, 50 Pages, 2007/11

JAEA-Research-2007-075.pdf:6.35MB

MOX燃料加工施設では、MOXの閉じ込め性能を維持するため、MOXをグローブボックスにて取扱うことが要求されている。グローブボックスは樹脂製部材から構成されるため、火災等により熱的なストレスが加えられた場合には、これらの熱分解や燃焼によってグローブボックスの閉じ込め性能が失われる可能性がある。本研究では、火災時のグローブボックスの閉じ込め性能の定量的な評価に資するため、これら部材の熱分解特性及び燃焼特性にかかわる基礎データを取得している。本報は、空気雰囲気下でのこれらデータを取得した結果をまとめたものであり、これら知見を組合せることでグローブボックス火災時の静的閉じ込め機能劣化の経時変化を評価するための解析モデルの検討を行った結果をまとめたものである。

報告書

核燃料施設の事故影響評価手法に関する調査,1

吉田 一雄; 阿部 仁; 山根 祐一; 田代 信介; 村松 健

JAEA-Research 2007-047, 70 Pages, 2007/06

JAEA-Research-2007-047.pdf:5.63MB

日本原子力研究開発機構では、核燃料施設の確率論的安全評価(PSA)手法整備の一環として、社団法人日本原子力学会に委託し「核燃料施設の事故影響評価手法に関する調査」を実施した。本調査は、核燃料施設(主として再処理施設及び燃料加工施設)でのPSA適用に向けた課題を検討し、これにより、定量的性能目標の策定,リスク情報を活用した安全管理/規制(RIR)の参考となる情報を得るとともに、関係者間での共通認識の醸成に資することを目的としている。調査にあたっては、日本原子力学会が「核燃料施設事故影響評価手法」調査専門委員会を組織し、核燃料施設において想定される主要な異常事象(臨界,火災,爆発等)において放出される放射性物質の環境への上限的な影響を評価するための手法を中心に調査を実施した。本報告書は、日本原子力学会「核燃料施設事故影響評価手法」調査専門委員会が、平成18年度に実施した調査の結果をまとめたものである。

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