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イオン液体協同効果系の抽出平衡解析法; ランタノイド(III)-Htta-TOPO系

A Method of extraction equilibrium analysis in a synergistic ionic-liquid extraction system; Lanthanoids(III)-Htta-TOPO system

岡村 浩之; 水野 正義*; 平山 直紀*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Okamura, Hiroyuki; Mizuno, Masayoshi*; Hirayama, Naoki*; Shimojo, Kojiro; Naganawa, Hirochika; Imura, Hisanori*

ランタノイド(Ln)の分離法として、溶媒抽出法が広範に研究されているが、より高い分離能を有する抽出系の開発は原子力分野においても重要な課題となっている。これまでに、イオン液体(IL)として1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドを用いて、さまざまな$$beta$$-ジケトンとトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)によるLn(III)のIL協同効果抽出を研究し、重希土選択的な協同効果の発現により、Ln(III)の分離能が大幅に向上することを見出した。本研究では、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)とTOPOを用いたIL協同効果系において、Ln(III)の抽出平衡解析法を検討した。それぞれのLn(III)錯体の抽出定数を決定するために、log${it D}$-log[tta$$^{-}$$]$$_{aq}$$-log[TOPO]$$_{IL}$$の三次元非線形解析を適用した。IL中で形成されるさまざまな三元錯体の生成定数を求めたところ、Ln(tta)$$_{2}$$(TOPO)$$_{3}$$$$^{+}$$錯体の生成定数はEu(III)$$>$$Nd(III)の順であることがわかった。その結果、疎水性の高い荷電錯体の形成が重希土選択的な協同効果発現の要因であると考えられる。

Solvent extraction technique is widely investigated to separate lanthanoids (Ln). The development of a more effective separation system is an important issue in the field of atomic energy. Recently, the synergistic ionic-liquid (IL) extraction of Ln(III) with several $$beta$$-diketones and trioctylphosphine oxide (TOPO) in 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide was studied, and it was found that the separability of Ln(III) was remarkably enhanced by the selective synergism for heavier rate earth. In this study, the method of extraction equilibrium analysis for Ln(III) in the synergistic ionic-liquid extraction system with 2-thenoyltrifluoroacetone (Htta) and TOPO was investigated. To determine the extraction constants of the respective Ln(III) complexes, a three-dimensional non-linear analysis of log ${it D}$-log [tta$$^{-}$$]$$_{aq}$$-log [TOPO]$$_{IL}$$ was applied. The formation constants of various ternary complexes formed in IL were calculated, and the order of the formation constants of the Ln(tta)$$_{2}$$(TOPO)$$_{3}$$$$^{+}$$ complexes was found to be Eu(III) $$>$$ Nd(III). Consequently, it was suggested that the formation of hydrophobic charged complexes is a factor for the selective synergism.

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