Reaction of hydrogen peroxide on simulated fuel debris in aqueous solution

過酸化水素の模擬燃料デブリとの反応

Kumagai, Yuta; Takano, Masahide; Watanabe, Masayuki

福島第一原子力発電所の事故後の炉内には、溶融燃料デブリが留まっている。炉内の強い放射線は水の放射線分解を誘起し、過酸化水素(H $_{2}$ O $_{2}$ )が生成する。H $_{2}$ O $_{2}$ はウランを水溶性の高い六価に酸化する。そのため、燃料デブリが徐々に酸化され、冷却水中に溶出する可能性が懸念される。そこで、模擬デブリとして(U,Zr)O $_{2}$ を用いてH $_{2}$ O $_{2}$ 水溶液中でのウランの溶出を調べた。その結果、(U,Zr)O $_{2}$ からのウランの溶出は酸化ウラン(IV)に比べて遅いことが分かった。加えて、ウランの溶出はH $_{2}$ O $_{2}$ の反応量の増加に伴って、さらに抑制されることが観測された。また、H $_{2}$ O $_{2}$ と(U,Zr)O $_{2}$ との反応では酸素の発生が観測された。酸素の発生量は過酸化水素の反応量の半量に相当しており、H $_{2}$ O $_{2}$ の触媒的分解が生じたことが分かった。これらの結果から、(U,Zr)O $_{2}$ 表面ではウランの酸化に寄与しないH $_{2}$ O $_{2}$ の分解反応が進行し、ウランの溶出が抑制されることを明らかにした。

In the severe accident at Fukushima, the reactor cores of Unit 1, 2 and 3 largely melted. Intense ionizing radiations in the reactors may induce leaching of the molten fuel debris. Water radiolysis generates hydrogen peroxide (H $_{2}$ O $_{2}$ ), which would oxidize uranium (U) to more soluble hexavalent on the debris surface. To understand the effect of H $_{2}$ O $_{2}$ , reaction of H $_{2}$ O $_{2}$ with simulated fuel debris was studied. The simulated debris used in this study was solid solution of U and zirconium oxides ((U,Zr)O $_{2}$ ). The dissolution rate of U from (U,Zr)O $_{2}$ was remarkably lower than that from U(IV) oxide (UO $_{2}$ ). Meanwhile, production of oxygen (O $_{2}$ ) was observed as the product of the reaction with (U,Zr)O $_{2}$ and was approximately half the consumption of H $_{2}$ O $_{2}$ , indicating the catalytic decomposition of H $_{2}$ O $_{2}$ . This suggests that the leaching of U from (U,Zr)O $_{2}$ was inhibited due to the catalytic decomposition of H $_{2}$ O $_{2}$ . The fuel debris is expected to be more resistant to H $_{2}$ O $_{2}$ than UO $_{2}$ .

発表言語	:	English
掲載資料名	:	Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive)
巻	:
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ページ数	:	6 Pages
発行年月	:	2016/10
発表会議名	:	20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016)
開催年月	:	2016/10
開催都市	:	Brighton
開催国	:	U.K.
キーワード	:	no keyword

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使用施設	:	第4研究棟
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登録番号 : BB20160596
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論文投稿番号 : 26666

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