Development of laser ablation absorption spectroscopy for nuclear fuel materials

核燃料物質のためのレーザーアブレーション吸収分光法の開発

宮部 昌文   ; Jung, K.; 大場 正規 ; 赤岡 克昭 ; 若井田 育夫  

Miyabe, Masabumi; Jung, K.; Oba, Masaki; Akaoka, Katsuaki; Wakaida, Ikuo

福島第一原子力発電所の廃炉作業では、様々なアクチノイド元素や核分裂生成物、原子炉材料が混在する燃料デブリや廃炉廃棄物の遠隔核種分析が必要となる。これらの物質中の核分裂性物質量は、保障措置や再臨界防止のために重要である。しかし分析作業者の被爆を抑えるには、従来の放射化学的な手法等に代わる新しい分析法の開発が必要である。我々はレーザーアブレーションを用いた吸収分光分析法(LAAS)の開発を行っている。この方法では、UやPuの同位体の吸収線に発振周波数を同調させたプローブレーザー光をアブレーションプルームに透過させ、その吸光度から同位体存在量を決定する。感度や同位体識別能力を高めるにはドップラー効果やシュタルク効果を抑える必要があり、そのためには、粒子の運動エネルギーや荷電粒子数を低減させる実験条件を調べる必要がある。このため、本研究ではガス中のアブレーション粒子の時間空間分布を様々な実験条件で観測した。得られた最適条件を用いて、UやPuの同位体スペクトルを測定し、LAASの分析性能を評価した。これにより、LAASが核燃料物質の分析に必要な分析性能を有することを確認した。

Remote isotopic analysis for highly radioactive fuel debris containing various actinides, fission products and the other reactor materials is expected to be needed for the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in Japan. This is because the information on the amount of fissile materials in the debris is of great importance for the purpose of safeguard verification and prevention of re-criticality accident. However, to decrease radiation dose to the analytical workers handling the debris, traditional analytical techniques such as radiometric and radiochemical methods are inadequate and an alternative technique is needed. For this reason, we are developing remote spectroscopic techniques (LIBS and LAAS) for debris analysis using laser ablation process. Laser ablation absorption spectroscopy (LAAS) is the technique by combining resonance absorption spectroscopy and laser ablation. In this technique for nuclear fuel materials, one uses the probe laser whose frequency is tuned to the resonance line of the specific isotope of U or Pu and determines the isotopic abundance from the measured absorbance. For realization of highly sensitive and isotope-selective analysis, it is necessary to optimize experimental conditions to decrease kinetic energy of the ablated species and the number of ionic species so as to reduce Doppler and Stark effects. For this optimization, we have studied the temporal and spatial variations in the density distribution under various background gas conditions. Using the optimum conditions, we have measured isotope-selective absorption spectra of U and Pu and evaluated several analytical performances of LAAS.