軽水炉重大事故時におけるCsと鋼材の化学反応の評価,2; 第一原理計算によるCs吸着化合物のHAXPES分析結果の解析

Cs chemical reaction with stainless steel under a LWR severe accident, 2; Analysis of HAXPES measurements on Cs chemisorbed compounds adsorbed by a DFT calculation

鈴木 知史 ; 小畠 雅明  ; 中島 邦久  ; 岡根 哲夫  ; 逢坂 正彦  

Suzuki, Chikashi; Kobata, Masaaki; Nakajima, Kunihisa; Okane, Tetsuo; Osaka, Masahiko

福島第一原子力発電所(1F)の廃止措置に向けた1F炉内のCsの分布と性状の評価のため、我々は高温におけるCsの構造材への化学吸着挙動の解明に向けた研究を行っており、その一環として、化学吸着により生成した化合物の硬X線光電子分光法(HAXPES)による評価を進めている。これまでに、Cs化学吸着により、Cs-Si-O化合物やCs-Fe-Si-O化合物が生成することが知られているが、これらの化合物は吸湿性が高いため、HAXPES測定により得られたスペクトルが妥当であることをあらかじめ確認する必要がある。そこで、これらの純粋な化合物として、CsSiO、CsSiOおよびCsFeSiOのHAXPESについて、第一原理計算による評価を実施した。測定結果は、CsSiOとCsSiOのエネルギーはほぼ同じであるが、CsFeSiOはそれより低い値である。第一原理計算による結果は、これらの測定結果の傾向と一致した。したがって、CsSiO、CsSiOおよびCsFeSiOのHAXPES測定結果は妥当であると評価される。

In order to evaluate the distribution and properties of Cs in reactors for the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F), we study behaviors of Cs chemisorption to structural materials at high temperature. We are evaluating compounds formed by the chemisorption by hard X-ray photoemission spectroscopy (HAXPES). Cs-Si-O and Cs-Fe-Si-O compounds are formed by the Cs chemisorption, but these compounds are so hygroscopic that it is necessary to confirm validity of the measured HAXPES spectra. Therefore, we evaluated HAXPES of CsSiO, Cs SiO and CsFeSiO using first principles calculations. In the measurement results, the energy of CsSiO and CsSiO are almost the same, while that of CsFeSiO is lower. The calculated results showed the same tendency as the measured ones. This indicates that the HAXPES measurement results of CsSiO, CsSiO and CsFeSiO can be regarded as valid.